We investigated soil contamination depending on the land use by examining the contamination levels and distribution characteristics of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the national soil. Total PAHs (the sum of 16 PAH concentrations) and carcinogenic PAHs (the sum of seven carcinogenic PAH concentrations) were $8.50{\sim}3,437.16{\mu}g/kg$ and $2.94{\sim}2,136.96{\mu}g/kg$, respectively. The concentration of benzo(a)pyrene, one of the contaminants regulated by the soil quality standard in the nation, was $ND{\sim}924.73{\mu}g/kg$. Its maximum value of $924.73{\mu}g/kg$ was detected in railroad (Region 3) and is approximately 13% of the standard value for Region 3 (i.e., 7 mg/kg). We also investigated the characteristics of contamination sources of PAHs in soil of the upland, forests, roads, and railroads, examining the fraction distribution of PAHs concentration by the number of benzene rings against the total PAHs concentration. The results demonstrate that the mean fraction of 4~6-ring PAHs against total PAHs concentration in soil was in the range of 51.8~80.7% with relative abundance of high-molecular PAHs, showing that the origin of contamination is under the category of combustion sources. When the molecular indices (Flu/(Flu/Pyr), Ant/(Ant+Phe), InP/(InP+BP), and BaA/(BaA+Chr)) were applied, they were also categorized as petroleum-based combustion sources. The individual PAH concentrations in soil by the land use were grouped into Regions 1, 2, and 3, which are statistically treated and are the parts of the national category system of soil quality standard. As a result, the concentration level of 16 PAHs was $0.02{\sim}2.63{\mu}g/kg$ in Region 1, $0.05{\sim}4.26{\mu}g/kg$ in Region 2, and $2.36{\sim}178.27{\mu}g/kg$ in Region 3. The concentration level of 6 carcinogenic PAHs was 14.2~320.4% against that of benzo(a)pyrene in Region 3 and sites of recycling waste sleepers. Considering that there were similarities among PAHs in terms of structures and toxicities, it would be recommended to review other types of carcinogenic PAHs together with benzo(a)pyrene when developing the soil quality standards in the nation.
다환방향족탄화수소류(PAHs)는 해양 환경에 오랜 기간 잔류하며 해양 생태계에 유해한 보편적인 환경 오염 물질이다. PAH류는 대부분 해양 환경에서 금속을 비롯한 다양한 오염 물질과 복합적으로 존재하지만 혼합 오염 물질이 개체에 미치는 영향에 대한 연구는 부족하다. 본 연구는 HgCl2와 Benzo[a]pyrene (B[a]P)이 해양 생물에 미치는 영향을 개체 수준에서 평가하기 위하여 기수산 물벼룩(Diaphanosoma celebensis)을 이용하여 단일 및 혼합 급성 독성 시험을 진행하였다. 혼합 독성 평가에 사용한 혼합물의 농도는 단일 독성 시험을 통하여 얻은 각각의 LC50을 기준으로 3:7 (Mixture A), 5:5 (Mixture B), 7:3 (Mixture C)의 비율로 혼합하여 결정하였다. 실험 결과 B[a]P와 HgCl2의 48 h - LC50은 각각 25.75 ㎍ l-1와 3.6 ㎍ l-1로 나타났다. 혼합 독성 평가 결과 Mixture A, B, C에서 TU는 각각 1.06, 0.83, 0.96로 나타났다. 이는 Mixture A, B, C가 CA 모델에 따라 작용함을 보여주며, HgCl2와 B[a]P의 상호작용을 연구하기 위해 CA 모델을 사용하는 것이 적합할 것으로 생각된다. 본 연구는 금속과 PAH류의 혼합 독성 평가를 위한 기초 자료가 될 수 있을 것이다.
향장원료 개선을 위한 미생물 탐색 실험을 통하여 Marinobacter salarius HL2708#2을 제주도의 용암 해수 환경에서 분리하였다. 균주 HL278#2의 완전한 게놈 서열을 분석하였으며, 원형 염색체는 4,304,603 bp이고 57.21% G+C이고 플라스미드는 244,163 bp이고 53.14% G+C였다. 4,180개의 단백질 코딩서열이 과 49개의 tRNA와 18개의 rRNA 유전자와 함께 확인되었다. 균주 HL2708# 2의 게놈은 알콜, 말토덱스트린/전분 및 단당류 대사 유전자를 보유하고 있었다. 호염성 및 중금속 저항성을 담당하는 유전자와 방향족 및 알칸 계열 탄화수소를 대사하는 유전자를 가지고 있는 것으로 분석되었다. Marinobacter salarius가 질산염 및 아질산염 환원능력이 없다고 알려져 있는 것과 달리, HL2708#2 균주는 질산염/아질산염 환원 효소, 질산염/질산염 운반체 및 질산염 모노 옥시게나제를 가지고 있는 것으로 보아 세포 체외의 니트로알켄을 활용할 수 있는 능력을 가진 것으로 사료된다.
Distributions of 15 PAHs and 82 PCBs were investigated in sediment and fish samples collected from the Suyoung Estuary of Busan, one of the most urbanized and newly contaminated areas in Busan. The concentrations of $S_{15}PAH$ in sediments ranged from 17.9 to 777 ng/g-dry and were mainly originated from combustion processes. The concentrations of $S_{82}PCB$ in sediments ranged from 0.55 to 12.5 ng/g-dry and were significantly correlated with those of 12 dioxin-like PCBs and 6 non-dioxin like PCBs. Higher concentrations of PAHs and PCBs were found in the upper river and the inner Suyoung Bay than in marina and the outer Suyoung Bay. No sites exceeded the ecotoxicological values of PAHs and PCBs in marine sediments. Benzo[a]-pyrene was not detected in fish samples and the concentrations of $S_4PAH$ (0.15~0.45 ng/g-wet) were lower than the maximum level set by EU. The levels of PCBs in fish samples were at less than 1% of the Korean maximum level and 2% of the EU maximum level. The concentrations of dioxin-like PCBs were $0.01{\sim}0.32pg-TEQ_{WHO-2005}/g-wet$, and the highest concentration was found in eels, which were at less than 5% of the EU maximum level. Dietary intakes of PAHs and PCBs through fish consumption were estimated, and their lifetime cancer risk and non-cancer risk were much lower.
Background: Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are generated in petrochemical complexes, can spread to residential areas and affect the health of residents. Although harmful PAHs are mainly present in particle phase, gas phase PAHs can generate stronger toxic substances through photochemical reaction. Therefore, the risk assessment for PAHs around the petrochemical complex should consider both particle and gas phase concentrations. Objectives: This study aimed to investigate the concentration characteristics of particle and gas phase PAHs by season in residential areas around petrochemical complexes, and to assess the risk of PAHs. Methods: Samples were collected for 7 days by seasons in 2014~2015 using a high volume air sampler. Particle and gas phase PAHs were sampled using quartz filter and polyurethane foam, respectively, analyzed by GC-MS. Chronic toxicity and probabilistic risk assessment were performed on 14 PAHs. For chronic toxicity risk assessment, inhalation unit risk was used. Monte-Carlo simulation was performed for probabilistic risk assessment using the mean and standard deviation of measured PAHs. Results: The concentration of particle total PAHs was highest in autumn. The gas phase concentration was highest in autumn. The average gas phase distribution ratio of low molecular weight PAHs composed of 2~3 benzene rings was 85%. The average of the medium molecular weight composed of 4 benzene rings was 53%, and the average of the high molecular weight composed of 5 or more benzene rings was 9%. In the chronic toxicity risk assessment, 7 of the 14 PAHs exceeded the excess carcinogenic risk of 1.00×10-6. In the Monte-Carlo simulation, Benzo[a]pyrene had the highest probability of exceeding 1.00×10-6, which was 100%. Conclusions: The concentration of PAHs in the residential area around the petrochemical complex exceeded the standard, and the excess carcinogenic risk was evaluated to be high. Therefore, it is necessary to manage the air environment around the petrochemical complex.
Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) contents were analyzed by measuring benz(a)anthracene(BaA), chrysene(Chr), benzo(b)fluoranthene(BbF) and benzo(a)pyrene(BaP), and the related risk characterization was conducted for 113 samples out of 14 different agricultural products used for food and medicine. Detection rate of PAHs was 90.3% as a whole, and the highest one was 80.5% for BaP. The detection rate of BaP exceeding the maximum permitted concentration of Rehmanniae Radix Preparata and Rehmanniae Radix, 5.0 ㎍/kg was 1.8%, and the detection rates of BaA, Chr and BbF were within the range of 2.7~10.6%. The highest average concentration of BaA was 3.41 ㎍/kg detected from Lycii Fructus, while those of Chr, BbF, BaP and PAH4(sum of detected BaA, Chr, BbF and BaP) were 5.00, 1.79, 2.36, 12.36 ㎍/kg, respectively, detected from Rehmanniae Radix Preparata. As for the risk characterization on PAHs, the overall MOE(Margin of Exposure) values were measured within the range of 105~107, which is unlikely to cause direct health concerns, but the worring values of MOE were measured 6.57×104 for BaP and 6.10×104 for PAH4 from Rehmanniae Radix Preparata, which may require an improvement plan to reduce BaP contents.
채소류 및 과일류 중 PAHs 분석방법을 확립하고 오염실태 파악을 위하여 서울, 춘천, 대전, 광주, 부산의 5대 도시 시장에서 채소류 13종, 과일류 5종 총 210건을 채취하였다. 균질화된 시료를 dichloromethane으로 초음파추출하고 탈수한 후 Sep-Pak Florisil Cartridge로 정제하여 HPLC/FLD로 동시 정량 분석하였다. 시료에 표준물질을 spike하여 전처리 후 기기분석한 결과, 각각의 PAH에 대한 회수율은 약 95~102%였으며, 검출한계는 PAH에 따라 차이는 있으나 0.002~0.5 ng/g 수준이었다. 채소류 및 과일류 중 8가지 총 PAHs의 평균 함량은 0.19 ng/g이었으며 개별 평균 PAH 함량은 benzo(a)anthracene 불검출, chrysene 0.014 ng/g, benzo(b)fluoranthene 0.031 ng/g, benzo(k)fluoranthene 0.016 ng/g, benzo(a)pyrene 0.019 ng/g, dibenzo(a,h)anthracene 0.091 ng/g, benzo(g,h,i)perylene 0.016 ng/g, indeno(1,2,3-c,d)pyrene 불검출 수준이었다.
물질 간 상호작용이 위해도에 많은 영향을 미칠 수 있다는 것은 널리 알려져 있지만 이를 위해성평가에 적용할 수 있는 방안은 아직 미미한 실정이다. 본 연구에서는 p-xylene이 토양 내에 존재할 때, 대수층으로의 이동성이 극히 제한적인 benz[a]anthracene (BaA)의 지하수로의 이동성 증가를 확인하고 그 증가된 위해도를 산정하기 위하여, 지하 환경을 모사한 셀을 제작하여 실험을 수행하였으며, 이를 해석하는 간단한 물질이동 모델을 개발하였다. 셀 실험 결과 BaA의 이동성은, BaA와 p-xylene이 혼합물질로 동시에 존재하는 경우에, BaA만으로 오염되어 있는 경우보다 월등히 높았다. 후자의 경우는 강우에 의한 이동이 주요 이동기작이었으며 그 정도는 아주 미미하였다. Defined Time Steps (DTS)을 이용하여 개발된 오염물질 이동모델은 두 물질 모두 실험결과와 유사한 경향을 보이며 변하는 것을 확인하였으나, 더욱 정확한 예측을 위하여 모델의 수정, 보완작업이 계속되고 있으며 이는 다음 연구의 주제가 될 것이다. 실험실 규모의 셀 실험의 경우 모세관대가 물질이동에 중요한 역할을 하기 때문에 실험실 규모의 시뮬레이션에서는 모세관대 모듈을 적용하는 것이 보다 적합한 것으로 나타났다. 현장규모 오염에서의 모델링 결과를 토대로 위해도를 산정하고 비교한 결과, 지하수 섭취를 통한 BaA의 발암위해도는 NAPL이 존재할 때, 존재하지 않을 때보다, 약 15${\sim}$87배 크게 계산되었다. NAPL이 존재하지 않는 경우 BaA의 지중 이동속도는 매우 느리며, 실제 오염현장의 경우 이동 과정에서 물질분해가 일어나므로 NAPL의 존재 여부에 따른 실제 위해도 차이는 더 크게 발생할 것으로 예상된다.
대나무 활성탄에 $TiO_2$의 코팅을 실시하여 이를 광촉매조건에서 16종의 주요 PAHs를 전처리하고 이를 PAHs 분해미생물에 의한 생분해과정에 적용하여 보다 효율적인 PAHs 처리 기술을 개발하고자 하였다. 대나무 활성탄에 anatase $TiO_2$의 성공적인 코팅이 가능하였으며 이를 이용한 메틸렌블루 용액의 광분해도 측정한 결과 $TiO_2$/AC 촉매가 첨가된 경우 가장 높은 촉매능을 보였다. PAHs 분해미생물이 없는 상태에서 naphthalene, acenaphthylene, acenaphthene 및 fluorene의 경우 각각 9.8, 76.2, 74.1 및 40.5%의 제거효율을 나타내었으나 고분자 PAHs는 $TiO_2$ 처리구에서 높은 잔류농도(400-1,000 ${\mu}g$/L)를 나타내었다. 한편 위의 전처리조건을 거친 후 분해미생물을 1주일간 처리할 경우 전반적인 PAHs가 340 ${\mu}g$/L 이하의 낮은 농도를 나타내었다. 여기서 phenanthrene, anthracene, fluoranthene 및 pyrene은 $TiO_2$의 처리구의 경우 대조구에 비해 각각 29.3, 61.4, 27.0 및 44.3%의 제거율을 나타내었다. $TiO_2$를 AC에 침착한 경우는 분해미생물이 AC 표면에 거의 생물막을 형성하지 못하는 모습이 관찰되었다. 따라서 $TiO_2$를 처리할 경우 분해미생물은 주로 부유상태(planktonic status)에서 PAHs를 분해하는 것으로 사료된다. 향후 보다 적절한 전처리조건을 확립할 경우 보다 효율적인 난분해성의 PAHs 처리기술의 개발이 가능할 것으로 전망된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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