열 진공 증착법(thermal vacuum evaporation)에 의해 p-형 열전박막을 $3{\times}10^{-4}{\sim}3{\times}10^{-6}$ Torr의 범위에서 유리 기판 위에 제조하였다. 제조된 박막의 전기저항은 고진공일수록 저항이 증가하였으며, $Bi_2Te_3$와 $Sb_2Te_3$상을 가지고 있었다. 박막의 조성은 기판의 위치에 따라 변화하였고, 원자 번호가 작을수록 위치의 영향이 크고, 반대로 원자번호가 큰 원소는 그 영향이 작았다. 또한 고진공에서 제조된 박막일수록 상대적으로 저진공에 비해 조성의 변화가 적게 나타났다.
초소형 박막의 열전 발전모듈은 작은 부피와 한번 설치시 교체없이 지속적인 전원공급으로 소형의 센서 노드에 전원으로 각광 받고 있다. 이에 본 논문에서는 In Plane방식의 PIN Junction의 박막형 열전소자를 제작하여 보았다. 열전 박막인 P-type의 $BiSbTe_3$와 N-type의 $Bi_2Te_3$은 (001)GaAs 기판에 MOCVD(Metal Organic Chemical Vapour Deposition)방식으로 성장하였으며 전극으로는 E-Beam Evaporator를 이용하여 금(Au), 알루미늄(Al)을 사용하였다. 열전박막의 두께는 MOCVD의 성장시간과 온도 MO-x 가스의 압력으로 조절하여 주었다. 제작결과 1Pairs 당 약 $63{\mu}V$/K을 나타내었다.
The electro-deposition of compound semiconductors has been attracting more attention because of its ability to rapidly deposit nanostructured materials and thin films with controlled morphology, dimensions, and crystallinity in a costeffective manner (1). In particular, low band-gap $A_2B_3$-type chalcogenides, such as $Sb_2Te_3$ and $Bi_2Te_3$, have been extensively studied because of their potential applications in thermoelectric power generator and cooler and phase change memory. Thermoelectric $Sb_xTe_y$ films were potentiostatically electrodeposited in aqueous nitric acid electrolyte solutions containing different ratios of $TeO_2$ to $Sb_2O_3$. The stoichiometric $Sb_xTe_y$ films were obtained at an applied voltage of -0.15V vs. SCE using a solution consisting of 2.4 mM $TeO_2$, 0.8 mM $Sb_2O_3$, 33 mM tartaric acid, and 1M $HNO_3$. The stoichiometric $Sb_xTe_y$ films had the rhombohedral structure with a preferred orientation along the [015] direction. The films featured hole concentration and mobility of $5.8{\times}10^{18}/cm^3$ and $54.8\;cm^2/V{\cdot}s$, respectively. More negative applied potential yielded more Sb content in the deposited $Sb_xTe_y$ films. In addition, the hole concentration and mobility decreased with more negative deposition potential and finally showed insulating property, possibly due to more defect formation. The Seebeck coefficient of as-deposited $Sb_2Te_3$ thin film deposited at -0.15V vs. SCE at room temperature was approximately 118 ${\mu}V/K$ at room temperature, which is similar to bulk counterparts.
순간 증착법으로 제조한 n형 $Bi_2Te_{2.4}Se_{0.6}$ 박막에 대하여 유효 평균 자유 행로 모델을 적용하여 박막의 두께가 열전 특성에 영향을 미치지 않는 임계 두께를 구하였다. 또한 열처리 전후 전자 농도 및 이동도의 변화를 조사하여 열처리에 의한 열전 특성의 변화를 역구조 결함과 관련하여 설명하였다. Seebeck 계수와 전기 비저항 모두 두레의 역수와 직선적인 관계를 보였으며, 이로부터 구한 평균 자유 행로는 $5120\AA$이었다. 열처리에 의해 전자의 이동도가 증가하였지만, 역구조 결함의 감소로 인해 운반자의 전자 농도가 현저히 감소하여, 결국 전기전도도가 감소하고 Seebeck 계수가 증가하였다 473k에서 1시간 동안 열처리한 Seebeck 계수와 전기전도도는 각각 $-200\;\mu V/k$와 $510\omega^{-1}cm^{-1}$이었다 또한, 열처리에 의해 열전 성능 인자가 상당히 향상되어 $20\times10^{-4}\;W/(mK^2)$를 나타내었다.
본 연구에서는 소자의 크기에 따른 코발트-저마늄 박막 기반의 galvanic cell의 특성을 조사하고, 이를 물 접촉 감지에 활용하기 위한 아두이노 기반 사물인터넷 센서 네트워크에의 적용을 제시한다. 본 연구에서 제안하는 코발트 저마늄 박막 기반 galvanic cell은 기존의 압전, 열전 에너지 하베스팅 소자와 다르게, 소자의 손상을 줄 수 있는 기계적인 변형이나 온도 구배를 필요로 하지 않는다는 점에서, 자가발전 센서 네트워크를 구축하는데 있어 더욱 적합한 에너지 하베스팅 소자로 적합하다. 본 연구는 스퍼터링 방식으로 증착된 코발트-저마늄 박막 기반의 galvanic cell을 센서로 활용함으로써 향후 자가발전 센서 네트워크의 실현 가능성에 대해 논의함으로써 향후 연구, 개발될 발전된 형태의 센서 네트워크 구축에 기여할 것으로 기대된다.
A rigorous research is underway in our team, for the design and development of high figure of merits (ZT= 1.5${\sim}$2.0) micro-thermoelectric coolers. This paper discusses the fabrication process that we are using for developing the $Sb_2Te_3-Bi_2Te_3$ micro-thermoelectric cooling modules. It describes how to obtain the mechanical properties of the thin film TEC elements and reports the results of an equation-based multiphysics modeling of the micro-TEC modules. In this study the thermoelectric thin films were deposited on Si substrates using co-sputtering method. The physical mechanical properties of the prepared films were measured by nanoindentation testing method while the thermal and electrical properties required for modeling were obtained from existing literature. A finite element model was developed using an equation-based multiphysics modeling by the commercial finite element code FEMLAB. The model was solved for different operating conditions. The temperature and the stress distributions in the P and N elements of the TEC as well as in the metal connector were obtained. The temperature distributions of the system obtained from simulation results showed good agreement with the analytical results existing in literature. In addition, it was found that the maximum stress in the system occurs at the bonding part of the TEC i.e. between the metal connectors and TE elements of the module.
Thermoelectric properties of a multi-layered thin film, which was composed with indium selenide and bismuth telluride, were investigated. The structure of the layered thin film is Bi-Te /In-Se/Bi-Te and it was prepared on sapphire substrate by RF magnetron sputter using stoichiometric $Bi_2Te_3$ (99.9%) and $In_2Se_3$(99.99%) target at room temperature. Then, it was annealed at temperature range of 150 - $500^{\circ}C$ in Ar ambient. Structural characterizations were done using X-ray diffraction(XRD, BRUKER, D8, 60kW) and transmission electron microscopy (TEM, FEI, Tecnai, F30 S-Twin), respectively. Cross-section of multi-layer structure was observed by Scanning electron microscopy (SEM). The resistivity and Seebeck coefficient of these samples were also measured by conventional equipment at room temperature. The maximum value of power factor was $1.16\;{\mu}W/k^2m$ at annealing temperature of $400^{\circ}C$.
Peltier 효과를 이용한 박막형 열전 냉각 모듈은 열전 재료에 의한 열 출입의 방향에 따라서 수직형 구조와 수평구조로 나누어진다. 이와 같은 박막형 열전 냉각 모듈의 성능은 기존의 벌크 형태의 냉각 모듈을 평가하기 위해 사용하는 모델을 이용하여 측정할 수 있다. 우리가 제조한 열전 박막을 모델에 적용하여 열전재료의 길이 변화에 따른 열 방출 성능을 평가 하여 보았다. 재료의 성능이 향상됨에 따라서 동일한 열 전기적 저항에서 최대 열 방출 성능은 $73.9W/cm^2$에서 $131.2W/cm^2$으로 크게 증가하는 것을 알 수 있었다. 또한 방사 형태로 $10{\mu}m$ 두께의 열전 재료와 전극들이 두께가 각기 다른 기판 위에 형성된 수평형 냉각 모듈을 설계하여 $10{\mu}m$ 두께의 $SiO_2$ 멤브레인 위에 열전재료가 형성된 열전 모듈에서 22 K의 온도 차를 해석결과로부터 알 수 있었다. 이와 같은 결과로부터 열전 재료의 특성과 모듈의 열 전기적 저항은 필연적으로 짧은 열전 재료의 길이와 두께를 갖는 박막형 열전 모듈을 높은 효율의 모듈로 설계하기 위해 반드시 고려되어 되어야 할 요소임을 확인 할 수 있다.
Bismuth thin films were prepared on glass substrate with RF magnetron sputtering and effects of substrate temperature on surface morphology and their electrical transport properties were investigated. Grain growth of bismuth after nucleation and the onset of coalescense of grains at 393 K were observed with field emission secondary electron microscopy. Continuous thin films could not be obtained above 473 K because of grain segregation and island formation. Hall effect measurements showed that substrate heating yields the decrease of carrier density and the increase of mobility. Resistivity of bismuth film has its minimum (about 0.7 x 10/sup -3/ Ωcm) in range of 403~433 K. Annealing of bismuth films deposited at room temperature was carried out in a radiation furnace with flowing hydrogen gas. The change of resistivity was not significant due to cancellation of the decrease of carrier density and the increase of mobility. The abrupt change of electrical properties of film annealed above 523 K was found to be caused by partial oxidation of bismuth layer in x-ray diffraction analysis.
Bismuth telluride ($Bi_2Te_3$) thin films were prepared with various electrolyte temperatures ($10^{\circ}C-70^{\circ}C$) and concentrations [$Bi(NO_3)_3$ and $TeO_2:1.25-5.0mM$] in this study. The surface morphologies differed significantly between the experiments in which these two electrodeposition conditions were separately adjusted even though the applied current density was in the same range in both cases. At higher electrolyte temperatures, a dendrite crystal structure appeared on the film surface. However, the surface morphology did not change significantly as the electrolyte concentration increased. The dendrite crystal structure formation in the former case may have been caused by the diffusion lengths of the ions increasing with increasing electrolyte temperature. In such a state, the reactive points primarily occur at the tops of spiked areas, leading to dendrite crystal structure formation. In addition, the in-plane thermoelectric properties of $Bi_2Te_3$ thin films were measured at approximately 300 K. The power factor decreased drastically as the electrolyte temperature increased because of the decrease in electrical conductivity due to the dendrite crystal structure. However, the power factor did not strongly depend on the electrolyte concentration. The highest power factor [$1.08{\mu}W/(cm{\cdot}K^2$)] was obtained at 3.75 mM. Therefore, to produce electrodeposited $Bi_2Te_3$ films with improved thermoelectric performances and relatively high deposition rates, the electrolyte temperature should be relatively low ($30^{\circ}C$) and the electrolyte concentration should be set at 3.75 mM.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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