파이로 공정은 고속로와의 연계성과 핵확산 저항성 등의 장점으로 최근 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정은 전체적으로 습식과정을 배제하고 고온에서 진행되는 건식 기술들에 바탕을 두고 있다. 전기화학적 이론에 기초한 파이로 공정은 전처리 공정이 필요하며 고온 휘발산화 공정이 전해환원 공정의 전처리 공정으로 개발되고 있다. 다양한 기체 조건들이 고온 휘발산화 공정에 적용가능하며 이 과정에서 Cs의 거동의 이해는 전체 파이로 공정에서 폐기물 특성과 열부하 해석을 위해 중요한 요소이다. 본 연구에서는 Cs-Te-O 시스템에 대해 반응 평형을 기준으로 기체-고체 반응 거동을 해석함으로서 기체조건에 따른 화학성분들의 변화를 계산하였다. $Cs_2TeO_3$와 $Cs_2TeO_4$에 대해 Tpp 도표를 통해 화합물을 선정하였으며 산화분위기에서는 상대적으로 안정적임을 확인하였으며 고온 환원 분위기에서는 Cs와 Te가 모두 휘발 제거될 수 있음을 보였다. 본 연구는 파이로 공정의 첫 화학적 분배가 발생되는 휘발산화 공정에서 Cs 거동을 예측할 수 있는 기초 자료를 제공하였으며 전체 공정의 물질수지 등에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
본 논문에서는 불필요한 용액의 발생이 없이 전해 반응계로 주입되는 용액을 오직 pH 만 조절시켜 배출시키기 위한 연속식 이온교환막 전해 시스템을 개발하였다. 여기서는 전해 반응기 앞에 한 pH-조정조를 두고 대상 용액을 pH-조정조로 주입하면서 pH-조정조의 용액의 일부를 이온 교환막에 따라 음극방 또는 양극방으로 거처 다시 pH-조정조로 순환하게 하며, pH-조정조의 용액의 일부를 상대극 방으로 통과시킴으로써 pH가 조절되어 배출되게 하였다. 양이온 교환막을 사용하는 경우 음극방을 거치는 용액을 pH-조정조로 순환하게 하고, 음이온 교환막을 사용하는 경우 양극방을 거치는 용액을 pH-조정조로 순환하게 함으로서 배출되는 용액을 효과적으로 산성용액 또는 알카리용액으로 만들 수 있었다. 이러한 전해반응기에서 pH 조절 과정은 음극과 양극 사이에 전압 차가 형성될 시, 이온교환막을 통한 용액 중 이온의 전기이동 현상에 의해 유발되는 음극방과 양극방에서 용액의 전하 비 평형 현상과 이에 따른 물의 전해 분해과정에 의해 설명되었다.
전해환원공정의 금속전환체로부터 우라늄을 회수하는 전해정련공정의 수율을 높이기 위해 고수율 전해정련장치가 개발되었다. 전해정련장치의 수율을 증대시키기 위해서는 고체음극에 전착되는 우라늄 덴드라이트를 음극 표면으로부터 효율적으로 회수할 수 있어야 한다. 철강 재료의 음극을 고체음극으로 사용하면, 우라늄 덴드라이트가 전착되어 쉽게 떨어지고 않고 고착 되어 점착계수(sticking coefficient)가 높아진다. 본 연구에서는 효율적으로 고체음극의 점착계수를 낮출 수 있는 진동 탈리법을 개발하였고 이를 적용하였다. 고체음극에 진동을 가함으로써 고체 표면에서 우라늄 전착물이 흑연음극의 자발특성과 유사하게 효율적으로 탈리됨을 확인하였다. 이러한 진동모드에 의한 고체음극에서의 전착물의 탈리 특성을, 고수율 전해정련장치 개념으로 개발한 흑연음극의 자발탈리 특성과 비교 검토하였다. 그리고 우라늄 덴드라이트의 진동 탈리에 대한 인가전류밀도와 진동 스트로크에 의한 영향 등을 고찰하였다.
사용후핵연료를 포함하는 고준위 방사성폐기물을 지질학적 조건이 안정적인 지하 3~5 km의 심도에 처분할 수 있다면 다음과 같은 많은 장점이 있는 것으로 평가되고 있다. 즉, (1)암반 수리전도도가 매우 낮아 지하수가 생태계까지 도달하는데 속도가 현저히 감소되며, (2)상부층 두께로 인하여 생태계와의 이격거리 확보에 유리하고, (3)지하수가 환원상태이므로 핵종의 용해도가 매우 낮을 뿐만 아니라 (4)오랜 연령의 지하수에서는 핵종이 흡착된 콜로이드 생성과 이동이 극히 제한된다는 점이다. 이와 관련하여 심부시추공 처분(Deep Borehole Disposal) 연구는 심층 처분(Deep Geological Disposal) 시스템에 대한 이상적인 처분 대안기술로서 꾸준하게 진행되어 왔다. 본 논문에서는 최근 심부 시추기술이 비약적으로 발전됨에 따라 의미있게 연구가 진행되고 있는 심부시추공 처분시스템을 국내 적용하기 위한 초기 단계로서 해외의 심부시추공 처분시스템 기술개발 사례를 분석하였다. 이를 통하여 심부시추공 처분에 대한 일반적인 개념과 심부시추공 처분시스템 개념을 도출한 연구사례를 국가별로 정리하였다. 이들 분석결과는 향후 심부시추공 처분기술의 국내 적용을 위한 입력자료로서 유용하게 활용될 수 있을 것이다.
본 연구에서는 우라늄 폐촉매 처리 공정에서 발생하는 우라늄 함유 폐기물 대상으로 유리-세라믹 매질 구조의 대형 디스크 소결체 형태로 제작 시, 최종 제작된 소결체의 비등방향 수축 특성 및 변형율 변화를 연구하였다. 본 연구에서는 최대 직경 40 cm를 갖는 다양한 크기 원형 디스크 형태와 원형 디스크의 1/4 크기의 부채꼴 형 소결체를 제작하여 이들의 비등방성 수축 특성을 평가하였다. 60 MPa 압력하에서 만들어지는 성형체는 소결 시 성형체의 크기 및 형태에 관계없이 높은 등방성 수축하였다. 제조된 전체 소결체에 대한 비등방성율은 평균 1.6%이었고 이때 평균 부피 감용율은 37.4% 이었다. 이러한 결과로부터 국내에서 발생한 우라늄 폐촉매를 처리하기 위한 공정에서 발생하는 우라늄 함유 폐기물은 대형 디스크 형태의 유리-세라믹 매질 형태로 고형화함으로써 높은 안정성과 부피감용 효과를 가지며 200 L 드럼에 포장될 수 있음이 확인되었다.
본 연구에서는 LiCl-KCl/Cd계의 전해제련 공정을 대상으로 악티늄 및 희토류족 원소들의 전해이동을 모델링하고 해석하였다. 이 공정에서 용융염 전해질과 액체 카드뮴 음극간의 확산 경계층 계면에서 확산제한 전기화학반응 및 물질수지를 고려한 단순화된 동적모델을 수립하였다. 제안된 모델링 접근방법은 음극에서 일어나는 금속염의 반쪽 전지 환원반응에 기초를 둔 모델이다. 이 모델을 사용하여 정전류 전해공정에서 주어진 인가전류 조건을 만족하는 시간까지의 전해이동과 연계된 농도거동, 각 원소의 패러데이 전류 그리고 시간 함수의 전기화학 전위를 예측하는 가능성을 보여주었다. 선택된 5성분 원소(U, Pu, Am, La, Nd)계의 결과를 예비 모사하여 전산모델이 전기화학적 특성을 이해하고 개선된 전해제련로를 개발하기 위한 정보를 제공할 수 있는가를 평가하였다.
상대습도 데이터를 이용하여 벤토나이트 완충재 블록의 불포화 수리전도도 변화를 평가하였다. 불포화 매질에서의 물의 흐름을 나타내는 일반적인 분석해를 통해 상대습도를 통한 불포화 수리전도도 계산방안을 도출하였고, 이를 실제 수행한 실내 물 유입 실험 결과에 적용하여 포화가 진행됨에 따라 변화하는 완충재 불포화 수리전도도 양상을 확인하였다. 일반적인 포화 상태와는 확연히 다르게 수두 구배와 물의 유출량이 시간에 따라 불규칙하게 변화하는 결과를 나타냈으며, 벤토나이트 완충재의 불포화 수리전도도는 시간에 따라 증가하는 경향을 보였다. 수분 흡수로 인한 벤토나이트 입자 팽창 때문으로 인한 매질 내 공극의 부피 및 크기 확대가 불포화 수리전도도값의 증가를 야기하는 것으로 판단되었고, 이러한 결과는 완충재 블록의 팽창 정도와 수리전도도의 상관성에 관한 추후 연구의 필요성을 제시하였다. 본 연구에서 수행된 불포화 수리전도도 평가 방안은 방사성폐기물 처분 시 완충재의 장기적인 수리학적 성능평가에 유용한 기술로 사용될 수 있을 것이다.
우라늄으로 오염된 토양을 복원하기 위해 실규모의 동전기제염장치로 제염하는 과정에서 많은 산폐액이 발생한다. 발생한 산폐액에 CaO를 가해 우라늄수산화물을 침전시켜 여과한 다음, 방사성 폐액을 줄이기 위하여 이 용액을 재사용하였다. 그러나 이 용액을 동전기에 재사용할 경우, 높은 농도의 칼슘 때문에 양극실에서 음극실로 용액이동 속도가 감소하여 여과포의 약화, 전선 부식, 음극면에 산화물 부착 등의 문제점이 발생하였다. 이 문제들을 해결하기 위하여 재생액에 황산을 넣어 $CaSO_4$로 침전시켜 칼슘을 제거하였다. 칼슘이 제거된 재생액을 사용하여 소형 동전기 장치에서 20 일간 토양제염 실험을 수행한 결과는 세척후 토양내 우라늄 잔류 농도가 0.35 Bq/g로 감소하였으며, 이는 증류수 제염한 결과와 유사하게 나타났다.
우라늄 토양 및 콘크리트 폐기물의 동전기 제염 후 방사성폐기물의 시멘트 고화특성을 분석하기 위하여, 시멘트 고화 유동성 시험을 수행하고 시멘트 고화 시료를 제작하였다. 시멘트 고화시료에 대하여 압축강도, pH, 전기전도도, 방사선조사 효과 및 부피증가를 분석하였다. 방사성폐기물의 시멘트 고화의 작업 적정도는 175~190% 정도였다. 시멘트 고화시료의 방사선 조사 후 압축강도는 방사선 조사 전 압축강도 보다 약 15% 감소하였으나, 한국원자력환경공단 인수기준 ($34kgf{\cdot}cm^{-2}$)을 만족하였다. 동전기 제염 후 방사성폐기물의 시멘트 고화 시료에 대한 SEM-EDS 분석결과, 알루미늄상은 시멘트와 잘 결합한 형상을 나타낸 반면, 칼슘상은 시멘트와 분리된 형상을 나타내었다. 방사성폐기물의 시멘트 고화 부피는 시멘트에 대한 폐기물의 배합과 수분량에 따라 다르게 나타났다. 방사성폐기물의 시멘트 고화 부피(C-2.0-60)는 약 30% 증가였으며 동전기 제염 후 생성된 방사성폐기물의 영구처분은 적절하다고 판단되었다.
건식공정에서 우라늄 수지상의 성장을 억제하는데 사용할 교반기를 개발하기 위하여, 수용액계로 된 모의시험 장치(아연 양극 - 갈륨 음극)에서 자체 제작한 여러 가지 교반기의 성능을 평가하였다. 교반기를 사용하지 않았을 경우에는 전착 후 1 시간 내에 액체음극 표면에서 아연이 수지상으로 성장되기 시작하여 6 시간 정도면 수지상 중의 일부가 도가니 바깥으로 자라게 되었다. 사각형 또는 경사형 교반기로 액체음극을 40${\sim}$150 rpm으로 교반하면 8 시간까지 아연이 수지상으로 성장되는 것을 억제할 수 있었으나, 회전수가 150 rpm으로 증가하면 전착물 중의 일부가 음극 도가니 바깥으로 흘러넘치게 되었다. 해로우형 교반기는 40 rpm에서는 수지상 성장을 억제하지 못하였으나, 100 rpm 이상에서는 수지상으로 전착되는 것을 억제할 수 있었고, 또한 아연 전착물이 150 rpm에서도 도가니 바깥으로 흘러넘치지 않았다. 파운더 교반기는 수지상의 성장을 어느 정도 억제할 수 있었으나 전위가 불규칙하게 변화되고 운전 장치가 복잡한 것이 단점으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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