본 논문은 RF 마크네트론 스퍼터링 장비를 이용하여 ITO 유리에 N-type 및 P-type을 증착하였다. N-Type의 오믹접촉은 모든 조건에서 잘 되었다. 면저항은 RF Power가 증가할수록 면 저항이 증가되는 현상을 나타내었다. 증착한 박막의 표면을 분석해 본 결과, RF Power가 250W이고, 기판온도가 $250^{\circ}C$의 조건에서 입자가 균일하고 크기가 일정한 박막이 증착 된 것으로 측정되었다. P-Type은 모든 조건에서 오믹접촉이 잘 이루어졌으며 면저항은 RF Power가 증가할수록 증가되는 것으로 나타내었다. RF Power가 증가할수록 두께가 증가하고 안정화 된 것을 알 수가 있었다. PN junction 박막과 NP junction 박막은 스퍼터링 시간이 증가할수록 박막의 두께가 증가하고 안정화 된 것을 알 수가 있었다. PN junction 박막을 제작한 결과, 변환효율은 스퍼터링 시간이 10분일 때 0.2로 가장 우수하였다.
본 연구에서는 유리 기판 위에 BZO박막을 제작한 후, 열처리 온도가 박막의 전기적 및 광학적 특성에 미치는 영향을 조사하였다. XRD 분석 결과, 열처리 온도에 무관하게 모든 박막이 c-축 배향성을 나타내었다. 열처리 온도가 400에서 600℃ 로 증가함에 따라 반가폭(FWHM)은 1.65에서 1.07° 로 감소하였다. 가시광 영역(400-800nm)에서의 평균 투과도는 열처리 온도에 큰 영향 없이 85% 이상의 높은 값을 나타내었다. Hall 측정결과, 열처리 온도에 따라 캐리어 농도와 이동도는 증가하였고 비저항은 감소하였다. 600℃ 에서 열처리한 BZO박막의 비저항과 캐리어 농도는 각각 9.75 × 10-2 Ω·cm 과 4.21×1019 cm-3 로 가장 우수한 값을 나타내었다. 향후 BZO박막의 공정 조건과 열처리 조건을 최적화시킨다면, 차세대 광전자 소자에 응용될 수 있는 매우 유망한 재료로 주목받을 것으로 기대된다.
ITO가 코팅된 유리 기판 위에 플라즈마 중합법으로 styrene 고분자 박막을 제작하고 상부 전극을 진공 열증착법으로 제작된 Au 박막으로 한 MIM (metal-insulator-metal) 소자를 제작하였다. 또한, 플라즈마 중합된 styrene 고분자 박막을 유기 절연박막으로 하고 진공열증착법으로 pentacene 유기반도체 박막을 제작하여 유기 MIS (metal-insulator-semiconductor) 소자를 제작하였다. 플라즈마 중합법으로 제작된 styrene (ppS; plasma polymerized styrene) 고분자 박막은 styrene 단량체(모노머) 고유의 특성을 유지하면서 고분자 박막을 형성함을 확인하였으며, 통상적인 중합법으로 제작된 고분자 박막 대비 k=3.7의 높은 유전상수 값을 보였다. MIM 및 MIS 소자의 I-V 및 C-V 측정을 통하여 ppS 고분자 박막은 전계강도 $1MVcm^{-1}$에서 전류밀도 $1{\times}10^{-8}Acm^{-2}$ 수준의 낮은 누설전류를 보이고 히스테리시스가 거의 없는 우수한 절연체 박막임이 판명되었다. 결과적으로 유기박막 트랜지스터 및 유기 메모리 등 플렉서블 유기전자소자용 절연체 박막으로의 응용이 기대된다.
차세대 디스플레이로 널리 알려져 있는 플렉서블 디스플레이는 휴대하기 쉽고, 깨지지 않으며, 변형이 자유로워 현재 우리 사회에 크게 주목받고 있다. 플렉서블 디스플레이의 구현을 위해서는 기존의 유리 기반 디스플레이 소자 기술에 더하여 플렉서블 기판소재에 적용 가능한 투명전도막 기술의 확립이 필요하다. 디스플레이 산업에서 주로 사용되는 투명전도막은 ITO (indium tin oxide) 및 IZO (indium zinc oxide)와 같은 투명전도성 산화물 박막 (TCO, transparent conducting oxide)이다. 그런데 플라스틱 기판이 굽힘 환경에 놓이게 되면 그 위에 증착된 산화물 박막이 쉽게 파손될 수 있다. 따라서 플렉서블 디스플레이 기술에 있어서 변형에 따른 TCO 박막의 파괴 거동에 대한 연구가 필수적이다. 본 연구에서는 PET (polyethylene terephthalate) 기판 상에 증착된 IZO 박막의 반복 굽힘 시 계면구조 변화에 따른 파괴거동을 조사하였다. 플라스틱 기판의 사용을 위해서는 산소 및 수분의 투과 방지막이 필요하며 본 연구에서는 투과 방지막 (또는 보호막)으로서 $SiO_x$ 박막을 적용하였다. IZO 박막은 $In_2O_3$ - 10 wt% ZnO 타겟을 사용하여 RF magnetron sputtering법으로 $100^{\circ}C$ 미만에서 저온 증착하였다. 보호막으로 사용되는 $SiO_x$ 박막은 HMDSO (hexamethyldisiloxane)와 Ar 및 $O_2$ 혼합기체를 이용하는 PECVD 방법으로 합성하였다. 변형에 따른 TCO 박막의 파괴 거동을 조사하기 위하여 반복 굽힘 시험 (cyclic- bending test)을 실시하였다. 반복 굽힘 시험 중 실시간으로 IZO 박막의 전기저항 변화를 측정하여 박막의 파괴 거동을 모니터링 하였다. 시편 A (135 nm-thick IZO/PET), B (135 nm-thick IZO/ 90 nm-thick $SiO_x$/PET), C (135nm-thick IZO/ 300 nm-thick $SiO_x$/PET)에 대하여 곡지름 35mm, 1000회 반복 굽힘을 실시하여 변형 중의 전기저항 변화를 조사하였다. 그리고 굽힘 시험 완료 후, FE-SEM을 이용한 시편 표면형상 관찰을 통하여 균열생성 정도를 관찰하였다. 반복 굽힘 시험 결과, A 와 C 시편의 경우, 각각 반복 굽힘 20회, 550회에서 급격한 전기저항의 증가가 관찰되었다. 그러나 B 시편의 경우, 1000회 반복 굽힘 후에도 전기저항의 변화는 나타나지 않았다. 이와 같이 반복 굽힘에 의한 IZO 박막의 파괴 거동 변화는 IZO 박막과 기판의 계면구조변화에 기인한 것으로 해석된다. IZO 박막과 기판의 계면에 $SiO_x$ 층을 삽입함으로써 계면 접합강도가 향상되었을 것으로 추측된다. 따라서 변형에 대한 파괴 저항 특성이 우수한 투명전도성 산화물 박막의 형성을 위해서는 적절한 계면구조 제어를 통한 계면 접합 특성의 향상이 필요하다.
반도체 및 전자기기 산업에 있어 비활성메모리 (NVM)는 중요한 부운을 차지한다. NVM은 디스플레이 분야에 많은 기여를 하고 있으며, 특히 AMOLED에 적용이 가능하여 온도에 따라 변하는 구동 전류, 휘도, color balance에 따른 문제를 해결하는데 큰 역할을 한다. 본 연구는 NNN 구조에서 터널 층을 $SiN_X$ 박막에서 $SiO_XN_Y$ 박막으로 대체하기위한 $SiO_XN_Y$ 박막을 이용한 NNO구조의 NVM에 관한 연구이다. 이로 인하여 보다 얇으면서 우수한 절연 특성을 가지는 박막을 사용함으로써 실리콘 층으로부터 전하의 터널링 효과를 높여 전하 저장 정도를 높이고, 메모리 retention 특성을 향상시키는 터널 박막을 성장 시킬 수 있다. 최적의 NNO 구조의 메모리 소자를 제작하기 위하여 MIS 상태로 다양한 조건의 실험을 진행하였다. 처음으로 블로킹 박막의 두께를 조절하는 실험을 진행하여 최적 두께의 블로킹 박막을 찾았으며, 다음으로 전하 저장 박막의 band gap을 조절하여 최적의 band gap을 갖는 $SiN_X$ 박막을 찾았다. 마지막으로 최적두께의 $SiO_XN_Y$박막을 찾는 실험을 진행하였다. MIS 상태에서의 최적의 NNO 구조를 이용하여 유리 기판 상에 NNO 구조의 NVM 소자를 제작하였다. 제작된 메모리 소자는 문턱전압이 -1.48 V로 낮은 구동전압을 보였으며, I-V의 slope 값 역시 약 0.3 V/decade로 낮은 값을 보인다. 전류 점멸비($I_{ON}/I_{OFF}$)는 약 $5\times10^6$로 무수하였다. $SiN_X$의 band gap을 다양하게 조절하여 band gap 차이에 의한 밴드 저장 방식을 사용하였다. 또한 $SiN_X$은 전하를 전하 포획(trap) 방식으로 저장하기 때문에 본 연구에서의 메모리 소자는 밴드 저장 방식과 전하 포획 방식을 동시에 사용하여 우수한 메모리 특성을 갖게 될 것으로 기대된다. 우수한 비휘발성 메모리 소자를 제작하기 위해 메모리 특성에 많은 영향을 주는 터널 박막과 전하 저장 층을 다양화하여 소자를 제작하였다. 터널 박막은 터널링이 일어나기 쉽도록 최대한 얇으며, 전하 저장 층으로부터 기판으로 전하가 쉽게 빠져나오지 못하도록 절연 특성이 우수한 박막을 사용하였다. 전하 저장 층은 band gap이 작으며 trap 공간이 많은 박막을 사용하였다.
대향 타겟식 스퍼터링법 (Facing Targets Sputtering)을 이용하여 유리기판위에 증착한 Ag/ZnO 다층 박막의 특성을 연구하였다. Ag 박막의 높은 전도도와 투과율을 나타내는 공정조건을 찾기 위하여, 증착시간, 기판온도 변화에 따른 Ag박막의 특성을 살펴보았으며, ZnO 박막의 두께 변화에 따른 Ag/ZnO 다층박막의 특성을 살펴보았다, 10초간 증착한 Ag 박막은 연속된 막구조를 가지지 못하여, 30초간 증착된 막에 비해 전기적, 광학적 특성이 저하되는 것을 확인할 수 있었다. ZnO 박막의 AFM 측정 결과 박막의 거칠기(Rrms) 값의 변화에 따라 Ag/ZnO박막의 특성에 영향을 미쳤으며, 거칠지 않은 표면을 지닌 박막에서 Ag 박막 증착 시 좋은 특성을 나타냈다. 제작된 박막은 four point probe, UV/VIS spectrometer, AFM을 사용하여 전기적, 광학적, 구조적 특성을 조사하였다. 제작결과 Ag/ZnO 다층박막의 면저항은 9.25 $[\Omega/sq.]$을 나타내었으며, 가시광영역에서 광투과율은 80%이상을 나타내었다.
Ga 첨가된 ZnO(GZO) 박막을 5.7 wt%의 $Ga_2O_3$를 ZnO에 첨가된 세라믹 GZO 타켓을 사용하여 직류 마그넷 스퍼터에 의해 실온의 유리 기판위에 제작했다. 각각 질량이 서로 다른 Ne, Ar, Kr 가스의 다양한 전압(total gas pressure)에서 제작한 GZO 박막에 대하여, 타켓의 에로젼 영역(B영역)과 비에로젼 영역(A영역)에 대향하는 박막 영역의 전기적 특성을 조사했다. 가스 종류와 관계없이 B 영역의 대향부분은 비에로젼 영역과 비교해서, 홀 이동도와 캐리어 밀도의 감소에 의해 상대적으로 높은 비저항값을 보였다. Ne 가스를 사용한 경우, GZO 박막은 가장 높은 비저항값을 나타낸 반면, Kr 가스를 사용하여 제작한 GZO 박막은 상대적으로 가장 낮은 비저항값을 보였다. GZO 박막의 전기적 특성은 박막의 결정성에 크게 의존하고 있음을 알았으며 박막의 전기적 특성과 결정성의 저하를 일으키는 인자로서 성장중의 박막의 결정성에 크게 의존하고 있음을 알았으며 박막의 전기적 특성과 결정성의 저하를 일으키는 인자로서 성장중의 박막표면에 충돌하여 박막에 손상을 입히는 고에너지 입자를 들 수 있다. Ne, Ar, Kr 가스의 반사 중성 원자들의 에너지를 Monete Carlo simulation에 의한 계산한 결과는 실험 결과와 잘 일치함을 알 수 있었다.
본 연구에서는 RF 마그네트론 스퍼터링 법으로 Eagle 2000 유리 기판 위에 Ga-doped ZnO (GZO) 박막을 제작하여, 기판온도 $100{\sim}400^{\circ}C$ 및 박막두께에 따른 박막의 결정화 특성과 전기적 및 광학적 특성을 조사하였다. 공정조건에 상관없이 모든 GZO 박막은 c-축 배향성을 나타내는 (002) 회절 피크만이 관찰되었고, $300^{\circ}C$에서 400 nm 증착한 GZO 박막이 가장 우수한 결정성을 나타내었으며, 그 때의 반가폭 값은 $0.4^{\circ}$이었다. 또한, AFM 으로 박막의 표면형상을 분석한 결과 $300^{\circ}C$에서 400 nm 증착한 박막에서 비교적 입자가 고르고 치밀한 박막이 형성되었다. 전기적 특성은 홀 측정결과 $300^{\circ}C$에서 400 nm 증착한 박막에서 가장 낮은 비저항 ($8.01{\times}10^{-4}\;{\Omega}cm$)과 가장 높은 전자 캐리어농도 ($3.59{\times}10^{20}\;cm^{-3}$) 를 나타내었다. 모든 GZO 박막은 공정조건에 무관하게 가시광 영역에서 80 %의 투과율을 나타내었으며, 기판온도 및 박막두께 증가에 따른 Ga 도핑효과의 증가로 밴드 갭이 넓어지는 Burstein-Moss 효과가 관찰되었다.
ITO 박막은 박막 태양전지, 유기 태양전지뿐만 아니라 유연한 디스플레이, 발광다이오드와 같은 광학적 장치에 투명한 전극으로써 널리 사용된다. 글라스나 플라스틱 기판위에 형성된 투명 전극은 식각을 통하여 전기회로를 구성한다. 또한 식각 특성을 개선할 필요가 있다. 이 연구에서 우리는 유리 기판위에 코팅된 ITO 박막을 유도결합 $BCl_3/Ar$ 플라즈마를 이용하여 식각하였다. ITO 박막은 RF 마그네트론 스퍼터링을 사용해 200 $^{\circ}C$에서 비알칼리 글라스 위에 증착하였고 ITO 박막의 총 두께는 약 250 nm 이었다. 또한 전기 전도성은 $4.483{\times}10^{-4}{\Omega}cm$, 캐리어 농도는 $3.923{\times}10^{20}cm^{-3}$이고, 홀 이동도는 $3.545{\times}10cm^{-2}/Vs$이었다. Ar 플라즈마에 $BCl_3$ 가스를 첨가시키면서 가스 비율에 따른 ITO의 식각 속도와 ITO와 PR과의 선택비를 측정하였다. 최대 식각 속도는 $BCl_3$(25%)/Ar(75%), 500 W의 RF power, -200 V의 DC-bias voltage, 그리고 2 pa의 공정압력일 때 588 nm/min이었고 선택비는 0.43으로 다소 낮게 측정되었다. 식각된 표면의 화학적 반응은 엑스선 광전자 분광법 (X-ray Photoelectron Spectroscopy)을 사용해 조사되었다. 그리고 식각된 표면의 거칠기는 원자현미경 (Atomic Force Microscopy)을 사용해 측정하였다.
광전소자용 투명전극으로 적용하기 위한 초박형 Al 박막에 대한 기초연구를 수행하였다. 유리 기판 상에 3-12 nm의 두께를 가지는 Al 박막을 형성하였으며, 박막의 두께가 7 nm 이상일 때부터 면저항이 측정되었으며 두께가 증가할 때 면저항이 점진적으로 감소하였다. 박막 내 그레인 크기(Grain size)는 두께가 증가할수록 비례하여 증가하였다. 광 투과도의 경우 가시광선영역(380~770 nm) 파장 기준으로, 3 nm 박막 두께에서 평균 85%의 투과도가 측정된 데 반하여, 4, 5 nm 두께에서 평균 50, 60%로 급격하게 감소되기 시작하며 그 이후 두께 증가에 따라 투과도가 점진적으로 감소하였다. 본 연구결과는 향후 Oxide/Metal/Oxide(OMO) 구조의 고투과, 저저항 투명전극 적용을 위한 기초 결과로 활용될 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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