폐플라스틱으로 수거되는 내충격 폴리스티렌의 액상연료로서의 재활용을 위해 열분해에 의한 HIPS 해중합 특성을 연구하였다. 열분해 온도 및 열분해 시간이 HIPS의 열분해에 미치는 영향을 조사하였다. HIPS의 열분해 반응 시작온도와 활성화에너지는 가열속도가 증가함에 따라 증가하였다. 전환율과 액체수율은 열분해 온도와 시간이 증가함에 따라 점진적으로 증가하였다. 열분해 과정에서 생성된 각각의 액체성분을 한국석유품질검사소 석유제품 품질기준에 기초하여 증류온도에 따라 가솔린, 등유, 경유, 중유로 분류하여 본 결과, 가솔린 > 중유 > 등유 > 경유 순이었다. 특히 가솔린 성분은 열분해된 HIPS의 51${\pm}$6 wt%를 차지하였다.
본 연구는 '열매체 및 가스 순환형 열분해 시스템' 개발 목적으로 열분해 실험을 진행하기 전, 공정 모사용 기본 데이터 확보를 위해 수행되었다. 폐플라스틱 대체 물질로 폴리프로필렌(Polypropylene, PP)을 열분해 시료로 사용하였으며, 본 시스템에서 열전달 매체로 활용되는 유동사(이하 sand)를 사용하였다. 촉매 열분해 실험을 수행하기 위해 Mn계 물질(이하 Mn)을 촉매로 선택하였으며, sand에 담지하여 촉매 열분해 실험을 수행하였다. 열중량 분석기(Thermogravimetric analyzer, TGA)를 이용하여 PP의 기본 물성을 분석하였고, 질소 분위기 600℃ 조건에서 촉매 열분해를 통해 액상 오일을 생성하였다. 생성된 액상 오일은 GC/MS 분석을 통해 탄소 수 분포를 확인하였다. 본 연구에서는 Mn 담지 유무와 함량 변화에 따른 액상 오일 수율과 오일 내 탄화수소 분포에 미치는 영향을 조사하였다. Mn/sand를 이용하면 sand를 단독으로 활용한 열분해와 비교하여 잔여물이 감소하고 오일 수율이 증가하였다. 또한 Mn 함량 증가에 따라 액상 오일 내 C6~C9 범위 휘발유 비율이 점차 증가하였으며, 오일 내 C10보다 탄소 수가 큰 경유 및 heavy 오일 분포가 감소하는 것으로 확인되었다. 종합하면, Mn을 촉매로 활용하고 함량 변화를 통해 액상 오일 회수량을 증가시키고 생성물 내 휘발유 비율을 증가시킬 수 있을 것으로 판단하였다.
Emulsions were prepared using a mixture of bio-oil obtained from the pyrolysis of sawdust in an N2 environment and Quercus mongolica in a CH4 environment for both non-catalytic and catalytic cases. Both prepared emulsions were examined by measuring the physical stability and Fourier transform infrared spectroscopy. The emulsion with HLB 5.8 (Span 80 and Atlox 4916) for the ratio of bio-oil (B-oil and C-oil): surfactant: diesel = 10% : 3% : 87% showed stability for 15 days. Combining oils produced in N2 and CH4 environments could be a potential solution for generating high-quality emulsions with a high heating value.
Tubular 형의 반응기를 이용한 선박용 폐윤활유의 등온실험에서 열분해 온도가 $440^{\circ}C$에서는 $400^{\circ}C$와 $420^{\circ}C$일 때보다 오일의 전환율이 급격하게 증가하였고 분해반응은 30 min 이내에 대부분 완료되었다. 반응온도 증가에 따라서 기체의 수율은 감소하는 경향을 나타냈으며, 고체 수율은 거의 변화가 없는 것을 확인할 수 있다. 석유화학공정으로부터 배출되는 ZSM-5 폐촉매를 사용하여 선박용 폐윤활유의 열분해반응 특성 연구를 수행하였다. Used ZSM-5와 fresh ZSM-5 촉매를 사용했을 경우에촉매가 없는 조건에서보다 기체의 수율이 현저하게 높은 것을 확인할 수 있다. 동일한 온도에서 fresh ZSM-5 촉매와 used ZSM-5 촉매의 액체 및 기체 생성량에는 거의 변화가 없었다. 반응온도 $400{\sim}440^{\circ}C$에서 fresh ZSM-5와 used ZSM-5 촉매를 사용하여 반응실험을 한 경우 촉매를 사용하지 않았을 때보다 $C_5-C_{11}$에 해당하는 탄화수소화합물의 선택성이 2배 정도 증가하였다.
The total hydrocarbon distribution of oil products obtained from the pyrolysis of four kinds of mixtures of polyethylene-polystyrene waste has been studied by multidimensional chromatography(high performance liquid chromatography followed by capillary gas chromatography)/mass spectrometry. Saturated, unsaturated and aromatic hydrocarbons in oil products were selectively pre-separated according to structural groups by HPLC and the weight fraction of each group was estimated by analysis of each component using GC-FID response factors. The hydrocarbon distribution of aliphatic fraction consists of $C_{5}$ to $C_{25}$ saturated and unsaturated hydrocarbons. And that of aromatics fraction consists of benzene, toluene, xylene, styrene, propenyl benzene, naphthalene, and some of derivatives. Pyrolysis temperature did not affect the ratio of total weight fraction of aliphatic over aromatic hydrocarbon distribution in case of PS only and PE-PS mixtures (1:1 and 1:4 wt. ratio) as a feed while affected the ratio of total wt. fraction in case of PE only. The optimal temperature for the maximum oil production was $600^{\circ}C$ for pyrolysis of PS and 1:1 and 1:4 mixtures of PE and PS. The optimal condition for aromatic recovery was $600^{\circ}C$ with 1:1 mixture of PE and PS. In this condition, aromatic was produced up to 90% of total oil product. The maximum yield of toluene, xylene, styrene, and propenyl benzene were 8.6, 8.9, 51.0 and 7.4% of feed for pyrolysis PS at $700^{\circ}C$, respectively. However, only 1.3% naphthalene was recovered at $700^{\circ}C$ with 1:1 PE:PS(by wt.).
Plastic product is increasing by the growth of its demand and most of refused plastics are incinerated or reclaimed. However, the refused plastic is not easily decomposed and has the environmental problem with its various toxic gas in case of incineration. Therefore, many countries such as USA, Japan, Germany and other developed industrial countries as well as Korea are interested in studying the recyclable resource of refused plastic. The macromolecular waste pyrolysis has the advantage of collecting of raw materials in high price and can at least get fuel gas or oil with high heat capacity. It also discharges low waste gas and low toxic gas including SOx, NOx and HCl heavy metals. However, pyrolyzed oil includes enough excess unsaturated hydrocarbons to form tar, which can cause the nozzle of engines to plug when pyrolyzed oil is used as fuel. Activated carbon was proven to have prominent adsorption capability among the other adsorbents that were mainly composed of carbon. This study examined the possibility of application in activated charcoal of its solid formation by analysing the feature of pyrolysis which is one of the chemical recycling methods and getting chemical analysis of the product and activated energy. Analyze the element of the oil produced by pyrolysis using GC-MS. The experiment of tar adsorption using fly-ash showed that fly-ash improved the optical intensity of pyrolyzed oil and decreased oxygen compounds in the pyrolyzed oil.
ABS 수지의 반응온도 및 반응시간에 따른 저온 열분해를 연구하기 위하여 ABS 수지의 저온열분해를 회분식 반응기를 이용하여 상압하에서 $425{\sim}500^{\circ}C$ 영역에서 수행하였다. 열분해 시간은 20~80분까지 하였고 열분해로 생성된 성분은 지식경제부에서 고시한 증류성상온도에 따라 가스, 가솔린, 등유, 경유, 중유로 분류하였다. ABS 수지의 열분해에서 80% 이상의 전환율을 얻기 위해서는 반응온도 $500^{\circ}C$ 이상에서 반응시간 60분 이상을 유지하여야 한다. 최종적으로 생성된 분해유는 가스 중유 > 가솔린 > 경유 > 등유 순으로 나타났으며, 온도와 반응시간이 증가함에 따라 중유 및 경유 성분이 늘어났다.
오거 반응기를 이용하여 해조류 바이오매스인 다시마로부터 열분해 오일 제조 실험을 수행하였으며, 열분해 오일의 물리화학적 특성을 살펴보았다. 주요 공정 변수인 열분해 온도 및 오거 컨베이어 속도의 최적 조건은 각각 $412^{\circ}C$, 20 rpm이었으며, 이 때 열분해 오일의 최대 수율은 32 wt%이었다. 낮은 탄소 함량 및 높은 산소 함량으로 인해, 다시마 유래 열분해 오일의 발열량($23.6MJ\;kg^{-1}$)은 기존 화석연료의 약 60% 이었다. 열분해 오일의 GC/MS 분석 결과, 1,4-Anhydro-d-galactitol, dianhydromannitol, 1-hydroxy 2-propanone, isosorbide 등이 주요 화합물로 확인되었다. 촤는 탄소 함량이 낮고 산소함량이 높아 발열량($13.0MJ\;kg^{-1}$)이 낮으며 다량의 무기 성분 및 황을 포함하고 있는 것으로 확인되었다.
기존 경질 원유 자원의 매장량 고갈과 중국, 인도 등 개발도상국에서의 에너지 수요가 급증하면서 원유 자원의 공급이 수요를 감당하지 못하는 상황이 벌어지고 있고, 따라서 상대적으로 활용도가 낮았던 중질유를 효율적으로 이용하는 방안이 대두되고 있다. 중질유를 활용하기 위해서는 경질화 과정을 거쳐야하는데, 특히 공정이 단순하고 경제적인 열분해 기술이 적합하다고 할 수 있겠다. 본 연구에서는 중질유의 열분해 특성 분석의 기초 자료를 얻기 위해 중질유에서 아스팔텐이 제거된 deasphalted oil(DAO)의 열분해 실험을 수행하였다. DAO는 solvent deasphalting 공정을 통하여 얻어지며 주로 탄소수가 20~40인 물질들로 이루어져 있는데, DAO의 열분해 반응 속도론적 분석 결과와 비교 분석하기 위해 DAO의 평균 탄소수를 갖는 탄소수 30의 단일 물질들($C_{30}H_{62}$, $C_{30}H_{58}O_4S$, $C_{30}H_{63}O_3P$)을 선택하여 추가적인 열분해 실험을 수행하였다. 열분해 실험에서는 열중량 분석기를 이용하여 비등온 열분해 방법(10, 50, $100^{\circ}C$/min)으로 실험을 진행하였고, 열분해 반응을 분석하는 방법으로는 가장 기초적인 Arrhenius 방법을 비롯하여 Ingraham and Marrier 방법, Coats and Redfern 방법, Ozawa-Flynn-Wall 방법을 이용하였다. Arrhenius, Ingraham and Marrier, Coats and Redfern 방법으로 계산된 DAO의 열분해 반응 평균 활성화에너지 값은 72~99 kJ/mol이었다. 그리고 Ozawa-Flynn-Wall 방법으로 분석된 활성화에너지에서는 전환율의 증가에 따라 DAO의 경우 그 상승 폭이 단일 물질들에 비해 크게 나타났다.
The pyrolysis characteristics of high-density polyethylene (HDPE), low-density polyethylene (LDPE), and polypropylene (PP) were analyzed numerically using a 1D plug flow reactor (PFR) model. A lumped kinetic model was selected to simplify the pyrolysis products as wax, oil, and gas. The simulation was performed in the 400-600℃ range, and the plastic pyrolysis and product generation characteristics with respect to time were compared at various temperatures. It was found that plastic pyrolysis accelerates rapidly as the temperature rises. The amounts of the pyrolysis products wax and oil increase and then decrease with time, whereas the amount of gas produced increases continuously. In LDPE pyrolysis, the pyrolysis time was longer than that observed for other plastics at a specified temperature, and the amount of wax generated was the greatest. The maximum mass fraction of oil was obtained in the order of HDPE, PP, and LDPE at a specified temperature, and it decreased with temperature. Although the 1D model adopted in this study has a limitation in that it does not include material transport and heat transfer phenomena, the qualitative results presented herein could provide base data regarding various types of plastic pyrolysis to predict the product characteristics. These results can in turn be used when designing pyrolysis reactors.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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