원자력 발전소에서 유출되는 세슘은 인체의 유해성으로 인하여, 이를 안전하게 처리하는 기술이 요구되고 있다. 본 연구에서는 수용액에 용해된 세슘을 효율적으로 제거하고자, triethylenediamine (TEDA) 첨착 공정을 활성탄소에 적용하였다. 이 실험에서는 활성탄소 표면을 다양한 TEDA(2.5, 5.0, 7.5, 10.0, 12.5%) 농도로 화학적 개질을 하였으며, 세슘 제거효율 평가에 의하여 최적의 TEDA 농도가 5.0%임을 구할 수 있었다. 또한, 5.0% TEDA로 첨착된 활성탄을 사용하여 5.0과 10.0 mg/L의 세슘을 처리하였을 때, 제거효율은 각각 71.5%와 61.1%를 나타내었다. 그리고 온도 변화에 의한 흡착동력학 실험으로부터, 화학적 흡착이 이루어짐을 알 수 있었다. 이 연구를 통하여 얻어진 새로운 복원 기술은 지표수와 지하수에 함유된 세슘을 실용적으로 제거하는데 사용될 수 있을 것이다.
자연환경에 유출된 방사성 세슘(Cs)을 흡착 격리시키기 위한 다양한 연구들이 진행되어왔고 이 중에서 광물의 흡착 및 고온 처리는 제올라이트의 예에서 보여지는 것과 같이 매우 유효한 방법일 수 있다. 본 연구에서는 버네사이트를 Cs으로 이온 교환 시킨 후 고온 처리하여 광물상의 변화와 함께 Cs의 용출 특성을 알아보았다. 버네사이트는 MnO6 팔면체가 모서리를 공유하는 층상구조를 가지고 있는 광물로서 양이온 흡착능력이 뛰어난 광물이다. Cs을 이온 교환시킨 버네사이트를 1100℃까지 고온 처리한 결과, 온도가 증가함에 따라 크립토멜레인, 빅스바이트, 버네사이트, 하우스마나이트로 광물상의 변화가 관찰되었다. 이는 터널구조의 망간산화물 광물인 토도로카이트를 Cs으로 이온 교환시킨 후 열처리하였을 때 버네사이트와 하우스마나이트로만 상변화를 거치는 것과 다른 결과를 보여준다. Cs으로 이온 교환된 버네사이트는 증류수와 1 M NaCl 용액과 반응 시간을 달리하여 용출량을 측정하였으며 이러한 용출량은 각 온도구간에서의 광물상 변화, 반응시간, 반응 용액의 종류에 따라 상이한 용출량을 보였다. 증류수와 반응한 시료에 비하여 1 M NaCl과 반응한 시료에서 이온교환 반응에 의하여 용출량이 더 많았고 반응시간이 길어질수록 용출량은 증가하였다. 증류수와 반응한 경우는 Cs의 용출량이 증가하다 감소하고 NaCl 용액에서 반응시킨 시료의 경우 용출량의 감소 후 다시 증가하고 최종적으로는 1100℃에서는 증류수와 같이 거의 용출되지 않았다. 이러한 용출량의 변화는 각 온도에서 형성된 광물상과 밀접한 관련이 있다. 크립토멜레인과 버네사이트로의 상변화는 Cs의 용출량을 증가시키지만, 빅스바이트와 하우스마나이트는 Cs의 용출을 억제하며 가장 높은 온도에서 나타나는 가장 안정된 하우스마나이트는 Cs의 용출을 가장 크게 억제할 수 있는 것으로 보인다. 이러한 결과는 Cs을 이온 교환시킨 버네사이트의 고온처리를 통하여 Cs의 고정 및 격리가 효적으로 이루어질 수 있음을 보여준다.
본 연구에서는 석유계 잔사유 피치를 효과적으로 활용하고자, 세슘 이온의 제거를 위한 흡착제로 사용하였다. 이 실험에서는 수중에 용해된 저농도 세슘 이온의 제거능력 향상을 위하여 흡착제에 산 개질(염산, 황산)처리가 수행되었다. 그 결과, 9 M 황산으로 개질된 흡착제가 25 ℃에서 240 min 반응이 이루어졌을 때, 1.0과 2.5 mg/L의 세슘 이온의 제거효율은 각각 66, 51%를 나타내었다. 또한, 회분식 공정에서 흡착 시간이 증가할수록 1.0과 2.5 mg/L의 세슘 이온 제거능력이 향상되었으며, 32 hr 흡착에 도달하였을 때 각각 72, 68%의 제거효율을 나타내었다. 그리고 잔존하는 세슘 이온의 제거 능력을 높이고자, 온도 변화(25, 37, 49 ℃)에 의한 실험이 이루어졌으며, 49 ℃와 32 hr의 운전 조건에서 수중에 함유된 1.0과 2.5 mg/L 세슘이온은 각각 90, 81%의 제거효율을 얻을 수 있었다. 따라서 이러한 실험 결과들은 수중에 함유된 저농도 세슘 이온을 경제적으로 처리할 수 있는 흡착 기술로 사용하고자 하였다.
세슘은 높은 수용성으로 인하여 인체에 쉽게 침투하여 암 또는 DNA의 변형을 유발하는 잠재적인 독성 오염물질이다. 본 연구에서는 활성탄소의 세슘 흡착 능력을 향상시키고자 오존 처리를 통하여 활성탄소 표면에 산소 작용기를 도입하였다. 오존 처리 시간의 증가에 따라 활성탄소 표면의 산소함량이 증가하였다. 이후 활성탄소와 세슘 사이의 정전기적 상호작용이 더욱 원활하게 이루어져 모든 시료의 세슘 이온 흡착 효율이 향상되었다. 특히 반응기 내부 오존 농도를 50000 ppm으로 하여 7 min 동안 오존 처리한 시료는 약 12%의 높은 산소 작용기 함량을 보이며 97.6%의 가장 높은 세슘 제거 효율을 보였다. 한편, 5 min 동안 처리된 시료는 7 min간 반응한 시료와 비교하여 0.3%의 근소한 세슘 제거율 차이를 보였으며, 이는 오존 기체의 반응 특성으로 인한 두 시료의 표면화학적 유사성에 기인한다. 그러나, 오존 처리된 활성탄소의 세슘 흡착 성능은 활성탄소의 비표면적 및 기공 구조도 중요하지만 표면에 도입된 산소 작용기 양이 주된 영향을 미치는 것으로 판단된다.
레이저 냉각법을 이용하여 세슘 원자의 온도를 도플러 냉각 한계온도 보다 낮은 온도까지 냉각하였다. 자기-광 포획된 원자를 더 냉각하기 위해서는 냉각용 레이저의 주파수를 더 적색편이 시켜야 하는데, 이를 위해 본 연구에서는 세슘 원자 흡수선의 Zeeman 이동을 이용하였다. 이 방법으로 레이저 주파수 안정화를 유지하면서 레이저의 주파수를 약 40MHz 만큼 이동시킬수 있었다. 비행시간 방법으로 측정한 레이저 냉각된 세슘원자의 최저온도는 $2.2\muK$\pm$0.5$\muK$이었다. 냉각된 원자의 온도를 레이저의 주파수 및 세기에 따라 측정하였는데, 이광자 냉각 이론에 의한 계산결과와 잘 일치한다는 것을 알았다.
This study was evaluated the applicability of the membrane filtration process (Micro Filtration (MF), nanofiltration membranes (NF), reverse osmosis (RO)) on the major radioactive substances, iodine ($I^-$) and cesium ($Cs^+$) using membranes produced in Korea and domestic raw water. Iodine ($I^-$) or cesium ($Cs^+$) in the microfiltration membrane (MF) process could not be expected removal efficiency by eliminating marginally at the combined state with colloidal and turbidity material. At the domestic raw water (lake water, turbidity 1.2 NTU, DOC 1.3 mg/L) conditions, nanofiltration membrane (NF) and reverse osmosis (RO) showed a high removal rate of about 88 ~ 99% for iodine ($I^-$) and cesium ($Cs^+$) and likely to be an alternative process for the removal of radioactive material.
The problem of water contamination by long-living cesium and strontium radionuclides is an urgent environmental issue. The development of facile and efficient technologies based on nanostructured adsorbents is a perspective for selective radionuclides removal. In this regard, current work aimed to obtain the nanostructured magnetic zeolite composites with high adsorption performance to cesium and strontium ions. The optimal conditions of hydrothermal synthesis were established based on XRD, SEM-EDX, N2 adsorption-desorption, VSM, and batch adsorption experiment data. The role of chemical composition, textural characteristics, and surface morphology was demonstrated. The monolayer ionexchange mechanism was proposed based on adsorption isotherm modeling. The highest Langmuir adsorption capacity of 229.6 and 105.1 mg/g towards cesium and strontium ions was reached for composite obtained at 90 ℃ hydrothermal treatment. It was shown that magnetic characteristics of zeolite composites allowing to separate spent adsorbents by a magnet from aqueous solutions.
The 131Cs radioisotope with a short half-life time and high average radiation energy can treat the cancer effectively in prostate brachytherapy. The typical 131Cs production processes have a separation step of the cesium from 131Ba to obtain a high specific radioactivity. Herein, we suggested a novel 131Cs separation method based on the Ba2+ adsorption of alginate beads. It is necessary to reduce the affinity of alginate beads to cesium ions for a high production yield. The carboxyl group of the alginate beads was replaced by a sulfonate group to reduce the cesium affinity while reinforcing their affinity to barium ions. The modified beads exhibited superior Ba2+ adsorption performances to native beads. In the fixed-bed column tests, the saturation time and adsorption capacity could be estimated with the Yoon-Nelson model in various injection flow rates and initial concentrations. In terms of the Cs elution, the modified alginate showed better performance (i.e., an elution over 88%) than the native alginate (i.e., an elution below 10%), indicating that the functional group modification was effective in reducing the affinity to cesium ions. Therefore, the separation of cesium from the barium using the modified alginate is expected to be an additional option to produce 131Cs.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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