파이로프로세싱에서 전해제련은 액체카드뮴음극(liquid cadmium cathode, LCC)을 이용하여 우라늄과 초우라늄원소(TRU)를 동시에 회수하는 공정이다. 액체카드뮴음극의 표면에 전착된 우라늄이 카드뮴 중의 우라늄 용해도(2.35wt%)를 초과하여 전착되면, 표면적이 큰 수지상 우라늄을 형성하여 액체카드뮴 내부로 가라앉지 않고 이 수지상 우라늄 자체가 고체전극으로 작용한다. 따라서 본 연구에서는 Cd-U 상태도를 바탕으로 ${\alpha}$상 우라늄(수지상 우라늄)이 안정하게 존재하는 $500^{\circ}C$와 카드뮴과 우라늄간 금속간 화합물(intermetallic compound)이 형성되는 $440^{\circ}C$의 두 가지의 온도 조건에서 전착실험을 하였다. $440^{\circ}C$에서 정전류법으로 전착한 경우, 우라늄은 수지상이 아닌 알갱이 형태로 전착되었고 액체카드뮴음극의 도가니 밖으로 자라나지 않은 채 카드뮴 풀 중앙을 중심으로 일정하게 적층되었다. XRD 분석을 통해 이러한 전착물이 $UCd_{11}$이라는 금속간 화합물이라는 것을 알 수 있었다. $UCd_{11}$은 카드뮴보다 비중이 커서 전착 중에 액체카드뮴 내부로 침전되므로 교반기를 사용하지 않고도 우라늄과 초우라늄원소를 동시에 회수할 수 있을 것으로 판단된다.
암반 단열을 통한 용질의 이동 및 지연 특성 규명을 위한 현장 실험을 수행하기 위하여 현장 용질이동 실험 장치를 설계하여 한국원자력연구원 부지 내에 건설된 지하연구시설(KAERI Underground Research Tunnel, KURT)에 설치하였다. 현장 용질이동 실험 장치를 주입부, 회수부 그리고, 자료처리부 등 3개의 주요 부분으로 구성하였다. 지하수 유동이 있는 단열을 선정하기 위하여 총 5개의 공을 시추하였으며, BIPS(Borehole Image Processing System)를 이용한 시추공 영상 분석을 통하여 시추공의 단열 특성을 조사하였다. 시추공 영상 분석 결과를 통하여 단열 연결성 분석을 수행한 결과, YH 3-1 시추공과 YH3-2 시추공에 존재하는 단열이 상호 연결성이 높은 것으로 확인되었다. 수리시험을 통하여 현장 실험 대상 단열을 선정하였으며, 용질이동을 관찰하기 위하여 플루오레신, 에오신, 브롬 등의 비수착성 추적자 및 루비듐, 니켈, 사마륨, 지르코늄 등의 수착성 추적자를 이용하여 현장 용질이동 실험을 수행하였다.
일반적으로 역삼투압 공정에 의해 중성 pH 조건에서 40~90%의 붕소를 회수할 수 있다.정삼투공정은 새로운 선진 기술로 폐수처리 및 담수화 분야에서 관심이 높아지고 있다. 본 연구의 목적은 정삼투공정으로 방사성 액체 폐기물의 붕소제거 가능성을 고찰하고자 하는데 있다. 액체폐기물에서의 붕소 제거를 위한 정삼투공정의 성능을 평가하기 위해 pH, 삼투압, 용액의 이온강도 등을 고려하였다. 폐액의 붕산분리능을 좌우하는 주 조업변수인 pH 조건은 pH 7 이하에서 80% 이상의 붕소분리를 달성할 수 있었다. 약 1,000 mg/L 정도의 염농도에서는 막의 물의 플럭스는 거의 영향이 없었으나 붕소 투과율은 약간 감소하는 경향을 나타내었다. 공급액 내 붕소 농도 증가에 따라 붕소플럭스는 선형적으로 증가하였으며, 붕소의 투과율은 약 80% 정도로 일정하였다.
본 연구는 경상북도 경주시 양북면 지역의 결정질 암반의 지하수위 모니터링 자료를 이용하여 지하수 유동 특성을 평가하였다. 시계열분석 결과, 수리 지질 특성과 강우 사건을 반영한 4가지 변동 유형으로 분류할 수 있다. 유형 1(DB1-1, DB1-2)은 지하수위가 강우 사건의 영향을 가장 크게 받고 있다. 유형 2(DB1-3, DB1-7, KB-1, KB-2, KB-3, KB-7, KB-14, KB-15)는 공간적으로 단열대 주변에 분포하여 지하수투수특성대 발달이 우수하기 때문에, 강우의 직접적인 침투와 주단열대를 통한 지하수 유동이 동시에 나타난다. 유형 3(DB-5, DB1-6, DB2-2, KB-10, KB-11, KB-13)은 주단열대와 원거리에 분포한 결정 질 암반에 위치되기 때문에 강우의 직접적인 침투 영향보다는 고지대의 함양지역에서 소규모의 단열대를 통한 지하수 유동이 우세하게 일어난다. 유형 4(DB1-8, KB-9)는 결정질암반의 다양한 불균질성에 의해 지하수위 변동이 영향을 받고 있다.
용융염-액체금속 추출공정에서 형성되는 액적 크기를 추정하는 방안으로 용융염-액체금속 계를 상온에서 유사한 물-수은 계로 대체하여 액적 형성 실험을 노즐의 종류에 따라 수행하여 Scheele-Meister 모델의 적용성을 평가하였다. 실험에서 액적의 크기 측정은 디지털카메라와 이미지분석 소프트웨어를 사용하였으며 노즐은 0.018 cm과 0.025 cm의 구멍 크기를 가지며 수은의 통과 길이가 1.3 cm인 상용 니들과 두께가 0.5 cm이며 0.0148 cm 구멍 2개, 0.0135 cm 구멍 3개, 0.0135 cm 구멍 4개인 것을 제작하여 사용하였다. 각각의 노즐에서 형성된 액적은 노즐 아래 20 cm까지 안정적인 구형을 유지하였다. 액적 크기의 측정치를 Scheele-Meister 모델의 추정치와 비교하였을 때 10% 오차 범위 안에서 일치하였다. 실험 결과는 물-수은 계에서 액적을 안정적으로 형성시키는 노즐에 대해 액적 크기 추정을 위한 Scheele-Meister 모델이 적용될 수 있음을 보였다.
심부시추공 처분에서 정치기구와 처분용기 사이를 연결하는'J-slot joint'를 대체할 수 있는 새로운 접속장치를 개발하고자 하였다. 새로운 접속장치는 처분용기 쪽의 쐐기와 이를 체결할 수 있는 정치기구 쪽의 쐐기집으로 구성되었다. 새로운 접속 장치는 부품교체 없이도 체결과 분리가 자유롭고, Drill pipe 외에도 Wire-line이나 Coiled tubing 등의 정치기구와도 연결이 가능한 장점을 갖추었다. 새로운 접속장치의 실증을 위해, 1/3 크기로 새로운 접속장치(${\Phi}110mm$, H 148 mm), 처분용기 2단 행렬(${\Phi}140mm$, H 1,105 mm), 그리고 모의 시험공(${\Phi}150mm$, H 1,500 mm)을 설계 및 제작하였다. 새로운 접속장치의 실증시험용 머드로는 Na형 벤토나이트(MX-80)와 Ca형 벤토나이트(GJ-II)를 고형분 함량 7wt% 및 29wt%로 각각 제조하여 사용하였다. 실증시험 결과, 새로운 접속장치는 벤토나이트 머드와 순수 조건에 대해 $10m{\cdot}min^{-1}$ 속도에서 무리없이 작동하였다. 결론적으로, 심부시추공 처분을 위한 새로운 처분용기 접속장치는 정치와 회수를 위한 접속장치로 향후 유용하게 활용될 수 있다고 보았다.
Zr합금의 부식거동을 평가하기 위하여 여러 가지 1족 알칼리 수산화물 용액 (LiOH, NaOH, KOH, RbOH, CsOH)에서 autoclave를 이용하여 300일까지 부식시험을 실시하였다. 산화막 특성은 TEM을 이용하여 천이전과 천이후에 동일 산화막두께를 갖도록 준비된 부식시편에 대해 수행되었다. 실험결과를 고려할 때 금속이온은 부식과정에서 매우 중요한 역할을 하는 것으로 사료된다. 즉 $Li^+$가 $Zr^{4+}$ 치환하여 산소농도는 증가하고 부식은 가속되는데 산화막 내부의 barrier layer에서 $Li^-$치환이 부식을 제어하는 것으로 판단된다.동일 두께의 산화막 일지라도 산화막의 구조는 모두 다르다. 32.5mmol LiOH에서 생성된 산화막온 천이전,후에 관계 없이 많은 기공이 함유된 등축정 구조를 갖는다. 반면에 NaOH에서 생성된 산화막은 천이전에는 주상정 구조를 갖지만 천이후에는 다공성의 등축정 구조로 바뀐다. KOH용액에서는 천이전에는 주상정과 비정질 산화막의 이중 구조를 갖지만 천이후에는 비정질 산화막은 사라직 전반적으로 주상정 구조가 형성된다. 부식거동과 산화막 관찰로부터 금속이온의 산화막내 치환이 부식속도와 산화막 미세구조를 지어한다는 것을 알 수 있었다.
삼불화알루미늄($AlF_3$)이 포함된 염화물-불화물 혼합 용융염에서 ZIRLO 튜브를 이용한 지르코늄 전해정련공정을 실증하였다. 순환 전압전류실험 결과, $AlF_3$의 농도가 증가함에 따라 금속환원의 개시 전위가 일정하게 증가하고 지르코늄-알루미늄 합금형성과 관련된 추가적인 peak의 크기가 점차 증가하는 것으로 나타났다. 전류조절 전착법과 달리, -1.2 V의 일정전위에서 수행한 지르코늄 전해정련에서 방사형 판 구조의 지르코늄 성장이 염의 상단 표면에서 확연하게 나타났으며, 전착물 지름의 크기는 $AlF_3$의 농도에 따라 점차 증가하는 것으로 나타났다. 주사전자현미경(SEM)과 에너지 분산 X선 분광기(EDX)와 X선 광전자 분광기(XPS)를 이용하여 판 구조의 지르코늄 전착물을 분석한 결과, 극미량의 알루미늄이 지르코늄-알루미늄 합금 형태로 존재하며, 전착물의 상단과 하단 간에 서로 다른 화학성분구조를 갖는 것으로 나타났다. $AlF_3$의 첨가는 전착물 내 잔류염 양을 줄이고, 지르코늄 회수를 위한 전류효율을 향상시키는 데 효과적인 것으로 나타났다.
공기 분위기하 $UO_2$의 독특한 산화거동을 모사하기 위해 기존 Crackling Core Model (CCM)을 개선하였다. $UO_2$가 $U_3O_8$으로 전환될 때 시간-전환율 곡선에서 나타나는 실험적 sigmoid 거동을 근사하게 재현할 수 있도록 모델 개선에 파편화 효과로 인한 반응 표면적 증대 및 결정립 가변 전환시간 개념을 고려하였다. $UO_2$는 $U_3O_7$을 거쳐 $U_3O_8$으로 전환되며 최종 결정립 산화소요 시간은 초기 결정립 산화 소요 시간의 10배에 해당한다는 가정을 도입했을 때, 개선된 모델은 599 - 674 K에서의 $UO_2$ 구형 입자의 실험적 산화거동과 근사한 계산결과를 나타내었으며 핵종성장모델(Nucleation and Growth Model) 및 자촉매반응모델(AutoCatalytic Reaction Model)과 비교할 때 가장 작은 오차를 보여주었다. 개선된 모델을 통해 $U_3O_8$으로의 100% 전환시 계산된 활성화에너지값은 $57.6kJ{\cdot}mol^{-1}$로 자촉매반응모델로 계산된 값인 $48.6kJ{\cdot}mol^{-1}$보다 크며, 외삽에 의해 결정된 실험값에 더 근사함이 밝혀졌다.
원전 해체 공정 중 절단 및 용융작업에서 발생되는 방사성 에어로졸은 작업종사자의 호흡을 통해 내부 피폭을 유발하게 된다. 이에 따라 해체 중 방사성 에어로졸로 인한 작업종사자의 내부피폭 평가가 필요한 실정이다. 정확한 내부피폭평가를 위해서는 작업종사자의 작업환경 실측값이 필요하지만 실측에 어려움이 있을 시에는 국제방사선방호위원회(ICRP)에서 제시하는 섭취량 분율 및 입자 크기 등의 권고 값을 통해 내부피폭선량을 추정할 수 있다. 본 논문에서는 입자 크기의 선정은 ICRP에서 권고하는 작업종사자의 고려 입자 크기인 $5{\mu}m$을 적용하였다. 발생량의 경우, 불가리아의 Kozloduy 부지 내의 용융시설에서 발생 된 에어로졸의 포집량 데이터를 이용하여 섭취량을 산정하였다. 또한 이를 이용해 작업종사자의 체내 및 배설물에서의 방사능 수치를 계산하고 BiDAS 전산코드를 통해 내부피폭 평가를 수행하였다. Type M이 0.0341 mSv, Type S가 0.0909 mSv로 두 흡수 형태 각각 국내 연간 선량 한도의 0.17%, 0.45% 수준을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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