In this study, we developed mixed matrix membranes by blending thermoplastic elastomer, i.e. polystyreneblock-polybutadiene-block-polystyrene (SBS) block copolymer with the synthesized UiO-66 particles for CO2/N2 gas separation. To investigate the effect of UiO-66 particles in the SBS matrix, we prepared different mixed matrix membranes (MMMs) by varying the mass ratio of SBS and UiO-66 in the blend. To fabricate well-dispersed UiO-66, the SBS/UiO-66 mixture was sonicated and stirred thoroughly. The physico-chemical properties of prepared membranes were characterized by Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR) and scanning electron microscope (SEM). The gas separation performance was measured by time-lag method. The permeability of the MMMs increased significantly as the content of UiO-66 increased, but the CO2/N2 selectivity did not decrease significantly. The membranes containing 20% of UiO-66 particles showed the best performance with the CO2 permeability and CO2/N2 selectivity of 663.8 barrer and 13.3, respectively. This result showed performance closer to upper bound than pure SBS membrane in the Robeson plot, as the added UiO-66 particles did not significantly sacrifice selectivity and more than doubled gas permeability.
Due to the fact that zirconium based metal-organic frameworks (Zr-MOFs), such as UiO-66, have a large specific surface area and excellent selective adsorption capacity, Zr-MOFs are gaining attention as materials that can provide protection from the attack of chemical warfare agents in battleground. However, most of the metal-organic frameworks have an issue of selective adsorption capacity degraded by water molecules when exposed to the atmosphere, because of the weak metal-organic ligand bonds and the presence of voids. Therefore, polydimethylsiloxane (PDMS), a representative hydrophobic polymer material, was coated on the surface of UiO-66 to enhance the sustainability of the diisopropyl methylphosphonate (DIMP) sorption capacity in the battleground condition. Through the analysis of surface structure and organic functional group distribution of PDMS coated UiO-66, silicon was confirmed to be evenly coated. The contact angle increased by over 30° for the PDMS coated UiO-66, indicating that the hydrophobicity was improved. In addition, both the UiO-66 and PDMS coated UiO-66 were used as adsorbents for DIMP, a similar chemical warfare agent, to investigate the durability of adsorption capacity in a high humidity environment. The PDMS coated UiO-66 showed higher durability of adsorption capacity for 20 days than that of pristine UiO-66.
Zr-benzendicarboxylate structure, UiO-66 was prepared in 1-L batch scale by using a unique sonochemical-solvothermal combined synthesis method. The produced UiO-66 showed uniform particles of ca. $0.2{\mu}m$ in size with the BET surface area of $1,375m^2/g$ in high product yield (>95%). The UiO-66 showed 198 and 84 mg/g $CO_2$ adsorption capacity at 273 K and 298 K, respectively, with excellent $CO_2$ selectivity ($CO_2:N_2=32:1$) at ambient conditions. The isosteric heat of $CO_2$ adsorption varied from 33 to 25 kJ/mol as the adsorption progressed. The UiO-66 tested for xylene isomer separation in a liquid-phase batch mode confirmed preferential adsorption of the adsorbent for o-xylene over m-, and p-xylene.
Depending on the type and amount of acid used as a modulator in the manufacturing process, the structural properties of UiO-66 can be modified and the adsorbability of chemical warfare agents can be enhanced. In this study, several acids as a modulator were used to synthesize UiO-66. Their properties were analyzed with FT-IR, XRD, titrator, and adsorption isotherms using chemical warfare agent simulant, DIMP. The UiO-66, structurally damaged by hydrochloric acid as a modulator, showed lower crystallinity and DIMP adsorption capacity and also smaller specific surface area and volume of voids compared to those of UiO-66, which was manufactured using acetic acid, and formic acid as a modulator. Additionally, UiO-66 which was synthesized by adding formic acid and hydrochloric acid as a modulator, showed the highest DIMP adsorption capacity and is likely to be used as an adsorbent for chemical warfare agent in the future.
Myungseob Lee;Ha-Young Nam;Su Yeon Park;Sung Hwa Jhung;Hye Jin Lee
Applied Chemistry for Engineering
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v.35
no.4
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pp.335-340
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2024
In this paper, we synthesized organic and inorganic hybrid materials to introduce antibody functionality to UIO-66 and incorporated them into a surface plasmon resonance (SPR) assay to enhance the sensitivity of detecting small molecules such as oxytocin. A biological marker peptide called oxytocin may help in the diagnosis of heart failure, Alzheimer's disease, and cancer. To detect oxytocin at concentrations as low as a few femtomole (fM), we developed a surface sandwich assay utilizing a pair of oxytocin-specific antibodies for enhancing selectivity and one of metal organic frameworks [e.g., UiO-66-(COOH)2] possessing high porosity and surface-area as a signal amplifier. Initially, real-time SPR assays were used to confirm that each selected oxytocin-specific antibody binds strongly to oxytocin and to different binding sites on oxytocin. One of these antibodies (e.g., anti-OXT[OTI5G4]) was immobilized on the surface of a thin gold chip. Upon sequential injecting of oxytocin and the other antibody (e.g., anti-OXT[4G11]) conjugated to UiO-66-(COOH)2 onto the surface to form the surface sandwich complex of anti-OXT[OTI5G4]/oxytocin/UiO-66-(COOH)2-anti-OXT[4G11]), SPR changes, which varied with oxytocin concentration, were then measured in real time. The results demonstrated that sensitivity was amplified by over a million-fold compared to assays without UiO-66-(COOH)2, enabling oxytocin detection down to approximately 10 fM.
Lee, Hyun Sik;Kim, Da Som;Park, Ji Won;Yoo, Kye Sang
Korean Chemical Engineering Research
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v.56
no.6
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pp.784-791
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2018
UiO-66 particles were synthesized under various synthesis conditions to study the adsorption of carbon dioxide for hydrogen purification. For the purpose, the design and analysis of experiments was performed using statistical design of experiment method. As the synthesis time, temperature and acetic acid amount increased, the crystallinity of UiO-66 particles increased. Especially, the amount of acetic acid was confirmed as an important factor in determining the crystallinity of the particles. The specific surface area of the particles measured by the nitrogen adsorption method also showed a similar tendency. Using the general factor analysis in the experimental design method, the main effects and interactions of major factors were analyzed. In addition, the carbon dioxide adsorption capacity was predicted using a nonlinear regression method. Then, the adsorption performance was shown through surface and contour maps for all ranges.
In general, the presence of non-selective intercrystalline (grain boundary) defects in polycrystalline metal-organic framework (MOF) or zeolite membranes, which are known to be ca. 1 nm in size, causes lower membrane performance (selectivity) than the intrinsically expected. In this study we show that applying a thin polymeric coating of polydimethylsiloxane (PDMS) on a polycrystalline MOF membrane is effective to cap the non-selective intercrystalline defects and therefore improve membrane performance. To demonstrate the concept, first, polycrystalline UiO-66, one of Zr-based MOFs, membranes were prepared by an in-situ solvothermal growth. By controlling membrane growth condition with respect to growth temperature, we were able to obtain polycrystalline UiO-66 membranes at 150 ℃ with intercrystalline defects of which the quantity is not significant, so it can be plugged by the suggested PDMS deposition. Second, their performances were compared before and after the PDMS deposition. As expected, the PDMS deposition ended up with a noticeable increase in CO2/N2 ideal selectivity from 6 to 14, indicating successful intercrystalline defect plugging. However, the enhancement in CO2/N2 selectivity was accompanied by a significant reduction in CO2 permeance from 5700 to 33 GPU because the PDMS deposition not only plugs defects but also forms a continuous coating on membrane surface, adding an additional transport resistance.
The direct synthesis of metal-organic frameworks (MOFs) with acidic and basic active sites is challenging due to the introduction of functional groups by post-functionalization method often jeopardize the framework integrity. Herein, we report the direct synthesis of acid-base bifunctional MOFs with tuning acid-base strength. Employing modulated hydrothermal (MHT) approach, microporous MOFs named $UiO-66-NH_2$ was prepared. Through the ring-opening reaction of 1,3-propanesultone with amino group, $UiO-66-NH_2-SO_3H-type$ catalysts can be obtained. The synthesized catalysts were well characterized and their catalytic performances were evaluated in one-pot glucose to 5-HMF conversion. Results revealed the acid-base bi-functional catalyst possessed high activity and excellent stability. This work provides a general and economically viable approach for the large-scale synthesis of acid-base bi-functional MOFs for their potential use in catalysis field.
Advancements in thin-film nanocomposite (TFN) membrane technology for nanofiltration is crucial for removing pollutants from natural resources. In recent years, various metal-organic framework (MOF) modifications have been tested to overcome the drawbacks that are inevitable with conventional thin-film composite (TFC) and TFN membranes. In general, MIL-101(Cr), UiO-66, ZIF-8, and HKUST-1 [Cu3(BCT2)] are MOFs that were proven to exhibit excellent membrane performance in terms of solvent permeability and solute rejection; their respective studies are reviewed in this article. Other novelties, such as the simultaneous use of different MOFs and unique MOF layering techniques (e.g., dip-coating, spray pre-disposition, Langmuir-Schaefer film, etc.) are also discussed as they present alternate solutions for membrane enhancement and/or preparation convenience. Not only are these MOF-modified TFN membranes frequently shown to improve separation performance from their respective TFC and TFN membranes, but many reports also explain their potential for a cost-effective and environmentally friendly process. In this review the thin film nanocomposite nanofiltration membrane is discussed.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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