• 광물과 암석
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• 제35권2호
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• pp.101-109
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• 2022

고준위방사성폐기물 내에 핵분열 생성물로 존재하는 방사성 세슘의 이동은 화강암을 기반으로 하는 고준위방사성폐기물 처분장의 안전성 평가를 위한 중요한 고려 항목이다. 지하수의 수리화학적 특성과 모암을 이루는 광물과의 반응 특성은 처분장에서 방출된 세슘의 이동 속도를 결정하는데 있어서 중요한 요소이다. 알칼리 금속인 세슘은 지하수 내의 주요 양이온들과 수착 자리를 놓고 경쟁하는 것으로 알려져 왔고, 흑운모는 화강암의 핵종 수착 특성에 중요한 기여를 하는 구성광물로 알려져 왔다. 이 논문은 심부 처분장의 무산소 환경을 모사하기 위해 혐기성 챔버에서 전형적인 중생대 원주화강암에 대한 세슘 수착특성을 연구한 결과를 보고한다. 분쇄한 화강암에 대하여 전해질(NaCl, KCl, CaCl₂) 용액과 합성지하수를 사용하여 세슘 초기농도(10^-5, 5×10^-6, 10^-6, 5.0×10^-7 M)를 달리하여 세슘 수착속도와 수착량을 측정하였다. 세슘 수착 실험 결과는 유사 2차 속도 모델(r² = 0.99)과 프로인들리히(Freundlich) 등온선 모델(r² = 0.99)로 잘 모사되었다. 특히 염화포타슘(KCl)은 모든 이온강도 및 세슘 초기농도에서 다른 전해질에 비해 가장 강력하게 세슘 수착을 제한하였다. 이는 포타슘 이온(K⁺)이 세슘의 가장 효과적인 경쟁 이온임을 지시하는 것으로 판단된다. 흑운모 함량에 따른 세슘 수착 실험 결과 흑운모의 세슘 수착 분배계수는 화강암 자체의 값보다 약 2배 이상 높았으며 선형관계를 나타냈다. 포타슘 이온은 주로 흑운모에 의해 공급되기 때문에, 이러한 결과는 처분심도 ~500 m 깊이에서 화강암체 내에 존재하는 흑운모가 세슘의 효율적인 수착재로 작용하지만 또한 지하수의 수리화학 조건에 따라 세슘의 수착을 저해하는 역할을 할 수 있음을 지시하며, 향후 이에 대한 상세한 후속 연구가 필요함을 보여준다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제17권1호
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• pp.37-46
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• 2019

사고저항성 핵연료의 일환으로 $UO_2$ 입자가 세라믹 셀 벽으로 둘러싸인 미세구조를 갖는 세라믹 미소셀 $UO_2$ 소결체를 개발 중이다. 이는 핵분열생성물들을 $UO_2$ 펠렛 내에 포집하여 펠렛 외부로의 방출을 저감함으로써 봉내압 상승을 완화하고 응력부식균열 발생률을 낮춘다. 생성량이나 방사능 측면에서 위험한 핵분열생성물 중 하나로 여겨지는 세슘은 세라믹 미소셀소결체 내에서 셀 물질과 화학반응 하여 포집될 수 있다. 따라서, 세슘 포집능은 해당 화학반응의 열역학적, 속도론적 특성에 의해 결정된다. 역으로, 미소셀 소결체의 조성설계 시 해당 반응에 대한 열역학적 예측이 필수적이다. 본 연구는 세라믹 현재 개발 중인 여러 미소셀 조성(Si-Ti-O, Si-Cr-O, Si-Al-O)에 대해 세슘의 포집능을 평가하는 열역학적 계산을 다룬다. 계산에 앞서 먼저 HSC Chemistry를 이용해 세슘과 셀 물질의 물리/화학적 상태를 정의한 후, LWR 정상운전 모사환경에서 계산된 세슘포텐셜(${\Delta}G_{Cs}$)과 산소포텐셜(${\Delta}G_{O_2}$)에 근거하여 세슘포집 반응성을 평가하였다. 계산 결과에 근거하면, 세슘 포집반응은 상기 모든 조성에서 자발적일 것으로 예상되며 이로써 조성설계의 근거를 제시함과 동시에 세슘의 포집능을 평가하는 효과적인 방법을 제공한다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제17권1호
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• pp.59-73
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• 2019

원자력발전소 운영 과정에서 발생되는 폐기물인 폐수지를 원천적으로 저감하기 위해, 새로운 폐수 정화기술을 개발하고 원전 폐수처리시스템에 가상적으로 적용하여 효용성을 평가하고자 하였다. 본 기술의 기본 원리는 폐수에 존재하는 주요 핵종이온들을 생물학적 혹은 화학적 방법을 통해 무기 결정광물로 바꾸는 방식이다. 실험실에서 폐수를 대상으로 회분식실험을 통해 핵종 제거율을 측정한 결과, 생물학적 방법은 24시간 이내에 세슘을 80% 이상 제거하였고, 화학적 방법은 95% 이상 세슘을 선택적으로 제거할 수 있었다. 그리고 원전 폐수에 존재하는 다른 주요 핵종들(Co, Ni, Fe, Cr, Mn, Eu)에 대해서도 초기 99% 이상의 높은 제거율을 보여 주었다. 우리는 APR1400 원자력발전소의 폐수처리시스템 공정에서 역삼투압(R/O)과 유기 이온교환수지 모듈 사이에 가상으로 본 기술 모듈을 설치하였다. 가상의 모듈 설치를 통한 기술적 타당성 평가를 통해, 우리는 폐수의 주요 핵종들이 90% 이상 선택적으로 제거되고 폐수지의 발생량이 대폭 감소된다는 결과를 얻을 수 있었다. 이러한 결과가 의미하는 바는 본 기술이 향후 미래에 상용화되었을 경우, 폐수지 관리 비용을 크게 감소시키고 수지 수명도 대폭 연장시킬 수 있어, 결과적으로 월성 방사성폐기물 처분시설의 저장고 포화시점을 최대한 늦출 수 있는 이점이 있다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제9권4호
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• pp.211-222
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• 1977

고준위 방사성 폐액의 고화처리 방법들 중 하나인 Vitrification Process의 연구로서 핵연료 재처리 과정에서 유출되는 가상적인 비활성폐액 중에 함유되어 있는 분열 및 부식 생성물들의 질산화물과 유리화시키기 위해 사용되는 첨가제의 열분해에 관하여 연구 조사되었다. 결정수를 갖고 있는 화합물들의 열분해시점은 75$^{\circ}C$이하였지만, 무수화합물들은 비교적 높은 분포를 보였다. 110$0^{\circ}C$까지 가열하여 얻어진 질량손실율을 이론치와 비교하였을 때, 대부분의 화합물은 릴치하거나 근사하였지만, Sodium, Cesium, Lithium, Ruthenium 등의 질산화물의 질량손실율은 이론치 보다 훨씬 높았다. 여기서 얻어진 결과는 고준위 폐액의 가소처리과정 또는 조사된 화합물들의 혼합에 따른 열분해를 분석하는데도 이용될 수 있을 것이다.

• 분석과학
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• 제15권1호
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• pp.1-6
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• 2002

사용후핵연료 침출액중 비방사능이 작은 핵종들의 정확한 분석을 위해서는 비방사능이 큰세슘을 제거하여야 한다. 이를 위하여 세슘만을 선택적으로 흡착한다고 알려진 ammonium molybdophosphate(AMP) 를 이용하여 사용후 핵연류 침출액의 구성원소들(Cs, U, Ce, La, Co, Sr)과 사용후핵연료와 접한 벤토나이트의 성분들(Ca, Na, K)에 대한 제거율을 검토하였다. 그 결과 0.1 M 질산매질에서 AMP로 90% 이상의 세슘이 제거되었고 대부분의 Ca, Na, Co, Sr은 용액중에 남아 있었다. 그러나 일부 세늄을 포함한 란탄족 3가 이온들은 세슘과 같이제거 되었다. 벤토나이트 성분중일부 칼륨도 AMP에 흡착하였으나 실제 시료와 같이 묽은 벤토나이트 용액에서의 칼륨은 AMP이 유효치환량에 큰 영향을 주지 않았다. 한편 사용후핵연료의 침출 기준원소인 스트론튬을 분리하기 위하여 8.0 M 질산매질의 용리할 경우 95% 이상의 스트론튬을 회수 할 수 있었다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제41권8호
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• pp.1079-1086
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• 2009

A great volume of radioactive concrete is generated during the operation and the decommissioning of nuclear facilities. The washing-electrokinetic technology in this study, which combined an electrokinetic method and a washing method, was developed to decontaminate the concrete generated in nuclear facilities. The results of only an electrokinetic decontamination for the concrete showed that cobalt was removed to below 1% from the concrete due to its high pH. Therefore, the washing-electrokinetic technology was applied to lower the pH of the concrete. Namely, when the concrete was washed with 3 M of hydrochloric acid for 4 hours (0.17 day), the $CaCO_3$ in the concrete was decomposed into $CO_2$ and the pH of the concrete was reduced to 3.7, and the cobalt and cesium in the concrete were removed by up to 85.0% and 76.3% respectively. Next, when the washed concrete was decontaminated by the electrokinetic method with 0.01M of acetic acid in the 1L electrokinetic equipment for 14.83 days, the cobalt and the cesium in the concrete were both removed by up to 99.7% and 99.6% respectively. The removal efficiencies of the cobalt and cesium by 0.01M of acetic acid were increased more than those by 0.05M of acetic acid due to the increase of the concrete zeta potential. The total effluent volume generated from the washing-electrokinetic decontamination was 11.55L (7.2ml/g).

• 전기화학회지
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• 제15권4호
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• pp.256-263
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• 2012

본 연구에서는 전기화학적 이온교환체 중의 하나인 nickel hexacyanoferrate($KNiFe(CN)_6$) 막 전극을 사용하여 세슘 양이온을 분리하는 실험을 수행하였다. 1.0M $NaNO_3$와 1.0M $CsNO_3$의 단일성분계 및 이성분계 수용액에서 순환전위곡선을 측정하여 전극전위, 전류, 전기량의 변화 거동을 조사하였으며, 실험 전과 후에 $KNiFe(CN)_6$ 막의 구조 형태와 원자조성의 변화를 각각 SEM과 EDS 분석을 통하여 조사하였다. 또한 나트륨과 세슘 용액에서 교대로 이온교환 반응을 수행하여 측정한 순환전위곡선과 원자조성으로부터 $KNiFe(CN)_6$의 이온 선택성을 조사하였다. 본 연구의 실험 결과에 의하면, 전기를 인가한 $KNiFe(CN)_6$ 이온교환체는 화학적 유 무기물 이온교환체에 비해 약 40배 이상의 우수한 내구성을 가짐을 알 수 있었다. 또한 $KNiFe(CN)_6$ 이온교환체는 나트륨보다 세슘에 대해 보다 높은 선택도를 가짐을 확인할 수 있었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제15권1호
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• pp.15-26
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• 2017

오염수로부터 자성분리가 가능하며, 방사성 세슘을 효율적으로 제거하기 위한 코발트 페로시아나이드(cobalt ferrocyanide, CoFC) 혹은 니켈 페로시아나이드(nickel ferrocyanide, NiFC)가 도입된 자성입자 흡착제를 제조하였다. $Fe_3O_4$ 나노입자는 공침법을 이용해 제조하였고, $Co^{2+}$와 $Ni^{2+}$ 이온을 입자 표면에 도입시키기 위해 금속이온과 금속 배위결합(metalcoordination)을 하는 카르복실기를 포함한 숙신산(succinic acid, SA)을 자성나노입자(magnetic nanoparticles, MNPs) 표면에 코팅하였다. CoFC와 NiFC는 자성나노입자 표면에 도입된 $Co^{2+}$ 혹은 $Ni^{2+}$ 이온이 hexacynoferrate와 결합하여 형성된다. 제조된 CoFC-MNPs 그리고 NiFC-MNPs는 각각 $43.2emu{\cdot}g^{-1}$, $47.7emu{\cdot}g^{-1}$의 우수한 포화자화 값을 보여주었다. X-선 회절분석(XRD), 퓨리에 변환 적외선 분광분석(FT-IR), 나노입자 입도 분석기(DLS), 투과전자현미경(TEM) 등의 분석을 통해 흡착제의 물성을 파악하고, 세슘에 대한 흡착 성능을 알아보았다. 흡착실험을 평가하기 위해 Langmuir/Freundlich 등온흡착식을 이용해 실험 결과 값을 곡선맞춤 하였고, CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs의 최대흡착량($q_m$)은 각각 $15.63mg{\cdot}g^{-1}$, $12.11mg{\cdot}g^{-1}$이다. CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs는 방사성 세슘에 대해서도 최저 99.09%의 제거율을 가지며, 경쟁이온의 존재에도 방사성 세슘만을 선택적으로 흡착한다.

• 한국환경농학회지
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• 제2권1호
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• pp.30-34
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• 1983

원자력시설(原子力施設)에서 방출(放出)될 수 있는 주요 핵종중(核種中)에서 $Cs^{137}$을 인위적으로 토양(土壤)에 처리(處理)하여 작물체(作物體)에 흡수(吸收), 이행(移行) 및 농축관계(濃縮關係)를 구명(究明)하고자 pot(토양(土壤)10㎏)당(當) $0.5{\sim}60{\mu}Ci$로 처리(處理)한 후 대두(大豆)를 재배(栽培)하여 다음과 같은 결과(結果)를 얻었다. 1) 공시(供試)된 $Cs^{137}$의 상기(上記) 처리농도(處理濃度)에서는 대두작물(大豆作物)의 생장저해(生長沮害) 영향을 볼 수 없었다. 2) 처리농도(處理濃度) 증가(增加)에 따라 대두작물(大豆作物)의 $Cs^{137}$흡수(吸收)는 증가(增加)하였으나 K함양(含量)은 감소(減少)하였으므로 두 이온간(間)의 길항성(拮抗性)을 보였다. 3) 생육시기별(生育時期別) 흡수량(吸收量)은 pod 형성기(形成期)까지는 증가(增加)하다 수확기(收穫期)에는 감소(減少)하는 경향을 보였고 종실(種實)에 비해 경엽부(莖葉部)에 높은 축적(蓄積)을 보였다. 4) 대두작물(大豆作物)의 $Cs^{137}$ 흡수률(吸收率)은 $0.069{\sim}0.005$의 범위로 $Cs^{137}$처리농도(處理濃度)에 따라서 감소(減少)하였고, 이행률(移行率)은 평균(平均) 38.6%였고, 종실(種實)에의 농축계수(濃縮係數) 또한 농도(濃度)의 증가(增加)에 따라 감소(減少)하였으며 $20{\mu}Ci$처리구(處理區)를 기준(基準)으로 할 경우 농축계수는 0.04 였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제3권4호
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• pp.329-333
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• 2005

모의지하수중에서 가압경수로형 사용후핵연료로부터 세슘의 침출률에 미치는 공학적 방벽 영향을 규명하기 위하여 지난 약 6년간 벤토나이트 또는 금속시편등의 존재여부에 따라 침출시험을 수행하였다. 침출률은 시간이 경과함에 따라 지수함수적으로 감소하는 경향을 나타내었으며, 적정시간이 경과한 다음부터는 일정한 값에 수렴하는 경향을 나타내었다. 벤토나이트 또는 금속시편이 있을 경우 세슘의 누적누출분률은 선형적으로 증가하였으나, 이들이 없는 경우의 누적분률은 급격히 증가한 다음 서서히 증가하는 경향을 보였다. 이 누적분률에서 갭에 존재하는 세슘의 재고량을 제한 값은 공학적 방벽이 존재하는 경우의 누적분률에 거의 근접하였다. 이러한 결과들은 사용후핵연료 중 세슘의 초기누출분률은 갭 중 세슘의 재고량에 의존하지만, 세슘의 장기침출률은 공학적 방벽에 거의 영향을 받지 않음을 암시해 주고 있다. 그러나 세슘의 초기침출률은 공학적 방벽의 지연효과로 감소될 수 있을 것이다. 그리고 처분장에서 사용후핵연료 중 세슘의 장기침출률은 $2\times10^{-2}\;g/m^2-day$를 넘지않는 범위 내에서 일정한 값을 가질 것이다.