견과류는 영양가가 우수하고 다양한 기능성 생리활성을 가져 건강한 식단에 중요한 요소이다. 멜라토닌은 뇌의 송과선에서 분비되는 호르몬으로 각종 조직의 산화적 손상을 방지하는 것으로 알려져 있으며, 식물체에서도 중요한 역할을 한다. 본 연구는 견과류의 멜라토닌 추출 및 정량을 위한 분석법을 마련하였고, 견과류의 높은 지방함량을 고려한 최적화된 추출 절차를 이용하여 경기도에서 유통되는 견과종실류 등의 멜라토닌 함량을 조사하였다. 땅콩 또는 견과류, 유지종실류 및 두류의 평균 멜라토닌 함량은 각각 1200.83(409.76-2223.56), 934.83 (454.10-1736.60), 616.46 (494.70-825.12) pg/g으로 나타났다. 호두와 밤의 경우 속껍질을 포함한 반탈각 상태와 과실만 있는 경우의 멜라토닌 함량을 비교한 결과, 반탈각 상태에서 멜라토닌 함량이 유의적으로 높았다. 또한 호두, 밤 및 땅콩의 경우 2022년 재배된 햇 견과보다 2021년 재배 후 저장된 견과에서 멜라토닌 함량이 유의적으로 높았다. 이러한 결과는 견과종실류 등의 멜라토닌 함량이 높아 우수한 기능성 식품임을 시사하였다.
본 연구에서는 곡류 및 견과 종실류 중 천연유래 보존료의 함유량을 조사하기 위하여 안식향산, 소브산 및 프로피온산의 함유량을 분석하였다. 곡류 및 견과 종실류 중 보존료 분석을 위하여 분석법을 확립하였다. 보존료 분석을 위하여 안식향산 및 소브산은 HPLC-DAD를 이용하여 정성 및 정량 분석 하였고 LC-MS/MS를 이용해 확인 분석하였다. 프로피온산은 GC-FID를 이용하여 정성 및 정량 분석 하였고 GC-MS를 이용해 확인 분석하였다. 보존료 분석법의 유효성을 검증하기 위해서 직선성, 회수율, LOD, LOQ를 검토한 결과, 모든 항목에서 양호한 결과를 나타내었다. 대상 시료는 곡류(백미, 보리, 밀 등) 275건, 견과 종실류(땅콩, 참깨, 커피원두 등) 427건을 수거하여 총 702건이었다. 함유량 조사 결과 안식향산은 대상시료 702건 중 44건의 시료에서 검출되었으며, 검출범위는 ND-23.74 mg/kg의 범위로 검출되었다. 소브산은 대상시료 702건 중 22건의 시료에서 검출되었고, 검출범위는 ND-7.90 mg/kg의 범위로 검출되었다. 프로피온산은 대상시료 702건 중 550건의 시료에서 검출되었으며, 검출범위는 ND-37.39 mg/kg의 범위로 검출되었다. 안식향산, 소브산, 프로피온산이 가장 높게 검출된 품목은 각각 참깨(23.74 mg/kg), 해바라기씨(7.90 mg/kg), 커피원두(37.39 mg/kg)이었다. 본 연구의 결과를 통해 곡류 및 견과 종실류 중 안식향산, 소브산, 프로피온산 분석법을 확립하였고 함유량조사 결과는 향후 식품 검사 시 보존료 사용기준 위반 판정으로 인한 민원제기나 국가 간 무역마찰 시 기초자료로 활용될 수 있을 것이다.
시중 유통 중인 곡류, 콩류, 견과류, 종실류 등 134건에 대하여 8종의 곰팡이독소를 LC-MS/MS를 이용하여 동시 분석하였다. 전체 시료 중 22건에서 fumonisin $B_1$, $B_2$, zearalenone, ochratoxin A 등 4종이 검출되어 16.4%가 곰팡이독소에 오염된 것으로 나타났으며 독성이 강한 aflatoxin $B_1$, $B_2$, $G_1$, $G_2$는 검출되지 않았다. 검출된 곰팡이독소 중 fumonisin ($B_1+B_2$)은 $0.48{\sim}560.2{\mu}g/kg$, zearalenone은 $0.22{\sim}28.6{\mu}g/kg$ 수준으로 검출되었고 평균 검출량은 fumonisin이 곡류 $49.3{\mu}g/kg$, 유지종실류 $10.1{\mu}g/kg$, zearalenone이 곡류 $1.9{\mu}g/kg$, 콩류 $1.5{\mu}g/kg$이었으며, ochratoxin A는 곡류에서 $0.08{\mu}g/kg$ 수준으로 검출되었다. 기장에서 검출된 ochratoxin A는 $4.8{\mu}g/kg$으로 기준치인 $5.0{\mu}g/kg$에 근접하여 검출되었는데 생산년도가 2016년인 것을 감안하면 상당히 높은 수준으로 지속적인 관심이 필요한 것으로 판단된다. 곰팡이독소가 검출된 나머지 품목은 2015년에 생산되었는데 특히 곡류 중 율무와 수수는 대부분의 시료에서 곰팡이독소가 검출됐으며 땅콩 및 견과류에서는 검출되지 않았다. 곰팡이독소가 검출된 품목의 검출빈도를 살펴보면 율무 66.7%, 수수 87.5%, 조 20%, 기장 20%로 곡류 중 약 27%가 독소에 오염된 것으로 나타났고, 콩류는 팥에서 60%가 검출되어 콩류 전체로는 12.5%가 오염됐으며 유지종실류는 깨에서 33.3%가 검출되어 유지종실류 전체로는 11.8%가 독소에 노출된 것으로 나타났다. 한편 곰팡이독소 중 fumonisin과 zearalenone이 동시에 검출된 품목은 율무 2건, 수수 3건이었으며 fumonisin이 검출된 경우 대부분의 시료에서 fumonisin $B_1$, $B_2$ 가 동시에 검출되었으나 율무, 조, 참깨 각 1건에서 fumonisin $B_1$만 검출되었다. 본 연구결과를 기초로 하여 산출한 1인 1일 노출량은 곡류의 경우 fumonisin $1.4{\times}10^{-2}{\mu}g/kgb\;.w./day$, zearalenone $5.6{\times}10^{-4}{\mu}g/kg\;b.w./day$, ochratoxin A $2.2{\times}10^{-5}ng/kg\;b.w./day$이었으며 콩류에서는 zearalenone $5.4{\times}10^{-5}{\mu}g/kg\;b.w./day$, 종실류는 $7.4{\times}10^{-5}{\mu}g/kg\;b.w./day$으로 이를 바탕으로 WHO/JECFA에서 제시한 자료를 바탕으로 PMTDI 대비 인체 노출량을 산출한 결과 fumonisin은 곡류 0.72% 종실류 0.004% zearalenone 곡류 0.11%, 콩류 0.01%에 해당하는 양이었으며 ochratoxin A는 PTWI 대비 0.14%, EC의 TDI 대비 0.45%로 검출된 곰팡이독소가 인체에 대한 유해할 가능성은 낮은 것으로 판단된다. 본 연구결과 곰팡이독소는 기준치 이내의 아주 적은 양 검출되었지만 기후 온난화로 인해 독성이 강한 곰팡이독소가 생성되기 쉬운 환경으로 변해가고 있어 농산물의 생산, 저장, 포장 과정에 이르기까지 보다 폭 넓은 연구가 이루어져 곰팡이독소로 인한 안전성 논란에 대비해야 할 것으로 판단된다.
식품 안전 규제에서 위해물질에 대한 국내 기준 설정시 국제식품규격위원회(Codex Alimentarius Commission, CAC) 기준과의 조화를 위한 검토가 요구되며 이를 위해서는 코덱스 식품분류에 대한 정확한 이해가 필요하다. 따라서 여기에서는 CAC(코덱스) 식품분류 개정 작업이 2017년에 완료된 곡류, 그리고 2018년에 완료된 견과종실류와 허브 및 향신료에 대해 개정된 코덱스 식품분류 내용을 소개하고자 하였다. 그 내용을 간략히 요약하면 다음과 같다. 코덱스 식품분류에는 국내 식품분류(식품의약품안전처의 분류)에서 곡류에 해당하는 것으로 Group 020 cereal grains (6개 subgroup), 견과종실류에 해당하는 것으로 3개 그룹, Group 022 tree nuts (subgroup 없음), Group 023 oil seeds and oilfruits (5개 subgroup), Group 024 seeds for beverages and sweets (subgroup 없음)가 있다. 그리고 허브와 향신료의 경우 코덱스에는 2개 그룹, Group 027 (3개 subgroup), Group 028 (9개 subgroup)이 있다. 코덱스 식품분류에서 식품에 부여된 commodity code의 수는 Group 020 27개, Group 022 32개, Group 023 46개, Group 0244개, Group 027 127개, Group 028 138개 이다. 한편 코덱스와 식품의약품안전처의 식품분류 사이에는 여러 차이점이 있었다. 예를 들면 국내 식품분류에서는 곡류나 허브를 코덱스처럼 세분화하지 않았고 코덱스와 달리 땅콩을 견과류에 묶어서 한 그룹으로 분류하고 있고 기타식물류를 두었다. 코덱스 식품분류를 사용할 때 이러한 차이에 대한 주의가 필요하다.
본 연구에서는 경기도 내 유통 중인 견과 종실류의 잔류농약 실태를 조사하고자 온라인 또는 유통매장을 통해 131건을 수거하여 조사하였다. 총 14품목의 견과종실류를 수거하였으며 339종의 잔류농약을 분석한 결과 131건 중 총 8건에서 검출되었으며 범위는 0.01 mg/kg-0.07 mg/kg 수준으로 나타났다. 검출된 시료 8건 중 7건이 잔류농약 기준을 초과하여 부적합으로 판정되었으며 부적합 7건 중 6건은 수입농산물에서 판정되었다. 중국산 호박씨의 경우 PLS가 적용된 피라클로스트로빈이 5건 검출되었으며 범위는 0.02 mg/kg-0.04 mg/kg 수준으로 나타났다. 인도산 참깨와 국내산 참깨에서도 펜디메탈린, 보스칼리드, 비펜트린이 각각 0.04 mg/kg, 0.05 mg/kg, 0.06 mg/kg으로 검출되어 부적합 수치를 보였다. 또한 검출된 8종의 농약에서 EDI/ADI (%) 값이 0.002%-0.372%으로 낮은 수준임을 확인하였다.
본 연구에서는 오븐에서 굽는 방법으로 매작과를 제조하고 질감 개선 및 기능성 향상을 위하여 몇 종류의 견과종실류를 첨가하여 품질특성을 살펴보고 저장기간에 따른 산패 정도를 살펴보았다. 일반성분 분석 결과 단백질, 조지방 및 회분 함량은 대조군보다 첨가군이 높게 나타났다. 유탕처리한 대조군의 지방함량은 오븐구이한 견과종실류 첨가군의 지방함량보다 더 높은 수치를 나타내었다. 명도를 나타내는 L값은 대조군이 가장 낮았고 캐슈넛 첨가군이 73.48로 가장 높아 밝은 색을 띠었다. 적색도를 나타내는 a값은 아몬드 첨가군이 (+)의 값을 보였고 그 외 첨가군은 (-)의 값을 나타내어 녹색의 범위에 있는 것으로 나타났다. 황색도를 나타내는 b값은 아몬드, 캐슈넛 및 해바라기씨 첨가군이 대조군보다 높게 나타났다. 매작과의 경도는 캐슈넛, 코코넛, 해바라기씨 첨가군이 대조군보다 유의적으로 낮은 값을 나타내었다. 관능검사 결과 표면색은 코코넛 첨가군과 대조군이 낮게 나타난 반면, 해바라기씨 첨가군이 가장 높게 평가되었고 고소한 맛은 해바라기씨 첨가군과 캐슈넛 첨가군이 높게 평가되었으며 대조군은 가장 낮은 점수를 받았다. 단단한 정도는 대조군이 가장 높은 점수를 받았고 견과류 첨가군은 비슷한 정도의 강도를 나타내는 것으로 평가되었다. 바삭한 정도는 아몬드 첨가군, 대조군 및 해바라기씨 첨가군간에 유의적인 차이가 없었고 코코넛 첨가군이 가장 낮은 점수로 평가되었으며 느끼한 정도는 시료 간에 유의적인 차이가 없었고 뒷맛은 해바라기씨 첨가군이 가장 높은 점수를 받았다. 기호도 검사 결과 아몬드 > 캐슈넛 > 코코넛 > 해바라기씨 > 대조군 순으로 아몬드 첨가군을 가장선호하였고 대조군을 가장 좋아하지 않는 것으로 나타났다. 견과종실류 첨가 매작과를 $60^{\circ}C$에서 30일간 저장하며 과산화물가를 측정한 결과 코코넛과 캐슈넛 첨가군은 저장기간을 통하여 과산화물가의 변화가 거의 없어 지방산화에 안정함을 보여주었고 아몬드 첨가군과 해바라기씨 첨가군은 저장기간에 따라 계속 증가하여 저장 30일 후에는 해바라기씨 첨가군의 산패가 가장 심한 것으로 나타났다. 유탕처리한 대조군의 경우 해바라기씨 첨가군을 제외한 다른 시료보다 유의적으로 높은 과산화물가를 나타내었다. 저장기간에 따른 산가의 변화는 저장기간이 경과함에 따라 모든 시료군에서 점차 증가하였고 저장 30일후에는 해바라기씨 첨가군이 가장 높은 값을 나타내어 과산화물가와 같은 경향을 나타내었다. 이상의 결과를 종합하여 볼 때 관능적인 측면과 저장안정성 측면을 모두 고려한다면 아몬드 또는 캐슈넛 첨가 매작과가 바람직할 것으로 여겨진다.
본 연구는 견과종실류 및 그 가공품을 대상으로 LC/MS/MS를 이용하여 aflatoxin (B1, B2, G1, G2), ochratoxin A, fumonisin (B1, B2), zearalenone을 동시 분석하여 오염 실태를 조사하였다. 연구 대상 106건 중 37건(35%)에서 곰팡이독소가 검출되었으며, 2항목 이상의 곰팡이독소가 동시에 검출된 경우는 8.5%로 조사되었다. Aflatoxin, ochratoxin A, fumonisin, zearalenone은 각각 0.08-1.45 ㎍/kg, 17.29 ㎍/kg, 1.16-14.89 ㎍/kg, 0.12-12.69 ㎍/kg의 농도범위로 검출되었다. 검출 빈도로 보면 zearalenone (23%), aflatoxin (13%), fumonisin (8%), ochratoxin A (1%) 순으로 높은 검출율을 보였다. 원물 형태인 견과류와 유지종실류는 각각 35%, 33%의 검출율을 나타내었고 이를 가공한 견과류가공품과 유지종실류가공품은 각각 44%, 46%의 검출율을 나타내어 가공 식품에서의 곰팡이독소 검출율이 10% 이상 높게 나타났다. 곰팡이독소는 물리화학적으로 안정한 물질로서 가공이나 조리 과정 중에도 그대로 남아있어 식품 원료에서의 곰팡이독소 관리가 더 중요할 것으로 판단된다.
본 연구는 비허용 품목인 유지종실류 5종(달맞이꽃씨, 홍화씨, 유채씨, 해바라기씨 및 아마씨)을 선정하여 광자극발광법(PSL), 열발광법(TL), 전자스핀공명법(ESR) 및 기체크로마토그래프/질량분석법(GC/MS)을 활용하여 검지 특성 연구를 수행하였다. PSL 및 TL 측정 결과, 5종 모두 적용 가능성이 높은 것으로 판단하였다. ESR 분석결과는 5종 모두 조사시료에서 조사유래의 특이 ESR signal이 관찰되지 않아 적용 가능성이 낮다고 판단하였다. GC/MS 분석 결과, 홍화씨, 유채씨, 해바라기씨 및 아마씨의 경우에는 조사 유래의 hydrocarbon류가 검출되어 적용 가능성이 높은 것으로 판단하였다. 특히, oleic acid에서 유도된 8-heptadecene ($C_{17:1}$), 1,7-hexadecadiene ($C_{16:2}$)이 조사 여부를 확인하는 화학적 마커로 활용 가능성이 높았다. 달맞이꽃씨 경우에는 oleic acid에서 유도된 hydrocarbon류가 검출되지 않아 적용 가능성이 낮다고 판단하였다. 또한, 달맞이꽃씨, 홍화씨 및 해바라기씨에서 감마리놀렌산의 주요 원료인 linoleic acid에서 유도된 1,7,10-hexadecatriene ($C_{16:3}$)과 6,9-heptadecadiene ($C_{16:3}$)이 검출되어 조사여부를 확인하는 화학적 검지 마커로 활용 가능성이 높다고 판단하였다. 본 연구 결과를 통해 유지종실류 5종에 대한 적용 가능성 및 다중분석 체계(PSL-TL-GC/MS)를 확립하였다.
유해화학물질의 위해평가에 필요한 극단소비자에 의한 식품소비량을 얻기 위하여 1995년도에 실시한 식이섭취 조사자료로 부터 한국인의 식습관을 감안하면서 통계적인 방법으로 산정하였다. 한국인이 소비하는 159종의 식품들을 식품군별로 분류한 다음 원료식품으로의 환산계수, 기여율 등을 감안하여 개인간의 식품소비량이 정상분포를 할 것이라는 가정하에 90%위 및 95%위 극단소비량을 계산하였다. 대부분의 개별식품들은 기호계수가 2.O∼3.0범위에 있었으나 조미향신료, 견과종실류, 기호음료 등의 기호성 식품, 그리고 널리 상용되거나 매우 드물게 소비되는 식품들은 이 범위에서 벗어났다.
한국인을 위한 식품중 유해성분의 기준설정 및 안전성 평가에 필요한 식품계수를 제안하기 위하여 $1986{\sim}90$년에 걸쳐 국민영양조사에 의한 식품섭취량과 식품수급표에 의한 공급량 자료로부터 농축산식품 원료에 대한 식품 종류별 섭취량을 최적화 하였다. 농축산물의 1인당 1일 평균 섭취량은 1.0kg으로 조정하였으며 곡류 422g, 감자류 29g, 두류 17g, 견과종실류 5g, 과일류 97g, 채소류 300g, 육류 49g, 난류 20g, 우유류 72g 이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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