직접촉매분해기술은 반도체 및 디스플레이 산업에서 아산화질소(N2O)의 배출을 완화할 수 있는 유망한 기술이다. 본 연구는 7대 온실가스 중에 하나인 N2O 직접촉매분해를 위한 γ-Al2O3 촉매에 관한 것이다. 실험에 사용한 γ-Al2O3 촉매는 뵘석 분말을 사용하여 압출 성형하여 제조하였으며, 반응은 직경 약 5 mm 크기로 분쇄한 촉매를 직경 25.4 mm (1인치) 반응기를 사용하여 수행하였다. N2O 농도는 약 1%가 되도록 공급하였으며, 온도는 550-750 ℃, 압력은 상압, GHSV는 1800-2000 h-1에서 촉매반응 특성을 확인하였다. 분위기 가스로는 질소, 공기 그리고 공기+수분을 공급하여 N2O 분해 특성과 산소의 영향 및 스팀의 영향을 확인하였다. 촉매 내구성은 N2 분위기에서 수행하였는데, 700 ℃에서 350 시간 동안 연속 운전을 통해 확인하였다. 실험결과 불활성 분위기(N2)일 경우 700 ℃에서 N2O 분해율이 100%에 가까운 수준까지 도달함을 확인하였고, 공기와 수분을 공급할 경우 분해율이 낮아짐을 확인하였다. 내구성 실험 결과 350 시간동안 촉매성능저하는 없었다. 따라서 뵘석 분말로 제조한 γ-Al2O3 촉매는 N2O 분해 특성에 우수할 뿐만 아니라 내구성 또한 우수하여 전자 산업을 비롯하여 질산제조공정 등 산소와 수분이 존재하는 경우에도 적용 가능할 것으로 기대한다.
Park, Heon-Jin;Lee, June-Gunn;Kim, Young-Wook;Cho, Kyeong-Sik
The Korean Journal of Ceramics
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제5권3호
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pp.211-216
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1999
Four different $\beta-Si_3N_4$ ceramics with silicon oxynitrides $[Y_10(SiO_4)_6N_2, Yb_4Si_2N_2O_7, Er_2Si_3N_4O_3, \;and La_{10}(SiO_4)_6N_2$, respectivley] as secondary phases have been fabricated by hot-pressing the $Si_3N_4-Re_4Si_2N_2O_7$ (Re=Y, Yb, Er, and La) compositions at $1820^{\circ}C$ for 2h under a pressure of 25 MPa. The high temperature strength and oxidation behavior of the hot-pressed ceramics were characterized and compared with those of the ceramics fabricated from $Si_3N_4-Si_2O_7$ compositions. The $Si_3N_4-Re_4Si_2N_2O_7$composition investigated herein showed comparable high temperature strength to those from $Si_3N_4-Re_2Si_2O_7$ compositions. Si3N4 ceramics from a $Si_3N_4-Y_4Si_2N_2O_7$ composition showed the highest strength of 877 MPa at $1200^{\circ}C$ among the compositions. All $Si_3N_4$ ceramics investigated herein showed a parabolic weight gain with oxidation time at $1400^{\circ}C$ and the oxidation products of the ceramics were $SiO_2$ and $Re_2Si_2O_7$. The $Si_3N_4-Re_4Si_2N_2O_7$ compositions showed inferior oxidation resistance to those from $Si_3n_4-Re_2Si_2O_7$ compositions, owing to the incompatibility of the secondary crystalline phases of those ceramics with $SiO_2$, the oxidation product of Si3N4.Si3N4 ceramics from a $Si_3N_4-Er_4Si_2N_2O_7$ composition showed the best oxidation resistance of 0.375mg/$\textrm{cm}^2$ after oxidation at $1400^{\circ}C$ for 102 h in air among the compositions.
$N{_2}O$ 게이트 산화막을 사용한 nMOSFET가 금속 플라즈마 식각 피해에 대한 면역도가 동일한 두께의 순수한 산화막을 갖는 nMOSFET보다 향상됨을 보여준다. Area Antenna Ratio(AAR)를 증가시킴에 따라 $N{_2}O$ 산화막을 갖는 nMOSFET는 좁은 초기 분포 특성과 정전계 스트레스하에서 더 작은 열화특성을 보이는 데 이는 Si기판과 산화막 계면에서의 질소기의 영향으로 설명되어진다. 또한 $N{_2}O$ 게이트 산화막을 사용하면 순수한 게이트 산화막을 사용할 때 보다 금속 Area Antenna Ratio(AAR)과 Perimeter Area ratio(PAR) 의 최대 허용 크기를 더 증가할 수 있다. 이러한 $N{_2}O$ 게이트 산화막을 갖는 NMOSFET의 개선은 Si기판과 $N{_2}O$ 산화막 계면에 있는 질소기에 의한 계면 강도의 영향 때문으로 판단된다.
$N_2O$는 주요 온실가스 성분의 하나로서 광화학 스모그의 유발, 산성비의 전구체 등 온실효과에 상당한 기여를 하고 있는 물질이다. 이러한 $N_2O$ 및 질소산화물을 제거하기 위하여 환원제를 이용한 Selective Catalytic Reduction (SCR) 반응 공정이 널리 사용되고 있다. 본 연구에서는 Hydrotalcite 형태의 전구체로부터 Mixed Metal Oxide 촉매를 제조하고 그를 사용하여 $N_2O$ 분해를 위한 메탄 SCR 반응 및 CO의 생성효과를 비교 연구하였다. 실험결과 $CH_4$ 환원제의 첨가는 $N_2O$의 분해 반응에 긍정적인 영향을 미치며, 최적화된 $O_2/CH_4$ 비율의 조건에서 메탄의 부분산화에 의한 SCR 반응이 가장 높은 효율을 나타내는 것을 확인할 수 있었다.
아산화질소 ($N_2O$)는 가장 중요한 지구온난화 가스 중의 하나로 농업용으로 시용한 비료의 생물학적인 변환에 의한 것이 가장 큰 배출 원인으로 알려져 있다. 우리나라 농경지로부터 아산화질소의 간접배출 특성 및 배출량을 밝히기 위해 2007부터 2010년 까지 4년간 경남지방의 농업용관정의 지하수 질소성분들을 분석한 결과, 총 질소의 경우 평균 6.91, 질산태질소는 $5.06mg-N\;L^{-1}$이었다. 용존 아산화질소의 농도는 평균 $14.2{\mu}g-N\;L^{-1}$, 중앙값은 $7.8{\mu}g-N\;L^{-1}$, 최고값은 $169.6{\mu}g-N\;L^{-1}$로 분포하였다. 지하수 중의 총 질소나 질산태질소의 농도는 연도나 시기별로 큰 차이가 없었으나 용존 아산화질소 농도는 연도별로는 2009년에 시기별로는 8월이 가장 낮은 결과를 보였다. 우리나라 지하수 중의 $N_2O$-N 농도와 $NO_3$-N 농도비는 평균값이 0.0034, 중앙값이 0.0018이며, 95% 이상이 IPCC 가이드라인의 default 값인 0.015 이하에 분포하고 있어 IPCC가 1996 가이드라인의 농경지 지하유출에 의한 간접배출계수 ($EF_{5-g}$) 0.015 $N_2O-N/NO_3-N$가 우리나라의 환경보다 너무 높게 선정된 것임을 알 수 있었다. 따라서 IPCC의 $EF_{5-g}$ default 값인 0.015 $N_2O-N/NO_3-N$ 대신 우리나라 농경지 지하수 중의 $N_2O$-N와 $NO_3$-N 농도비의 평균값인 0.0034 $N_2O-N/NO_3-N$을 농경지 질소의 지하유출에 의한 아산화질소 간접배출량 평가를 위한 국가고유 배출계수 ($EF_{5-g}$)로 제시코자 하며, 따라서 농경지에서 수계유출에 의한 아산화질소 전체의 간접 배출계수 ($EF_{5-g}+EF_{5-r}+EF_{5-e}$)는 현재 우리나라의 국가 배출량평가에 사용되는 IPCC default값 0.025 $N_2O-N/NO_3-N$ 대신 0.0134 $N_2O-N/NO_3-N$를 제시코자 한다. IPCC의 수계 간접 배출계수인 0.025 $N_2O-N/NO_3-N$을 적용하여 평가한 2008년 우리나라 농경지에서 질소의 수계유출에 의한 아산화질소 배출량은 1,801,576톤 ($CO_2$-eq)이었으나 본 연구에서 제시한 배출계수인 0.0134 $N_2O-N/NO_3-N$을 적용할 경우 964,645톤 ($CO_2$-eq)으로 835,931톤 ($CO_2$-eq)의 온실가스 배출 감축효과를 얻을 수 있었다. 하지만 본 연구에서 제시한 배출계수는 질소 유출경로 중 가장 비중이 큰 지하침출에 의한 배출계수인 $EF_{5-g}$ 뿐으로 우리나라 농경지 아산화질소 간접배출량의 올바른 평가를 위해서는 앞으로 시용된 질소 중 수계를 통한 외부 유출 비율에 관한 default 값인 $Frac_{LEACH}$ (30%), 표면수 유출계수인 $EF_{5-r}$ (0.0075 $N_2O-N/NO_3-N$), 그리고 하천변을 통해 유출되는 계수인 $EF_{5-e}$ (0.0025 $N_2O-N/NO_3-N$ )에 관한 추가적인 연구가 수행되어야 할 것이다.
$H_2O_3(H_2O)_n$ (n=1-5) 클러스터들에 대해서 밀도 범함수 이론(DFT)과 순 이론(ab initio) 방법을 cc-pVD(T)Z 바탕집합(basis set)과 함께 사용하여 가능한 여러 구조를 최적화하고 결합에너지와 조화진동수를 계산하였다. $H_2O_3$ 단량체의 경우 CCSD(T)/ccp-VTZ 이론 수준에서 트랜스(trans) 구조가 시스(cis) 구조보다 더 안정한 것으로 계산되었다. 클러스터에 대해서는 MP2/cc-pVTZ 수준까지 분자 구조를 최적화하고 열역학적으로 가장 안정한 분자구조를 예측하였다. 클러스터의 결합에너지는 CCSD(T)//MP2 수준에서 영점 진동에너지(ZPVE)와 바탕집합 중첩에러(BSSE)를 모두 보정한 후 n=1일 때 -6.39 kcal/mol 계산 되었으며 이 같은 결과는 $H_2O$와 $H_2O_2$의 물 클러스터 보다 더 좋은 수소 주게 즉 산(acid)으로서 작용할 것으로 기대된다. 물 분자 1개 당 평균 결합에너지는 n=2의 경우 8.25 kcal/mol, n=3일 때 7.22 kcal/mol, n=4의 경우 8.50 kcal/mol 그리고 n=5의 경우 8.16 kcal/mol로 계산되었다.
농경지는 농업부문에서 발생하는 온실가스인 N2O의 배출원이다. 따라서 농경지에서 N2O를 줄일 수 연구가 필요하며, 본 연구에서는 농경지에 작물재배 시 무경운기술을 적용하고, 녹비작물로서 호밀과 헤어리배치를 각각 투입하여 N2O 배출량 비교 평가하였다. 재배 기간 중 토양에 질소원이 공급된 초기에 배출량이 높았으며, 토양온도는 20~25℃, 수분함량은 20~30% 범위에서 N2O 배출량이 높았다. 작물재배기간 동안 경운 유무와 투입된 질소원에 따른 처리구간 통계적 유의한 차이가 발생했다. 농경지 토양에서 배출되는 N2O는 무경운을 통해 CF, HV 그리고 RY 처리구에서 각각 51.8%, 31.7% 그리고 59.6% 감축되었다. 또한 무경운 헤어리배치(HV-NT) 처리구에서 관행(CF-CT) 처리구 대비 59.0% N2O 배출을 저감할 수 있었다. 헤어리배치를 투입함으로써 화학비료 사용량을 줄일 수 있고, 무경운을 통해 토양 교란을 방지하여 농경지 토양에서 배출되는 N2O를 저감할 수 있었다. 이러한 감축기술에 대한 온실가스 저감효과를 평가하는 연구와 향후 온실가스 감축사업과 연계할 수 있도록 검인증 방법을 포함한 방법론 구축 등이 필요하다. 이후 농업분야 온실가스 감축사업인 배출권거래제 외부사업, 농업농촌 자발적 온실가스 감축사업, 저탄소농축산물 인증제 등과 연계하여 농업현장에서 활용할 수 있도록 해야 한다.
우리나라 밭토양에서 국가고유의 온실가스 배출계수를 개발하기 위하여 2010년부터 2012년까지 봄 배추를 대상으로 재배기간 동안에 $N_2O$를 포집분석한 결과는 다음과 같다. 봄 배추 밭에서의 $N_2O$ 배출량은 정식 후 생육초기인 1개월 정도까지 높게 유지되다가 감소하는 경향을 보였다. 또한 생육초기에 수원지역의 $N_2O$ 배출량이 춘천지역보다 높았는데, 이는 수원의 강수량이 상대적으로 높은데 기인한다고 볼수 있다. 질소비료 시용량이 많을수록 $N_2O$ 배출량이 증가하는 경향을 보였으며, 회귀분석한 결과를 보면 99.8%의 상관성이 보였다. 본 연구에서 3년 동안의 봄 배추 재배기간 중 $N_2O$ 배출량을 분석하여 산정한 국가고유 $N_2O$ 배출계수는 0.0056kg Kg $N_2O-N/kg$ N이였다. 이러한 연구결과는 국가고유 $N_2O$ 배출계수를 등록과 더불어 국가 온실가스 배출량 산정에 적용하여 국가 및 지자체의 온실가스 배출량 감축에도 기여할 것이다.
Two copper(II) complexes, [CuL3](ClO4)2 bearing one N-CH2CH2CONH2 group as well as one N-CH2CH2CN group and [CuL4](ClO4)2 bearing two N-CH2CH2CONH2 groups, have been prepared by the selective hydrolysis of [CuL2](ClO4)2 (L2 = C-meso-1,8-bis(cyanoethyl)-5,5,7,12,12,14-hexamethyl-1,4,8,11-tetraazacyclotetradecane). The complex [CuL5](ClO4)2 bearing one N-CH2CH2C(=NH)OCH3 and one N-CH2CH2CN groups has been prepared as the major product from the reaction of [CuL2](ClO4)2 with methanol in the presence of triethylamine. In acidic aqueous solution, the N-CH2CH2C(=NH)OCH3 group of [CuL5](ClO4)2 undergoes hydrolysis to yield [CuL6](ClO4)2 bearing both N-CH2CH2COOCH3 and N-CH2CH2CN groups. The crystal structure of [CuL5](ClO4)2 shows that the complex has a slightly distorted square-pyramidal coordination polyhedron with an apical Cu-N (N-CH2CH2C(=NH)OCH3 group) bond. The apical Cu-N bond distance (2.269(3) A) is ca. 0.06 A longer than the apical Cu-O (N-CH2CH2CONH2 group) bond of [CuL4](ClO4)2. The pendant amide group of [CuL3](ClO4)2 is involved in coordination. The carboxylic ester group of [CuL6](ClO4)2 is also coordinated to the metal ion in various solvents but is removed from the coordination sphere in the solid state.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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