경기도 광명시 가학동의 폐아연 광산 주변의 광미 시료와 가학천과 목감천 주변 6개지점 40~60cm 깊이에서 채취한 하천저니토 시료중의 중금속 함량과 용출특성을 조사하여 이 지역에 대한 토양 오염 방지 대책을 수립하는 데에 필요한 자료를 제공하고자 수행하였다. 그 결과를 도약하면 다음과 같다. 1. 광미와 하천저니토 시료 모두 상당히 높은 농도로 중금속을 함유하고 있었으며 0.1 N HCl 용액으로 침출한 결과 광미의 경우 카드뮴, 아연 함량이, 하천저니토의 경우 카드뮴, 구리, 납, 아연 함량 모두 거리와 깊이에 관계없이 우리나라 논토양 천연부존량과 금속광산 주변 토양중 함량을 훨씬 상회하고 있었다. 2. 광미시료 중 중금속의 존재형태별 함량 분석 결과, 카드뮴, 구리, 납, 및 아연 모두에서 황화물/잔류태($HNO_3$ 침출태)의 비율이 가장 높았으며, 카드뮴과 납에서는 유기물 결합태(NaOH 침출태)가 다른 중금속과 달리 많은 비중을 차지하였다. 식물흡수에 용이한 치환태, 유기물 결합태의 함량이 낮고 이동성이 큰 수용태가 거의 검출되지 않아 극히 소량만이 식물에 흡수될 것으로 추정된다. 3. 하천저니토 시료의 존재형태별 함량은, 구리와 아연의 경우 황화물/잔류태($HNO_3$침출태)의 비율이 가장 높았으며 카드뮴과 납는 탄산염태(EDTA 침출태)와 황화물/잔류태($HNO_3$침출태)가 많은 비중을 차지하였다. 치환태, 수용태의 함량은 광미와 마찬가지로 아주 낮았다. 4. 광미와 하천저니토 시료 모두 침출액의 pH가 1.2일 때는 중금속이 현저하게 증가하였다. 5. 광미의 pH는 8.0~8.2로서 물로 용출되는 중금속의 양이 적을 것으로 추정된다. pH6.7~7.8을 보인 하천저니토의 경우도 비슷한 특성을 가진 것으로 생각된다. 그러나 광미의 경우 유기물 함량이 낮고 입경이 작아 바람, 홍수에 의해 넓은 지역으로 분산될 가능성이 크다. 6. 특정폐기물 여부를 판정하는 공정시험법의 pH를 5.8~6.3으로 조정한 물로써는 광미시료와 저니토의 중금속은 거의 침출되지 않았다.
폐광된 장풍광산의 풍화된 폐광석에 함유된 중금속의 존재형태를 규명하기 위해 5단계 연속추출법을 수행하였다. 각 단계에서 용출된 용액은 ICP-AES로 분석하였다. XRD로 풍화된 폐광석 시료들의 광물조성을 파악한 결과, 시료는 산성 환경에서 pH에 대한 완충작용을 할 수 있는 방해석의 유무에 따라 두 유형(type I and type II)으로 나눌 수 있었다. Type I 시료의 주 구성광물은 석영으로 방해석이 산출되지 않으며, type II 시료의 주 구성광물은 방해석이었다. 모든 시료에서 비소, 코발트, 철은 잔류형태로 존재하는 것이 가장 우세하였다. 카드뮴, 망간, 아연의 경우 type I 시료에서는 잔류형태가, type II 시료에서는 산화철망간형태가 우세하였다. 구리는 type I 시료의 경우 잔류형태가 가장 우세하였고, type II의 경우 황화광물형태가 우세하였다. 납은 type I시료에서는 잔류형태가 가장 우세하였고, type II시료에서 산화철망간 형태가 우세하였다. pH 4-7 사이에서 중금속의 상대적인 이동성은 type I시료의 경우 아연>구리>카드뮴>납>코발트>비소의 순서였으며, type II시료에서는 카드뮴>구리>아연>납>비소>코발트의 순서로 확인되었다.
맥반석은 용액중의 철, 구리, 카드뮴과 아연 등 중금속 이온에 대해 제거효과를 나타냈으며, 그 중에서도 철과 동의 제거가 가장 뚜렷하였다. 이런 중금속의 제거는 맥반석에 포함되어 있는 칼슘 등 금속과의 이온교환에 의해 이루지는 것으로 나타났다. 맥반석은 황화수소와 암모니아 등 악취물질에 대해서도 뚜렷한 제거효과가 있으며 E. coli에 대해 항균효과가 있는 것으로 나타났다. 그리고 Nocardioides sp. PNP101를 이용한 4-nitrophenol의 분해와 Strain CJl과 Rhodococcus sp. DNP 505를 이용한 2,4-dinitrophenol의 분해를 뚜렷하게 촉진하는 것으로 나타났다.
본 연구의 목적은 금풍광산 광물찌꺼기 내 중금속의 광물학적 특성을 조사하고, 중금속 제거를 위한 부유선별 실험을 하였다. 광물학적 분석 결과, 휘동석, 유비철석, 황철석, 섬아연석, 방연석 등 황화광물이 존재하였다. 카드뮴과 다른 중금속(Cu, Pb, Zn)의 상관관계를 살펴보면 Cd는 Zn과 좋은 양의 상관관계를 가졌다. K.A.X.(Potassium Amyl Xanthate)와 Aerofloat 211을 포수제로 사용한 부유선별 실험 결과 광물찌꺼기 내 잔류 중금속(As, Cd, Cu, Pb, Zn)의 농도가 토양오염기준치를 만족하는 결과를 얻었다.
본 연구에서는 CdZnS와 CdTe로 구성되는 이종접합 소자를 제작하고 커패시턴스-전압 특성을 조사하였다. CdS/CdTe 접합의 경우, 역방향 바이어스가 증가함에 따라 공핍층의 폭이 커져 커패시턴스 값이 약간 감소하였으나 CdZnS/CdTe 접합에서는 CdTe 박막 내에서의 공핍층 폭이 바이어스에 크게 영향을 받지 않아 커패시턴스 값이 역방향 바이어스에 따라 거의 변화가 없었다. 바이어스 전압을 인가하지 않은 상태에서의 공핍층 폭은 높은 CdZnS 박막의 비저항 및 낮은 캐리어 농도로 인해 CdS/CdTe 접합보다 CdZnS/CdTe 접합에서 보다 큰 값을 나타내었다. CdZnS/CdTe 태양전지의 개방전압은 Zn의 비율이 커짐에 따라 CdZnS 박막과 CdTe 박막의 전자 친화력 차이의 감소로 인하여 크게 증가하였으나, Zn 비율이 0.35 이상인 경우 오히려 감소함을 알 수 있었다. 또한 CdZnS 박막의 높은 비저항이 태양전지의 직렬저항을 상승시켜 전지의 변환 효율은 오히려 감소함을 알 수 있었다.
CdTe 및 Cu(In,Ga)$Se_2$ 박막 태양전지의 창층으로 널리 이용되는 CdS에서 Cd의 일부를 Zn으로 치환하면 두 물질 사이의 전자 친화력의 정합이 향상되고 에너지 밴드 갭이 증가하여 개방전압 및 광전류를 증가시킬 수 있다. 본 연구에서는 태양전지와 같은 광전소자에 적용되는 CdZnS와 CdTe로 구성되는 이종접합 소자를 제작하고 접합에서의 전류 전도기구를 조사하기 위해 온도에 따른 전류-전압 특성을 분석하였다. CdS/CdTe 접합의 전류 흐름은 계면 재결합과 터널링의 조합에 의해 조절되지만 CdZnS/CdTe 접합의 경우 상온 이상의 온도에서는 공핍층에서의 생성/재결합, 상온 이하의 온도에서는 누설 전류나 터널링에 의해 전류 흐름이 제한됨을 알 수 있었다.
지하 심부 토양 및 퇴적물 내 토착 미생물의 활성화에 따른 중금속 거동을 이해하기 위하여, 독성 중금속으로 오염된 국내 일부 지역의 시료를 대상으로 혐기적 환경에서 유산염(lactate)을 탄소원으로 투입한 후 약 25일간에 걸친 비소 및 중금속(카드뮴, 구리, 납, 아연) 함량 변화를 관찰하였다. 실험 결과, 미생물이 투입된 시료의 경우 미생물이 투입되지 않은 비교시료에 비하여 용존 카드뮴, 납, 아연이 효과적으로 제거되었으며, 이는 토착 황산염 환원(sulfate-reducing) 박테리아의 활성화로 인해 생성된 환원상태의 황이 이들 중금속과 황화물을 형성하며 침전시켰기 때문으로 여겨진다. 비소의 경우, 미생물을 투입한 시료 중 황산염의 함량이 높은 덕음 토양에서는 제거율이 높은 반면 황산염의 함량이 상대적으로 낮은 화북 토양, 동두천 퇴적물에서는 지속적으로 그 함량이 증가하였다. 적절한 탄소원 및 황산염을 투입해 독성 중금속으로 오염된 지질 매체 내의 토착 미생물을 활성화시킨다면 이들 중금속의 원위치(in situ) 고정화를 통한 이동도 감소의 효과를 볼 수 있을 것으로 여겨지나, 비소로 동시에 오염된 경우 발생할 수 있는 비소 용출 가능성에 대한 고려가 필요하다.
본 연구는 B광역시 북항을 대상으로 해양 퇴적물의 물리화학적 특성과 오염도를 평가하고, 해양 퇴적물의 재부상 시중금속의 용출특성 및 생태적 위험성을 평가하였다. 북항 퇴적물의 주요 구성성분은 미세 실트질 및 점토질이었으며, 유기물질과 산휘발성 황화물이 높게 포함되어 퇴적물 내 함유된 중금속으로 인한 생태적 위험도가 높은 것으로 평가되었다. 회분식 실험결과, 퇴적물의 재부상으로 인한 중금속 용출속도는 납>>구리>크롬>>아연>카드뮴 순이었으며, 중금속 용출은 금속 황화물의 산화반응에 기인하는 것으로 평가되었다. 중금속은 퇴적물의 재부상 약 1시간 내에 급격히 용출되었으며, 재부상에 의한 황화물의 산화는 퇴적물에 존재하는 중금속의 광물내 잔류분율을 증가시키고, 유기물과 결합된 중금속의 분율을 감소시킬 뿐만 아니라 퇴적물에 함유된 중금속의 다른 결합분율의 변화에 영향을 미쳤다. 퇴적물의 재부상에 의하여 해수로 용출되는 중금속의 용출량은 재부상 시간, 금속 황화물의 산화속도와 재부상하는 퇴적물의 농도에 영향을 받았다.
이 연구는 폐금·은광산 주변의 토양과 수계에서 비소(As), 카드뮴(Cd), 구리(Cu), 납(Pb), 안티모니(Sb), 아연(Zn)의 지구화학적 분산 특성을 확인하였다. 토양시료 내 각 원소의 지구화학적 오염도는 enrichment factor (EF), geoaccumulation index (Igeo), pollution load index (PLI)와 같은 지화학 지수를 이용해 평가하였다. 수계의 지구화학적 오염도는 광물찌꺼기 적치장에서부터 거리에 따른 중금속 및 황산염(SO42-)의 농도 변화를 이용하여 평가하였다. 지화학 지수를 이용한 토양의 오염도 평가 결과 광산 및 광물찌꺼기 저장시설과 가까운 지역에서 As, Cd, Pb, Zn의 농축지수가 높게 나타났으며, Sb는 모든 토양시료에서 높은 농축지수를 보였다. 이러한 결과는 광산 활동으로 대표되는 인위적인 요인에 의해 주변의 토양으로 중금속의 분산이 진행되었음을 보여주는 결과이다. 수계에서 중금속 농도 및 SO42-의 농도 변화를 확인한 결과 특정 지점에서 As, Cd, Zn, 그리고 SO42- 농도의 이상점이 나타났으며, 거리에 따라 점차 각 원소의 농도가 감소하였다. 이는 수계의 오염이 광물찌꺼기 적치장과 그 인근의 황화광물의 풍화에 기인한 것을 의미한다. 조사를 수행한 지역에서는 과거에 중금속으로 오염된 토양의 복원사업이 진행되었지만, 그 이후에도 잠재적인 오염원인 광물찌꺼기 적치장 인근에서부터 오염이 다시 진행되고 있는 것으로 판단된다. 따라서 복원을 완료한 지역에서도 토양과 수질시료를 대상으로 지속적인 모니터링이 필요할 것으로 판단된다.
자연저감의 메커니즘을 설명하기 위하여 납과 비소 함량이 높은 세창광산 지역의 광산배수, 침출수 및 지표수의 지구화학적 변화를 연구하였다. 주요 오염원인 폐광석에서 미량원소의 분산 및 물리화학적인 조건의 변화에 따른 미량원소의 이동도를 평가하기 위하여 총함량 분석 및 연속추출을 수행하였다. 이러한 광산배수, 침출수 및 지표수의 화학성분은 시료채취의 위치 및 시기별로 변화가 컸으며, 특히 pH가 매우 낮고(pH 2.1-3.3), 황산염(최대 661mg/l) 및 미량원소의 함량(최대 169mg/l Zn, 27mg/l As, 3.97mg/l Pb, 2.99mg/l Cu and 1.88mg/l Cd)이 매우 높은 경우가 관찰되었다. 그러나 지표수에서의 비소와 미량원소의 함량은 특별한 처리를 하지 않아도 광산배수와 침출수가 배출되는 지점으로부터 가까운 거리인 지류와 합류되는 지점(8번, 16번)에서 자연배경값과 거의 유사한 함량으로 낮아졌다. 철-황화광물의 산화작용과 가수분해에 따른 비정질 철-2차광물의 침전작용은 하천으로 유입되는 미량원소의 이동을 크게 감소시켜주는 효과적인 자연저감 메커니즘이었다. 또한 오염되지 않은 지표수와의 합류에 의한 희석효과도 미량원소의 함량을 감소시키고 점진적으로 pH를 증가시켰다. 한편, 가장 용해성이 높은 원소인 아연은 pH가 거의 중성에 가까워질 때까지 상당량이 용해된 용질상태로 남아있었다. 환경독성학적인 관점으로 볼 때, 세창광산 지역에서는 아연에 의한 오염에 특별한 관심을 가져야 한다. 이러한 것은 수분을 함유한 폐광석에서 아연의 대부분이 양이 온교환형(전체 함량의 65-89%)으로 존재하고, 납은 전체함량의 65-89%가 산화광물 및 탄산염광물형태와 수반되었으며, 카드뮴, 구리 및 비소는 잔류형태가 우세한 것으로 나타난 연속추출실험 결과에 의해서도 확인되었다. 건조상태의 폐광석에서는 전체 납 함량의 34-48%가 쉽게 용출될 수 있는 양이온교환형태로 존재하였다. 양이온교환 및 탄산염광물 수반된 금속의 비율을 고려하면 각 미량원소의 상대적인 이동도는 Zn>Pb>Cd>As=Cu의 순서로 감소하는 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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