레독스흐름전지의 전극으로 사용하기 위해 (주)CNF에서 제조한 탄소펠트를 여러 가지 온도에서 열처리하여 실험하였다. 열처리 조건에 따른 탄소펠트의 물성특성을 파악하기 위하여 BET(비표면적)와 무게감소를 측정하였고 표면특성을 살펴보기 위하여 주사전자현미경(SEM)과 XPS 분석을 실시하였다. 또한 전기저항, CV(cyclic voltammetry), RFB 충방전 성능 통해 열처리 조건에 따른 전극특성에 미치는 영향을 살펴보았다. SEM, BET분석을 통하여 탄소펠트 표면의 물성 변화를 확인하였고, XPS 분석을 통해 $550^{\circ}C$에서 1시간 열처리한 탄소펠트의 표면에 산소 관능기가 가장 많이 부가된 것을 확인하였다. CV 실험을 수행한 결과 $550^{\circ}C$ 열처리 전극의 활성면적이 가장 컸다. $400^{\circ}C$, $500^{\circ}C$, $550^{\circ}C$에서 열처리한 탄소펠트를 이용하여 바나듐 레독스흐름전지를 구성하고 충-방전 실험을 실시한 결과 충-방전 에너지효율이 $400^{\circ}C$ 열처리 전극의 경우 72.9%, $500^{\circ}C$ 열처리 전극의 경우 79.8%, $550^{\circ}C$ 열처리 전극의 경우 79.8%로 $550^{\circ}C$ 열처리 전극이 가장 우수하였다.
페로브스카이트 구조를 갖는 Sr0.92Y0.08Ti1-xVxO3-δ (SYTV)는 고체산화물 연료 전지(Solid oxide fuel cell, SOFC)에서 H2S를 포함하는 연료를 사용하기 위한 대체 연료극으로 연구되었다. Sr0.92Y0.08TiO3-δ (SYT)의 전기화학적 성능을 향상시키기 위해 페로브스카이트의 B-사이트에 위치한 티타늄을 바나듐으로 치환하였다. 페치니법을 통해 합성된 SYTV는 작동 온도 조건에서 추가적인 부산물의 형성 없이 YSZ(yttria-stabilized zirconia) 전해질과 화학적으로 안정했다. 바나듐의 치환량이 증가함에 따라 산소 공공 결함(Oxygen vacancy)이 증가하였으며, 생성된 산소 공공 결함으로 인해 연료극의 이온 전도도가 증가했다. 전지 성능은 850 ℃ 순수한 H2 연료 조건에서 바나듐 치환 정도에 따라 1 mol.%의 바나듐이 치환된 경우 19.30 mW/cm2 이고 7 mol.%의 바나듐이 치환된 경우 34.87 mW/cm2이다. 1000 ppm의 H2S를 포함하는 H2 연료조건에서 cell의 최대 전력밀도는 1 mol.%의 경우 22.34 mW/cm2이고 7 mol.%의 경우 73.11 mW/cm2로 증가하였다.
The electrolyte flow rates of vanadium redox flow battery play very important role in terms of ion transfer to electrolyte, kinetics and pump efficiency in system. In this paper a vanadium redox flow battery single cell was tested to suggest the optimization criteria of electrolyte flow rates on the efficiencies. The compared electrolyte circulation flow rates in this experimental work were 15, 30 and 45 mL/min. The charge/discharge characteristics of the flow rate of 30 mL/min was the best out of all flow rates in terms of charging and discharging time. The current efficiencies, voltage efficiencies and energy efficiencies at the flow rate of 30 mL/min were the best. The IR losses obtained at thd current density of $40mA/cm^2$, at the flow rates of 15, 30 and 45 mL/min were 0.085 V, 0.042 V and 0.115 V, respectively. The charge efficiencies at the current density of $40mA/cm^2$ were 96.42%, 96.45% and 96.29% for the electrolyte flow rates of 15, 30 and 45 mL/min, respectively. The voltge efficiencies at the current density of $40mA/cm^2$ were 77.34%, 80.62% and 76.10% for the electrolyte flow rates of 15, 30 and 45 mL/min, respectively. Finally, the energy efficiencies at the current density of $40mA/cm^2$ were 74.57%, 77.76% and 73.27% for the electrolyte flow rates of 15, 30 and 45 mL/min, respectively. The optimum flow rates of electrolytes were 20 mL/min in most of operating variables of vanadium redox flow battery.
본 연구에서는 전 바나듐 레독스 흐름전지(VRFB)에 적용하기 위한 세공충진 음이온교환막의 최적 설계 조건을 도출하고자 하였다. 실험결과를 통해 VRFB 충방전 성능에 가장 지대한 영향을 미치는 막 설계인자는 이온교환용량, 지지체의 기공율 및 가교도임을 확인할 수 있었다. 즉, 상기 인자들에 의해 VRFB의 ohmic loss와 활물질의 crossover가 결정되었다. 또한 세공충진 음이온교환막의 제조 시 낮은 가교도에서 이온교환용량을 감소시키는 것과 높은 이온교환용량에서 가교도를 증가시키는 두 가지 방안을 검토하였다. 그 결과 충분히 높은 이온교환용량에서 가교도를 최적화 하는 것이 VRFB 충방전 성능 관점에서 바람직한 것으로 판단되었다.
최근 휴대용 기기의 급속한 발전이 이뤄지고, 다양한 전자제품에서 높은 성능의 이차 전지가 요구됨에 따라 고에너지밀도 특성을 가능케 하는 전극 재료의 연구가 주목받고 있다. 음극의 경우, 기존에 사용하고 있는 흑연재료를 대체하기 위하여 실리콘, 주석 등의 소재와 전이금속 산화물을 새로운 음극재료로 사용하려고 한다. 리튬 바나듐 옥사이드는 리튬 전이금속 산화물 기반의 음극 소재로서 흑연 대비 1.5배의 부피당 용량을 나타낼 수 있다는 장점을 가지고 있으나, 낮은 전기전도도와 입자 파쇄현상으로 인하여 전해질의 분해가 가속화되어 성능이 열화되는 문제점을 가지고 있다. 본 연구에서는 이러한 문제를 개선시키기 위하여 전해질 첨가제를 도입하여 전극/전해질 계면의 개질에 따른 리튬 바나듐 옥사이드의 전기화학적 거동 특성을 보고자 하였다.
폴리에테르설폰(PES)과 폴리페닐렌설파이드설폰(PPSS)을 블렌딩한 고분자를 이용하여 음이온교환막을 제작하였다. EDXS와 FT-IR 분석으로부터 제작한 음이온교환막이 음이온교환기인 -N-을 갖는다는 것을 확인하였다. 1 mol/L의 황산용액에서 이온전도도를 측정하였다. 제작한 음이온교환막은 0.015~0.083 S/cm의 이온전도도를 가졌으며, 시판의 음이온교환막인 AFN과 APS의 값과 비교하여 동등 이상의 값을 가졌다. 제작한 음이온교환막의 바나듐 레독스 흐름 전지용 격막으로 사용한지를 평가하기 위해 각 바나듐 이온의 투과를 측정하였다. 제작한 음이온교환막의 각 바나듐 이온의 투과도는 시판의 양이온교환막인 Nafion 117과 시판의 음이온교환막인 AFN과 비교하여 낮은 값을 가졌다.
본 연구에서는 유기환원제로 포름산과 촉매로 PtD/C를 사용하여 불순물이 없는 고품질 V3.5+ 전해질을 생산하였고 이를 VRFB에 적용하였다. PtD/C 촉매의 잘 배향된 3D 수상 돌기 구조는 포름산 산화 반응과 바나듐 환원 반응에 높은 활성을 보여 주었다. 그 결과 PtD/C의 촉매 전환율은 2.73 mol g-1 h-1로 polyol방법을 제조된 Pt/C의 전환율 1.67 mol g-1 h-1보다 더 높았다. 또한 VRFB 충방전 실험에서 촉매 반응으로 생성된 V3.5+ 전해질은 전해 방법으로 제조 된 표준V3.5+전해질과 동일한 성능을 보여 줌으로서 VRFB의 전해질로 사용 가능함을 증명하였다.
All-vanadium redox flow battery (VRFB) has been studied actively as one of the most promising electrochemical energy storage systems for a wide range of applications such as electric vehicles, photovoltaic arrays, and excess power generated by electric power plants at night time. Among consisting elements of the VRFB, the ion exchange membrane and the electrode play important roles. In this study, carbon PVC coposite sheets for the VRFB have been developed and electrochemical characteristics investigated. Current collector for VRFB, carbon PVC composite sheets (CPCS), were prepared with G-1028 as a conducting particle, PVC as a polymer, Dibutyl phthalate (DBP) as a plasticizer and fumed Silica (FS) as a dispersion agent. CPCS has been shown to have the characteristics as an excellent current collector for VRFB and electrochemical properties of specific resistivity 0.31 ${\Omega}cm$, which were composed of G-1028 80 wt%, PVC 10 wt%, DBP 5 wt% and FS 5 wt%.
본 연구에서는 수계 레독스 흐름전지에서 사용하는 멤브레인 특성분석방법을 개선하여 비수계 레독스 흐름 전지를 위한 멤브레인 특성분석방법을 확립하였다. 비수계 레독스 흐름 전지에 적합한 멤브레인 특성을 확인하기 위해 상용 멤브레인의 이온교환능력, 이동수, 이온 전도도, 활물질 투과도, 전지효율 실험 등 특성분석들을 수행하였다. 상용 음이온 교환 멤브레인의 특성분석 실험을 통해 충 방전 효율 및 에너지효율과 이온 선택성의 상관관계를 조사하였다. Neosepta AHA 음이온 교환 멤브레인은 이동수 측정에서 0.81의 값으로 비수계 전해질에서 비교적 낮은 이온 선택성을 보였지만, 충방전 전지효율 평가에서는 92%의 충 방전효율과 86%의 에너지효율을 각각 나타내었다. 또한 이온의 선택성이 없는 다공성 멤브레인은 높은 전류밀도의 비수계 레독스 흐름 전지에 적절함을 알 수 있었다.
In this study, we carry out a study on how to improve performance of vanadium redox flow battery (VRFB) through promoting reaction rate of rate determining vanadium reaction ($[VO]^{2+}/[VO_2]^+$). In order to do that, three different carbons like Vulcan (XC-72), CMK3 and MSU-F-C are adopted as the catalysts, while their catalytic activity and reaction reversibility are evaluated using half-cell tests. Their topological images are also measured by TEM. For estimation of the VRFB performance, multiple charge-discharge curves of VRFBs including the catalysts are measured by single cell tests. As a result of that, MSU-F-C shows relatively excellent catalytic activity and reaction reversibility as well as large surface area compared to those of Vulcan (XC-72) and CMK3. Also, in terms of the performance of VRFBs including the catalysts, VRFB including MSU-F-C indicates (i) low charging/discharging overpotentials and low internal resistance, (ii) high charge/discharge capacities and (iii) high energy efficiency. These VRFB performance data are well agreed with results on catalytic activity and reaction reversibility. The reason that MSU-F-C induces superior VRFB performances is attributed to (i) its large surface area and (ii) its hydrophilic surface functional groups that mainly consist of hydroxyl bonds that are supposed to play active surface site role for facilitaing $[VO]^{2+}/[VO_2]^+$ redox reaction. Based on the above results, it is found that adoption of MSU-F-C as catalyst for VRFB results in improvement in VRFB performance by promoting the languid $[VO]^{2+}/[VO_2]^+$ redox reaction.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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