This study presents a simple approach for the assembly of a free-standing conductive electronic nanofilm of single-walled carbon nanotubes (SWNTs) suitable for enzymatic electrochemical biosensors. A large-scale SWNT electronic film was successfully produced by the dialysis of p-Terphenyl-4,4''-dithiol (TPDT)-treated SWNTs. Furthermore, Horseradish peroxidase (HRP) was immobilized on the TPDT-SWNT electronic film, and the enzymatic detection of hydrogen peroxide (H2O2) was demonstrated without mediators. The detection of H2O2 in the negative potential range (-0.4 V vs. Ag/AgCl) was achieved by direct electron transfer of heme-based enzymes that were immobilized on the TPDT-SWNT electronic film. The SWNT-based biosensor exhibited a wide detection range of H2O2 from 10 µM to 10 mM. The HRP-doped SWNT electronic film achieved a high sensitivity of 342 ㎛A/mM·cm2 and excellent selectivity against a variety of redox-active interfering substances, such as ascorbic acid, uric acid, and acetaminophen.
우리는 금속 산화물 CuO nanoparticles (CuO NPs)과 전도성 고분자 Polyaniline (PANI)가 접목된 CNT fiber 유연 전극(CuO NPs/PANI/CNT fiber 전극)을 개발하여 H2O2 검출용 비효소적 전기화학센서에 적용하였다. CNT fiber 표면 위에 PANI와 CuO NPs을 전기화학적 합성/증착을 통해 제작된 CuO NPs/PANI/CNT fiber 전극은 주사전자 현미경(SEM)과 에너지분산형 분광분석법(EDS)을 통해 표면 분석이 수행되었으며, 순환전압 전류법(CV)과 전기화학 임피던스법(EIS), 시간대전류법(CA)을 이용하여 전기화학적 특성 및 H2O2 센싱 성능이 분석되었다. CuO NPs/PANI/CNT fiber 전극은 대조군인 bare CNT fiber 전극과 비교하여 약 4.78배의 유효 표면적 증가를 보였으며, 약 8.33배의 전자 전달 저항(Ret) 감소로 인한 우수한 전기 전도성 및 효율적인 전자전달 등의 전기화학적 특성을 나타냈다. 이런 향상된 전극 특성은 CuO NPs와 PANI의 접목을 통한 시너지 효과에 기인한 것으로, 결과적으로 H2O2 검출에 대한 센싱 성능이 개선되었다.
Metal-organic frameworks have recently been considered very promising modifiers in electrochemical analysis due to their unique characteristics among which tunable pore sizes, crystalline ordered structures, large surface areas and chemical tenability are worth noting. In the present research, $Cu(btec)_{0.5}DMF$ was electrodeposited on the surface of glassy carbon electrode at room temperature under cathodic potential and was initially used as the active materials for the detection of $H_2O_2$. The cyclic voltammogram of $Cu(btec)_{0.5}DMF$ modified GC electrode shows distinct redox peaks potentials at +0.002 and +0.212 V in 0.1 M phosphate buffer solution (pH 6.5) corresponding to $Cu^{(II)}/Cu^{(I)}$ in $Cu(btec)_{0.5}DMF$. Acting as the electrode materials of a non-enzymatic $H_2O_2$ biosensor, the $Cu(btec)_{0.5}DMF$ brings about a promising electrocatalytic performance. The high electrocatalytic activity of the $Cu(btec)_{0.5}DMF$ modified GC electrode is demonstrated by the amperometric response towards $H_2O_2$ reduction with a wide linear range from $5{\mu}M$ to $8000{\mu}M$, a low detection limit of $0.865{\mu}M$, good stability and high selectivity at an applied potential of -0.2 V, which was higher than some $H_2O_2$ biosensors.
본 논문에서는 메조포러스 백금 전극이 적용된 무효소 혈당센서를 실리콘 기판 위에 제작하여 향후 CMOS 회로와의 집적이 가능하도록 설계하였으며, 초소형 무효소 혈당센서 구조의 최적화를 위하여 동일한 면적에서 여러 가지 구조의 센서를 설계 및 제작을 하고 그 결과를 비교 분석하였다. 제작된 무효소 혈당센서는 3전극시스템으로 구성되고 그 특성은 작동전극과 타 전극사이의 간격에 가장 민감한 변화를 보였다. 최적화된 구조를 갖는 센서는 11.1mM glucose실험에서 12.9${\mu}A$의 응답전류를 얻었으며 이 값은 효소를 사용한 센서와 비교하여도 월등히 큰 응답임을 알 수 있었다. 또한 제작된 센서들은 구조 최적화를 위하여 $9mm^2$로 동일한 크기로 실험을 하였지만, 이 크기는 응답전류가 매우 크므로 더욱더 소형화가 가능함을 알 수 있다.
본 연구에서는 스크린 프린팅 방법을 이용하여 이산화납($PbO_2$)/탄소 반죽 전극을 제작하고, 이를 전기화학 방법의 과일 천연당(포도당, 자당, 과당) 측정용 센서로 이용하였다. 이산화납/탄소 반죽전극은 탄수화물과 같은 유기화합물의 전기화학적 산화촉매 신호를 측정함으로써 효소를 사용하지 않고도 당의 측정이 가능하다. 또한 측정 시 심각한 방해작용을 하는 아스코르브산(ascorbic acid)은 Nafion 막을 전극표면에 도입함으로써 효과적으로 감소시켰다. 최적화된 Nafion/이산화납/탄소 반죽 전극은 사람이 느끼는 상대당도(과당>자당>포도당)와 유사하게 각 당에 대한 감응신호를 나타내었다.
본 연구에서 우리는 보론 도핑된 다이아몬드 나노물질을 이용하여 유연성 탄소 섬유 기반의 전극(CF-BDD 전극)을 개발하고, 이를 비효소적 글루코스 센서에 적용하여 전기화학적 특성을 확인하였다. 이 전극은 탄소 섬유 표면에 정전하 자기조립법을 이용하여 BDD 층을 증착하여 제작하였다. 이 전극 물질의 표면 구조는 주사전자 현미경(SEM)을 이용하여 분석하였으며, 전기화학적 특성 및 센싱 성능 분석은 시간대전류법(CA)와 순환전압 전류법(CV), 전기화학 임피던스(EIS)으로 실행하였다. 제작된 CF-BDD 전극은 산화-환원 화학종과 전극 계면 간의 effective direct electron transfer와 large effective surface area, high catalytic activity의 우수한 특성들을 보였다. 결과적으로, CF 센서와 비교에서 CF-BDD 센서는 더 넓은 선형 농도 범위(3.75~50 mM)와 더 빠른 감응 시간(3초 이내), 더 높은 감도(388.8 nA/mM) 등의 향상된 센싱 특성을 보였다. 따라서, 본 연구에서 개발된 전극 물질은 다양한 전기화학 센서 뿐 아니라, 웨어러블 센서 소재로도 활용 가능할 것으로 기대된다.
본 연구에서는 수열반응법을 이용하여 3차원 구조를 갖는 NiCo2O4 입자를 합성했다. 수열합성에서 반응조건 [Ni]/[Co] 비율, 반응시간과 열처리온도를 달리하여 입자의 조성과 형상을 조절했다. 최적의 조건을 결정하고자 XRD, SEM을 통해 입자를 분석하였으며, [Ni]/[Co] 1:2 비율, 반응시간 12시간, 열처리 400℃ 4시간 조건에서 3차원 구조를 갖는 단일상의 NiCo2O4가 합성하였다. 합성된 NiCo2O4 나노구조체의 글루코스 센서 특성평가 결과, 글루코스에 대해 높은 민감도와 탁월한 선택성을 나타냈다. 본 연구를 통해 합성한 NiCo2O4 나노구조체는 향후 비효소 기반 전기화학적 글루코스 센서로 널리 응용될 수 있을 것으로 기대된다.
In this paper, we describe the development of a non-enzymatic glucose sensor based on copper nanocubes(Cu NCs) electroplated laser induced graphene(LIG) electrodes which can detect a certain range of glucose concentrations. $CO_2$ laser equipment was used to form LIG electrodes on the PI film. This fabrication method allows easy control of the LIG electrode size and shape. The Cu NCs were electrochemically deposited on the LIG electrodes to improve electron transfer rates and thus enhancing electrocatalytic reaction with glucose. The average sheet resistances before and after electroplating were $15.6{\Omega}/{\Box}$ and $19.6{\Omega}/{\Box}$, respectively, which confirmed that copper nanocubes were formed on the laser induced graphene electrodes. The prepared electrode was used to measure the current according to glucose concentration using an electrochemical method. The LIG electrodes with Cu NCs demonstrated a high degree of sensitivity ($1643.31{\mu}A/mM{\cdot}cm^2$), good stability with a linear response to glucose ranging from 0.05 mM to 1 mM concentration, and a limit of detection of 0.05 mM. In order to verify that these electrodes can be used as flexible devices, the electrodes were bent to $30^{\circ}$, $90^{\circ}$, and $180^{\circ}$ and cyclic voltammetry measurements were taken while the electrodes were bent. The measured data showed that the peak voltage was almost constant at 0.42 V and the signal was stable even in the flexed condition. Therefore, it is concluded that these electrodes can be used in flexible sensors for detecting glucose in the physiological sample like saliva, tear or sweat.
The POCT (point-of-care test) sensing that has been a fast-developing field is expected to be a next generation technology in health care. The POCT sensors for the detection of proteins, small molecules and especially nucleic acids have lately attracted considerable attention. According to the World Health Organization (WHO), the POCT methods are required to follow the ASSURED guidelines (Affordable, Sensitive, Specific, User- friendly, Robust and rapid, Equipment-free, Deliverable to all people who need the test). Recently, several CRISPR (Clustered Regularly Interspaced Short Palindromic Repeats) based diagnostic techniques using the sensitive gene recognition function of CRISPR have been reported. CRISPR/Cas (Cas, CRISPR associated protein) systems based detection technology is the most innovative gene analysis technology that is following the ASSURED guidelines. It is being re-emerged as a powerful diagnostic tool that can detect nucleic acids due to its characteristics that enable rapid, sensitive and specific analyses of nucleic acid. The first CRISPR-based diagnosis begins with the discovery of the additional function of Cas13a. The enzymatic cleavage occurs when the conjugate of Cas protein and CRISPR RNA (crRNA) detect a specific complementary sequence of the target sequence. Enzymatic cleavage occurs on not only the target sequence, but also all surrounding non-target single-stranded RNAs. This discovery was immediately utilized as a biosensor, and numerous sensor studies using CRISPR have been reported since then. In this review, the concept of CRISPR, the characteristics of the Cas protein required for CRISPR diagnosis, the current research trends of CRISPR diagnostic technology, and some aspects to be improved in the future are covered.
본 논문에서는 nanoporous Pt (Platinum) 전극을 이용한 무효소 혈당센서의 생체 적합성 및 전류응답 특성 향상을 위해 다양한 패키징 방법이 제안되었다. 생체적합성을 갖는 Nafion 멤브레인을 dipping, spin coating, chemical bonding 방법으로 패키징 한 후, 다양한 글루코오스 농도의 혈장, 전혈에서 특성을 분석, 비교하였다. 단백질 등이 포함되지 않은 환경에서 spin coating 방법으로 패키징한 센서의 전류응답 특성은 가장 좋았지만, 혈장 및 전혈에서는 dipping, chemical bonding 방법으로 패키징한 센서의 전류응답 특성에 미치지 못했다. Nafion film을 센서와 chemical bonding한 센서의 혈장에서 sensitivity 는 0.32 ${\mu}A/mM{\cdot}cm^2$ 이었다. 한편, 전혈에서 bare 센서가 급격한 bio-fouling 현상을 보이는 반면 패키징한 센서는 글루코오스 농도에 따라 일정한 전류변화를 보였다. 이는 Nafion을 이용하여 패키징한 무효소 혈당 센서가 생체환경에 적합할 뿐 아니라 생체이식형 및 연속 측정 가능한 시스템에 적용 가능함을 보여준다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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