고분자 연료전지(PEMFC) 고분자막의 화학적 내구성을 평가하는데 Fenton 반응이 자주 사용된다. 그러나 과산화수소와 철 이온의 격렬한 반응 때문에 재현성이 낮아 실험 데이터를 비교하기가 어려운 문제점이 있다. 본 연구에서는 Fenton 반응에 의한 고분자막 내구성 실험의 재현성을 향상시키기 위한 반응조건을 찾고자 하였다. 과산화수소 농도는 30%로 고정시키고 철이온 농도와 온도, 교반속도, 시료크기를 변화시키며 라디칼에 열화된 Nafion 고분자막의 불소이온 농도를 측정했다. 철이온 농도를 높게하거나 고분자막 시료 크기를 크게하고, Fenton 반응 온도를 80 ℃로 높게하면 실험편차가 커져서 철이온 농도 10 ppm, 온도 70 ℃와 시료크기 0.5 ㎠가 적합하였다.
고분자전해질연료전지 (PEMFC) 장기사용과정에서스택요소의부식및공급가스의오염에의해막전극합체 (MEA)의 화학적 열화가 발생한다. 본 연구에서는 화학적으로 열화된 MEA를 산 세척해서 성능을 회복시킬 수 있는지 연구하였다. 철 이온을 오염시키고 황산 수용액으로 세척하여 PEMFC 셀에서 성능을 측정해 비교했다. 0.5 ppm의 철 이온 오염에 의해 약 25%의 성능 감소가 있었고 0.15 M 황산 세척에 의해 97.1% 성능회복이 가능했다. 고분자 막의 철 이온 오염에 의해 막 저항이 증가했고, 저농도 황산 수용액 세척에 의해 전극 촉매의 손실을 최소화하면서 막에서 철 이온을 세척함으로써 이온전도도가 회복되었다. PEMFC MEA의 화학적 오염에 의한 내구성 감소를 산 세척에 의해 해결할 수 있는 가능성을 확인하였다.
폴리벤즈이미다졸(PBI) 기반의 막은 내구성이 우수한 네트워크 구조를 가지는 구조재료로서의 우수한 강성과 더불어서 고온에서의 우수한 내열성, 우수한 기계적 및 인장 특성, 높은 유리전이온도(Tg), 물이 없는 무수 환경에서의 이온 전도성능, 산화와 화학적 내구성으로 지난 20년 동안 다양한 용도의 대중적인 막 재료로 다양한 문헌에서 보고되어 왔다. 이온 전도성 PBI 기반 막은 고온용 양이온 교환막 연료 전지(HT-PEMFC)에서 광범위하게 사용되어왔다. 또한 PBI 기반 막은 독특한 특성으로 인해 기체분리막 및 유기용매나노여과(OSN) 막 개발에서 광범위하게 사용되어왔다. 이번 리뷰에서는 고온용 연료전지, 기체분리 및 OSN 적용을 위한 다양한 유형의 PBI 기반 막의 최근 연구동향 및 적용가능성에 대해 설명하고자 한다.
휴대용 고분자전해질 연료전지의 수소발생용으로써 $NaBH_4$는 많은 장점을 갖고 있다. 본 연구에서는 고농도 $NaBH_4$ 용액에서 비담지 Co-P-B, Co-B 촉매의 $NaBH_4$ 가수분해 특성에 대해 연구하였다. 고농도에서 수소 발생 수율을 높이기 위해 $NaBH_4$ 가수분해 반응의 수소 발생 수율에 미치는 촉매 형태, $NaBH_4$ 농도, 응축수 회수 등의 영향에 대해 실험하였다. Co-P-B 제조과정에서 붕소의 비가 높아질수록 수소 발생 수율이 증가하였다. Co-P:B = 1:5 촉매를 사용해 $NaBH_4$ 수용액 농도를 20 wt%에서 25 wt%로 증가시켰을 때 수소 발생 수율이 감소하였다. Co-P-B와 Co-B 촉매를 같이 사용한 반응기에서 촉매 팩의 두께를 감소시키고 응축수를 회수하여, $NaBH_4$ 25 wt% 수용액으로 최고 수소 발생수율 96.4%를 얻었다.
The synthesis and the characterization of crosslinked ABC triblock copolymer, i.e. polystyrene-b-poly (hydroxyethyl methacrylate)-b-poly(styrene sulfonic acid), (PS-b-PHEMA-b-PSSA) is reported. PS-b-PHEMA-b-PSSA triblock copolymer at 20:10:70 wt% was sequentially synthesized via atom transfer radical polymerization (ATRP). The middle block was crosslinked by sulfosuccinic acid (SA) via the esterification reaction between -OH of PHEMA and -COOH of SA, as demonstrated by FTIR spectroscopy. As increasing amounts of SA, ion exchange capacity (IEC) continuously increased from 2.13 to 2.82 meq/g but water uptake decreased from 181.8 to 82.7%, resulting from the competitive effect between crosslinked structure and the increasing concentration of sulfonic acid group. A maximum proton conductivity of crosslinked triblock copolymer membrane at room temperature reached up to 0.198 S/cm at 3.8 w% of SA, which was more than two-fold higher than that of Nafion 117(0.08 S/cm). Transmission electron microscopy (TEM) analysis clearly showed that the PS-b-PHEMA-b-PSSA triblock copolymer is microphase-separated with a nanometer range and well developed to provide the connectivity of ionic PSSA domains. The membranes exhibited the good thermal properties up to $250^{\circ}C$ presumably resulting from the microphase-separated and crosslinked structure of the membranes, as revealed by thermal gravimetric analysis (TGA).
Kim, Dae-Sik;Park, Ho-Bum;Lee, Chang-Hyun;Lee, Young-Moo;Moon, Go-Young;Nam, Sang-Yong;Hwang, Ho-Sang;Yun, Tae-II;Rhim, Ji-Won
Macromolecular Research
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제13권4호
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pp.314-320
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2005
Crosslinked poly(vinyl alcohol) (PVA) membranes were prepared at various crosslinking temperatures using poly(acrylic acid-co-maleic acid) (PAM) containing different PAM contents. The thermal properties of these PVA/PAM membranes prepared at various reaction temperatures were characterized using differential scanning calorimetry (DSC). The proton conductivity and methanol permeability of PVA/PAM membranes were then investigated as PAM content was varied from 3 to 13 wt%. It was found that the proton and methanol transport were dependent on PAM content in their function both as crosslinking agent and as donor of hydrophilic -COOH groups. Both these properties decreased monotonously with increasing PAM concentration. The proton conductivities of these PVA/PAM membranes were in the range from $10^{-3}\;to\;10^{-2}S/cm$ and the methanol permeabilities from $10^{-7}\;to\;10^{-6}cm^{2}/sec$. In addition, the effect of operating temperature up to $80^{\circ}C$ on ion conductivity was examined for three selected membranes: 7, 9 and 11 wt% PAM membranes. Ion conductivity increased with increasing operating temperature and showed and S/cm at $80^{\circ}C$, respectively. The effects of crosslinking and ionomer group concentration were also examined in terms of water content, ion exchange capacity (IEC), and fixed ion concentration. In addition, the number of water molecules per ionomer site was calculated using both water contents and IEC values. With overall consideration for all the properties measured in this study, $7{\sim}9\;wt%$ PAM membrane prepared at $140^{\circ}C$ exhibited the best performance. These characteristics of PVA/PAM membranes are desirable in applications related to the direct methanol fuel cell (DMFC).
최근까지 고분자전해질 연료전지(PEMFC)의 열화연구는 대부분 단위전지에서 연구되었다. 그런데 실제 PEMFC의 구동과 열화는 PEMFC 스택에서 이루어진다. 그래서 본 연구에서는 스택에서 열화가속 시험을 진행하여 단위전지의 결과와 비교하였다. 여러 종류의 열화 가속 시험 중에서 전기화학적 열화와 기계적 열화를 반복해 고분자전해질 막을 열화시키는 방법을 사용했다. 312시간 동안 전해질막을 열화시킨 후 0.6V에서 전류밀도는 스택과 단위전지에서 각각 28.4%, 27.8% 감소했다. 수소 투과 전류밀도는 스택은 16.8% 단위전지는 15.2% 증가했다. 스택과 단위전지에서의 열화 가속 시험 결과가 비슷해 단위전지의 가속 시험 방법을 스택에 적용해도 됨을 확인하였다.
Kim, Jong Hun;Choi, Han Shin;Yuk, Youngji;Park, Jeong Young
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2013년도 제44회 동계 정기학술대회 초록집
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pp.598-598
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2013
The short lifetime of Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC) is the one of the main problems to be solved for commercializing. Especially, the weak adhesion between metal nanoparticles and supports deteriorate the performances of nanocatalysts, therefore, it is considered to be a major failure mechanism. Using force-distance spectroscopy of atomic force microscopy (AFM), we characterized the adhesion between Pt nanoparticles and carbon supports that is crucially related to the durability for membrane fuel cell (MFC) electrode. In our study, force distance curves measured with Pt coated AFM cantilever, mimicking the behavior of corresponding nanoparticles on carbon supports, leads to the adhesion between metal nanoparticles and carbon supports. We found that theadhesion between Pt and HNO3-treated carbon is enhanced by a factor of 4, compared to Pt and bare carbon support, that is consistent with the macroscopic durability test of PEMFC. The higher adhesion between Pt and HNO3-treated carbon can be explained in light of the stronger chemical interaction by C/O functional groups.
Numerical analysis was carried out to investigate the effect of GDL (Gas diffusion layer) porosity on the performance of PEMFC (proton exchange membrane fuel cell). A complete three-dimensional model was chosen for single straight channel geometry including cooling channel. Main emphasis is placed on the heat and mass transfer through the GDL with different porosity. The present numerical results show that at high current densities, the cell voltage is influenced by the GDL porosity while the cell performance is nearly the same at low current densities. At high current densities, low value of GDL porosity results in decrease of the fuel cell performance since the diffusion of reactant gas through GDL becomes slow with decreasing porosity. On the other hand, for high GDL porosity, the effective thermal conductivity becomes low and the heat generated in the cell is not removed rapidly. This causes the temperature of fuel cell to increase and gives rise to dehydration of the membrane, and ultimately increase of the ohmic loss.
고분자 전해질 연료전지의 성능에 영향을 주는 많은 인자들 중에서도 촉매층의 조성과 구조의 최적화는 성능변화에 큰 요인으로 작용 된다. 촉매층내 반응 활성점인 삼상계면을 형성시키기 위해 함침하는 Nafion binder를 anode와 cathode의 두 전극에 이온당량(Equivalent weight, EW)이 동일하게 함침시켜 그 성능을 확인하였다. 그 결과를 토대로 anode와 cathode에 이온당량을 각기 다르게 하여 각각의 전극마다 이온당량이 미치는 영향에 대해서도 살펴보았다. Anode와 cathode의 이온당량을 동일하게 EW1100, EW1000, EW900으로 변화 시켜주었을 경우 이온당량의 물성치가 상대적으로 향상된 EW900의 단위 전지 성능이 가장 우수하였으며, 이온당량이 EW900이었을 때 최적의 Nafion binder 함침량은 EW1100의 Nafion binder 함침량과 동일하였다. Anode와 cathode에 함침하는 Nafion binder의 이온당량을 각각 EW1100과 EW900, EW900과 EW1100으로 MEA를 제조하여 전극에 따라 이용당량이 미치는 영향을 살펴보았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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