정제된 Aldrich 휴믹산(PAHA)과 한외 여과된 다양한 크기의 PAHA 성분들(PAHA UF fractions)을 이용하여 여러 고리 방향족 탄화수소(PAH)와의 결합 메커니즘을 조사하였다. 유기탄소 결합계수($K_oc$)는 전통적인 Stern-Volmer 형광 소광법과 변형 형광 소광법 두 가지를 이용하여 구하였다. 구해진 Pyrene $K_oc$ 값은 PAHA 농도와 자유 용존 pyrene 농도에 의존하였다. 이러한 비선형 흡착결합 양상은 두 물질간의 흡착성 고유상호작용이 존재한다는 것을 암시하였다. 상대적으로 분자크기가 작은 naphthalene은 중간 크기의 PAHA UF fractions과의 결합에서 높은 $KK_oc$ 값을 보여준 반면 분자 크기의 큰 PAH,즉 pyrene의 경우에는 PAHA UF fractions 크기가 크면 클수록 더 결합이 잘 되었다. 이러한 두 PAH 물질간의 불일치한 크기별 결합양상은 현재까지 제시된 고유 결합 메커니즘들 중의 하나 인 크기별 배제(size exclusion) 효과로 잘 설명되었다. 다양한 pH 조건하에서의 PAH $K_oc$ 실험에서는 일반적으로 pH가 낮아질수록 휴믹산의 산성작용기가 중화되고 그에 따라 휴믹산내의 소수성 영역이 커짐으로 인해 pyrene과 휴믹산과의 결합정도는 커졌다. 그러나 큰 사이즈의 PAHA UF fraction(>100K Da)을 사용한 실험에서는 낮은 pH가 아닌 특정 pH 범위에서 또 하나의 높은 pyrene $KK_oc$ 값을 보여줌으로서 크기별 배제 효과가 존재함을 뚜렷이 보여주었다. 이러한 크기별 배제 효과는 휴믹산의 홀(hole)구조가 PAH 크기에 적합하게 구성되어 있는 조건(휴믹성분 크기 혹은 pH)에서만 작용하는 것으로 보인다.
Estuarine sediments are frequently polluted with hydrocarbons from fuel spills and industrial wastes. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are components of these contaminants that tend to accumulate in the sediment due to their low aqueous solubility, low volatility, and high affinity for particulate matter. The toxic, recalcitrant, mutagenic, and carcinogenic nature of these compounds may require aggressive treatment to remediate polluted sites effectively. In petroleum-contaminated sediments near a petrochemical industry in Gwangyang Bay, Korea, in situ PAH concentrations ranged from 10 to 2,900 ${\mu}g/kg$ dry sediment. To enhance the biodegradation rate of PAHs under anaerobic conditions, sediment samples were amended with biostimulating agents alone or in combination: nitrogen and phosphorus in the form of slow-release fertilizer (SRF), lactate, yeast extract (YE), and Tween 80. When added to the sediment individually, all tested agents enhanced the degradation of PAHs, including naphthalene, acenaphthene, anthracene, fluorene, phenanthrene, fluoranthene, pyrene, chrysene, and benzo [a] pyrene. Moreover, the combination of SRF, Tween 80, and lactate increased the PAH degradation rate 1.2-8.2 times above that of untreated sediment (0.01-10 ${\mu}g$ PAH/ kg dry sediment/day). Our results indicated that in situ contaminant PAHs in anoxic sediment, including high molecular weight PAHs, were degraded biologically and that the addition of stimulators increased the biodegradation potential of the intrinsic microbial populations. Our results will contribute to the development of new strategies for in situ treatment of PAH-contaminated anoxic sediments.
나뭇잎에 침착된 PAHs를 분석할 때 기존의 방법들 보다 더 적은 양의 시약과 용매를 사용하여 효율적이고 경제적으로 방해물질을 제거하는 방법을 개발하였으며, 방법은 아래와 같다. 1) 시료 $4{\sim}5g$ DCM 100ml로 속슬렛에서 20시간 추출하고 약 3ml까지 농축한다. 2) 내경 9mm, 길이 130mm column에 아래로부터 $Al_2O_3$2.5g, $SiO_2$1.5g, 무수 Na$_2SO_4$ 2g을 충전시키고 hexane : DCM(1:1) 60ml로 용출한 후 1ml까지 농축한다. 3) 내경 20mm, 길이 200mm column에 Bio-beads 12g을 충전시킨 gPC(gel Permeation Chromatography) column을 사용하여 hexane:DCM(1:1) 80ml로 다시 clean-up 한다. 용출액중 처음 37ml는 방해물질이 포함되어 있으므로 버리고 나머지 43ml는 PAHs fraction이므로 포집하여 약 2ml까지 농축한다. 4) Hot plate위에서 질소로 천천히 final volume $50{\mu}l$까지 농축하여 GC-MS로 분석한다. 5) Deuterated PAHs로 계산한 회수율은 $43.3{\sim}107.5%$(RSD $2.2{\sim}9.5%$)였다.
본 연구는 토양오염의 공간적 확산 및 거동을 이해하기 위한 측정방법을 고찰하고, 토양공극수 채취와 해석에 관한 사례연구이다. 이를 위해서 석유계 탄화수소로 오염된 대표적인 국내 유류오염부지 토양내 PAH류(Polycyclic aromatic hydrocarbons)의 오염 확산과 거동을 정량하기 위한 심도별 토양공극수의 추출장치를 구성하고, 불포화층과 포화층의 토양수를 분석하여 오염물질의 거동을 해석하였다. 토양공극수 추출장치는 공극수 추출용 압력펌프와 토양공극수 추출부로 구성되고, 토양수분장력과 추출압력을 동시에 측정하며 심도별로 토양공극수를 채취하도록 구성하였다. PAH류 오염물질은 추출압력과 시간에 따른 주변 토양공극수의 유입에 의한 희석에 의해서 농도가 낮아졌다. 특히, 추출 심도에 따라 토양의 산화환원전위의 영향에 의해 불포화층의 산화환경에서 포화층의 환원환경보다 자연저감정도가 높았다. 따라서 토양수분장력의 세기에 따라 강한 토양수분장력의 모세관수와 약한 장력의 중력수에 해당하는 토양공극수를 추출함으로써 토양공극수의 평형과 비평형정도를 해석할 수 있다.
PAHs(다환방향족탄화수소) 화합물은 연안역과 하구역에서 도시화와 산업활동 중 연소에 의하여 발생되어 주로 대기와 하천을 통하여 유입된다. 본 연구는 울산만으로 유입되는 하천과 하수처리장 배출수에서 PAHs 화합물의 분포특성을 평가하기 위해 2008년 갈수기인 6월과 풍수기인 8월에 수행되었다. 분석하기 위한 수시료는 울산만으로 유입되는 주요 8개 하천과 용연 하수처리장에서 채취하였다. 용존 PAHs 화합물의 농도범위와 평균값은 갈수기에 10.30~87.88(평균 39.39) ng/L, 풍수기에 10.30~69.57(평균 24.37) ng/L를 나타내었다. 용존 PAHs 화합물의 농도분포는 도심과 산업지역을 흐르는 궁천천에서 높은 값을 나타내었다. 용존 PAHs 화합물의 유입부하량 범위와 평균은 갈수기에 0.04~8.27(평균 2.05) g/day, 풍수기에는 0.03~4.77(평균 1.61) g/day로 산정되었다. 유입부하량은 많은 유량과 도시 활동의 영향을 크게 받는 태화강에서 가장 많은 양을 나타내었다. PAHs 화합물의 조성 형태는 고분자량 PAHs 화합물보다는 저분자량 PAHs 화합물이 대부분을 차지하는 경향을 보였다. 이러한 결과는 PAHs 화합물의 물리화학적 성질에 의한 것으로 다른 연구와 유사하게 나타났다. 본 연구에서 용존 PAHs 화합물의 농도는 다른 연구들의 결과보다 낮은 농도로 나타나 울산연안의 하천에서 PAHs 화합물의 오염정도가 심각하지 않은 것으로 나타났다.
PAHs 화합물은 유기탄소화합물의 불완전연소에 의해 주로 발생하는데, 일반인들은 대기오염에 의한 호흡노출과 가열조리식품의 경구섭취가 주요 인체노출경로로 알려지고 있다. 본 연구에서는 PAHs 화합물에 오염된 식품이 식생활에 많은 부분을 차지하고 있어 우리나라 대표식품을 참고로 가정식과 외식의 식단을 작성하고 작성한 식단을 근거로 식품 중 PAHs 화합물 오염도를 분석하여, 분석된 PAHs 화합물의 오염도 자료를 활용한 가정식과 외식 1끼 식사를 기준으로 인체노출량을 비교하고, 성인 하루 가정식 2회, 외식 1회 섭취시의 1일인체노출량을 평가하였다. 다빈도${\cdot}$다소비식품에서 PAHs 화합물 오염도를 분석한 결과 총 PAHs 농도는 $2.00\~141.28\;ug/kg$의 범위로 검출되었으며, 멸치볶음이 가장 높게 나타났다. 상대독성계수(TEFS)를 활용하여 환산한 독성등가량은 $0.03\~1.31\;ugTEQ_{BaP}/kg$ 범위였고, 가장 높은 값을 가진 식품은 햄버거이었다. 식품별 오염도와 노출변수들을 고려하여 산출한 끼니별 가정식과 외식에서의 PAHs 화합물 평균인체노출량은 각각 $2.4\times10^{-3}\;ugTEQ_{BaP}kg/meal$와 $4.0\times10^{-3}\;ugTEQ_{BaP}/kg/meal$으로 외식이 가정식보다 PAHs화합물의 인체노출이 1.7배가 높은 수준으로 나타났다 햄버거, 숯불쇠고기구이, 숯불삼겹살구이, 고등어구이 등은 PAHs화합물 오염도와 독성등가량 및 1회분식품섭취량이 모두 높아 PAHs화합물의 주요 노출기여식품인 것을 알 수 있었다. 가정식에서 미역국이 $1.8\times10^{-3}\;ugTEQ_{BaP}/kg/meal$으로, 외식에서는 햄버거가$3.0\times10^{-3}\;ugTEQ_{BaP}/kg/meal$으로 기여도가 가장 높았다. 하루 3회 식사를 고려한 1일 PAHs화합물인체노출량수준은 $8.0\times10^{-3}\~9.7\times10^{-3}\;ug/kg/day$이었다. 본 연구 결과가 PAHs 화합물의 안전성평가와 기준규격설정의 필요성 및 식품 안전관리를 위한 규제를 제정하는 기초 자료가 되길 바라며, PAHs 화합물의 고노출상황을 줄일 수 있는 개개인의 계획된 식단 작성시, 이에 대한 정보를 제공하고자 한다.
본 연구에서는 유류 오염 토양 중에 함유 되어 있는 다환방향족탄화수소류(PAHs)의 시험방법을 확립하고자 수행되었다. 토양 중 PAHs 시험방법으로 미국 EPA 및 ISO 시험방법 등을 비교검토하고 국내 오염 토양에 대한 적용성을 검토한 결과, 유류 오염토양의 분석을 위해서는 알루미나 전처리 방법이 보다 효율적인 것으로 나타났으며, 휘발성이 큰 naphthalene, acenaphthene, acenaphthylene, fluorene 등 4종을 제외한 PAHs 12종에 대한 회수율이 67~107%범위로 나타나 이들 물질에 대한 시험방법을 마련하였다. 또한, 유류로 오염된 토양 5점을 선정하여 시험방법에 대한 적용성 시험 결과, 분석대상 12종 PAHs는 모든 시료에서 $78.68{\sim}275.57{\mu}g/kg$로 검출되었으며, 이중 phenanthrene, pyrene, chrysene 등은 전체 농도의 약 70%로 대부분의 비율을 차지하였다. 특히 BaP의 경우 농도범위는 $1.76{\sim}24.65{\mu}g/kg$으로 나타났다.
페난스렌은 다환방향족 탄화수소의 일종으로서 미량으로도 인체에 강한 해를 미칠 수 있는 주요 환경오염 물질이다. 미생물을 이용한 페난스렌 제거 목적으로 중국 쑤저우(Suzhou) 지역의 유류 오염토양에서 페난스렌을 강력하게 분해하는 세균을 분리하였다. 16S rDNA 염기서열 결정에 의하여 이 세균은 Sphingobacterium sp. SW-09로 동정되었으며 PCR 증폭을 통하여 페난스렌 분해 유전자인 nahH를 가지고 있음이 확인되었다. 이전의 연구에서 포천일대의 군부대에서 분리된 강력한 페난스렌 분해세균인 Staphylococcus sp. KW-07과 이번에 분리된 Sphingobacterium sp. SW-09을 이용하여 이들의 페난스렌 분해능을 비교분석하였다. 그 결과, 쑤저우 지역에서 분리된 Sphingobacterium sp. SW-09이 최소배지와 실제토양에서 모두 Staphylococcus sp. KW-07보다 강하게 페난스렌을 분해하는 것으로 나타났다. 결과적으로 이번에 분리된 Sphingobacterium sp. SW-09을 사용하여 유류 오염토양의 환경정화에 사용할 수 있을 것으로 판단된다.
Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) contents were analyzed by measuring benz(a)anthracene(BaA), chrysene(Chr), benzo(b)fluoranthene(BbF) and benzo(a)pyrene(BaP), and the related risk characterization was conducted for 113 samples out of 14 different agricultural products used for food and medicine. Detection rate of PAHs was 90.3% as a whole, and the highest one was 80.5% for BaP. The detection rate of BaP exceeding the maximum permitted concentration of Rehmanniae Radix Preparata and Rehmanniae Radix, 5.0 ㎍/kg was 1.8%, and the detection rates of BaA, Chr and BbF were within the range of 2.7~10.6%. The highest average concentration of BaA was 3.41 ㎍/kg detected from Lycii Fructus, while those of Chr, BbF, BaP and PAH4(sum of detected BaA, Chr, BbF and BaP) were 5.00, 1.79, 2.36, 12.36 ㎍/kg, respectively, detected from Rehmanniae Radix Preparata. As for the risk characterization on PAHs, the overall MOE(Margin of Exposure) values were measured within the range of 105~107, which is unlikely to cause direct health concerns, but the worring values of MOE were measured 6.57×104 for BaP and 6.10×104 for PAH4 from Rehmanniae Radix Preparata, which may require an improvement plan to reduce BaP contents.
PAHs (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons: PAHs) is the hydrophobic inorganic material composed of carbon and hydrogen that is easily adsorbed biological organisms in the ocean. Bivalves is the indicator of environment monitoring because of reflect growth, physiological response of bivalve followed their habitat environment. The aim of research is understand the change of oysters (Crassostrea gigas) physiological response under exposed PAHs concentration for control, 1, 10 and $100{\mu}g/L$. We investigated induced immune change response for oyster hemocyte and effect of tissue RNA/DNA ratio for mantle, gill and adductor muscle individually. As a result of experiment change of immune response the oyster hemocyte when exposed PAHs showed that viability and adhesion is no significant difference (ANOVA test, p < 0.05). However phagocytosis decreased under the over $10{\mu}g/L$ of PAHs concentration and ROS increased with the increase of PAHs concentration. The change of RNA/DNA ratio is R/D ratio decreased with the increase of PAH concentration in adductor muscle. However gill and mantle showed no change of R/D ratio with PAHs concentration. The oysters when exposed inorganic pollutant that decreased of physiological condition and damaged protein synthesis of adductor muscle.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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