Recently silicon has attracted intense interest as a promising anode material of lithium-ion batteries due to its extremely high capacity of 4200 mA/g (for Li4.2Si) that is much higher than 372 mAh/g (for LiC6) of graphite. However, it seriously suffers from large volume change (even up to 300%) of the electrode upon lithiation, leading to its pulverization or mechanical failure during lithiation/delithiation processes and the rapid capacity fading. To overcome this problem, Si nanowires have been considered. Use of such Si nanowires provides their facile relaxation during lithiation/delithiation without mechanical breaking. To design better Si electrodes, a study to unveil atomic-scale mechanisms involving the volume expansion and the phase transformation upon lithiation is critical. In order to investigate the lithiation mechanism in Si nanowires, we have developed a reactive force field (ReaxFF) for Si-Li systems based on density functional theory calculations. The ReaxFF method provides a highly transferable simulation method for atomistic scale simulation on chemical reactions at the nanosecond and nanometer scale. Molecular dynamics (MD) simulations with the ReaxFF reproduces well experimental anisotropic volume expansion of Si nanowires during lithiation and diffusion behaviors of lithium atoms, indicating that it would be definitely helpful to investigate lithiation mechanism of Si electrodes and then design new Si electrodes.
The structural and electrochemical properties of $Li_{0.99}Ni_{0.46}Mn_{1.56}O_4$ ($Fd{\bar{3}}m$, disordered spinel) cathode material were studied and compared with stoichiometric $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$ ($P4_332$, ordered spinel). First cycle discharge capacity of $Li_{0.99}Ni_{0.46}Mn_{1.56}O_4$ was similar to that of $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$ at C/3 and 1C rate, but cycling performance of $Li_{0.99}Ni_{0.46}Mn_{1.56}O_4$ was better than that of $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$ especially at high rate of 1C. This can be explained by performing synchrotron based in-situ XRD and results of GITT measurements. It is considered that faster lithium ion diffusion in the $Li_{0.99}Ni_{0.46}Mn_{1.56}O_4$ cathode results in the improvement of the rate capability. To study structural changes during cycling, synchrotron in-situ XRD patterns of both the samples were recorded at C/3 and 1C rate. Compared to stoichiometric $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$, disordered $Li_{0.99}Ni_{0.46}Mn_{1.56}O_4$ spinel sample has pseudo one phase behavior and one step phase transition between two cubic phases. So, $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$ would experience a much greater strain and stress, originating from the two phase transitions between three cubic phases and suffer from capacity loss during cycling especially at high rate.
본 연구에서는 멤리스터 소자의 높은 신뢰성을 확보하기 위해 소자 제작 단계에서 30 nm 두께의 ZrO2 금속산화물 박막 위 국부영역에 리튬 filament seed 층을 패턴하여 작은 이온반경의 리튬이온을 저항변화 주체로 활용하는 멤리스터 소자를 구현하였다. 패턴 된 리튬 filament seed 대비 다양한 상부전극의 면적을 적용하여 멤리스터-커패시턴스 병렬 구조의 이온형 저항변화 소자에서 커패시턴스가 filament type 저항변화 특성에 미치는 영향을 조사하고자 하였다. 이를 위해 ZrO2 박막 위에 5 nm 두께, 5 ㎛ × 5 ㎛ 면적의 리튬 filament seed 증착 후 50 ㎛, 100 ㎛ 직경의 상부전극을 증착, 리튬 메탈의 확산을 위한 250℃ 열처리 전 후 샘플에서 저항변화 특성을 확인하였다. 열확산에 의해 형성된 전도성 filament의 경우 전압에 의한 제어가 불가함을 확인하였으며, 전압에 의해 형성된 filament만이 electrochemical migration에 의한 가역적 저항변화 특성 구현이 가능한 것을 확인하였다. 전압에 의한 filament 형성 시 병렬로 존재하는 커패시턴스의 크기가 filament의 형성 및 소실에 중요한 인자임을 확인하였다.
올리빈 구조를 가지는 $LiFePO_4$ 양극활물질은 낮은 가격과 안정성으로 인해 리튬 이차전지 시장에서 큰 관심을 받고 있다. 그러나 낮은 이온 전도도와 작동전압 때문에 상업적으로 이용되기엔 사용분야의 응용에 제한이 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해서 철 양이온을 망간 양이온과 같은 전이금속으로 치환함으로써 작동전압을 높이는 연구가 시행되고 있다. 또한 미세구조의 나노화를 통해 리튬 이온의 확산거리를 짧게 만들어 줌으로써 이온 전도도를 높여주는 연구도 진행 중이다. 그래서 이번 연구에서는 이온의 확산거리를 짧게 만들어 주기 위해 표면적을 넓힐 수 있는 전기방사를 이용해 물질을 합성하였고, 이를 확인하기 위하여 시차주사현미경 관측을 통해 균일한 나노 섬유의 형성을 확인하였다. 또한 결정구조를 관찰하기 위해 X-선 회절 분석을 하였는데, 다른 상의 관찰 없이 단일상의 결정구조를 얻음을 확인하였다. 전기화학적 성능 확인방법으로는 충방전 테스트기를 이용하여 초기 충방전 곡선을 분석하였고, 계면저항 및 리튬 양이온의 확산을 알아보기 위해 임피던스 측정을 실행하였다.
본 연구에서는 폐 커피분말을 열처리 조건에 따른 탄화과정을 거쳐 리튬 이온 이차전지의 음극 활물질 재료로 응용하기 위한 실험을 진행하였다. 이차전지의 음극 활물질로 사용한 커피분말은 커피 껍질이 아닌 커피 알맹이로부터 얻은 것으로, 커피를 내리고 남은 커피분말을 공기 중에서 건조하고 $Ar/H_2$ 분위기에서 열처리하여 기공(pore)이 있는 활성 탄소 분말 형태로 얻을 수 있었다. 전기화학적인 특성을 조사한 결과 약 0.2 V에서 Li의 삽입, 0.01 V에서 Li의 탈리가 관찰되었다. $700^{\circ}C$에서 열처리된 시료에 대해 1000 mA/g의 전류밀도로 1000 사이클 충방전 후 측정된 비용량은 303 mAh/g 이었으며 99.5% 이상의 쿨롱(Coulomb) 효율을 나타내었다. 폐 커피분말을 이용한 리튬이온이차전지는 기공으로 인한 표면적 증가와 이온 및 전자전도 특성 개선으로 전기화학적인 성능 향상을 보였으며, 또한 재활용을 통한 전지 제조 가격을 낮출 수 있는 이점이 있다.
This study investigates the effect of the microstructure of Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 (LATP), a solid electrolyte, on its ionic conductivity. Solid electrolytes, a key component in electrochemical energy storage devices such as batteries, differ from traditional liquid electrolytes by utilizing solid-state ionic conductors. LATP, characterized by its NASICON structure, facilitates rapid lithium-ion movement and exhibits relatively high ionic conductivity, chemical stability, and good electrochemical compatibility. In this study, the microstructure and ionic conductivity of LATP specimens sintered at 850, 900, and 950℃ for various sintering times are analyzed. The results indicate that the changes in the microstructure due to sintering temperature and time significantly affect ionic conductivity. Notably, the specimens sintered at 900℃ for 30 min exhibit high ionic conductivity. This study presents a method to optimize the ionic conductivity of LATP. Additionally, it underscores the need for a deeper understanding of the Li-ion diffusion mechanism and quantitative microstructure analysis.
$Li/V_6O_{13}$ 전지의 성능과 poly(acrylonitrile)[PAN]계 폴리머 전해질의 전기화학적인 성질을 조사 하였다. 폴리머 전해질의 이온 전도도는 상온에서 $2.3{\times}10^{-3}S/cm$를 보였으며 리튬 전극과의 상용성도 우수하였다. 또한 4.3V(vs. $Li^+/Li$)까지의 전기화학적인 안정성이 있는 것으로 나타났다. $Li/V_6O_{13}$ 전지 반응은 $V_6O_{13}$ 전극과 폴리머 전해질간의 계면 저항이 지배적 이었다. $V_6O_{13}$내의 리튬 이온의 확산 계수값은 $2.7{\times}10^{-9}{\sim}4.2{\times}10^{-8}cm^2/sec$로 나타났다. $V_6O_{13}$ 활물질의 이용률은 C/8($50{\mu}A/cm^2$)에서 95%였으며 C/4($100{\mu}A/cm^2$)에서는 82%로 각각 나타났다.
The presently commercialized lithium-ion batteries use layer structured LiCoO₂ cathodes. Because of the high cost and toxicity of cobalt, an intensive search for new cathode materials has been underway in recent years. Recently, a concept of a one-to-one solid state mixture of LiNO₂ and LiMnO₂, i.e., Li[Ni/sub 0.5/Mn/sub 0.5/]O₂, was adopted by Ohzuku and Makimura to overcome the disadvantage of LiNiO₂ and LiMnO₂. Li[Ni/sub 0.5/Mn/sub 0.5/]O₂ has the -NaFeO₂ structure, which is characteristic of the layered LiCoO₂ and LiNiO₂ structures and shows excellent cycleability with no indication of spinel formation during electrochemical cycling. Layered Li[Ni/sub x/Co/sub 1-2x/Mn/sub x/]O₂ (x = 0.5 and 0.475) materials with high homogeneity and crystallinity were synthesized using a mechanical alloying method. The Li[Ni/sub 0.475/Co/sub 0.05/Mn/sub 0.475/]O₂ electrode delivers a high discharge capacity of 187 mAh/g between 2.8 and 4.6 V at a high current density of 0.3 mA/㎠(30 mA/g) with excellent cycleability. The charge/discharge and differential capacity vs. voltage studies of the Li[Ni/sub x/Co/sub 1-2x/Mn/sub x/]O₂ (x = 0.5 and 0.475) materials showed only one redox peak up to 50 cycles, which indicates that structural phase transitions are not occurred during electrochemical cycling. The magnitude of the diffusion coefficients of lithium ions for Li[Ni/sub x/Co/sub 1-2x/Mn/sub x/]O₂(x = 0.5 and 0.475) are around 10/sup -9/ ㎠/s measured by the galvanostatic intermittent titration technique (GITT).
다공성 $LiMn_{0.6}Fe_{0.4}PO_4$ (LMFP)를 졸-겔법을 이용하여 합성하였고, 원료물질을 양론비로 혼합한 후 혼합물을 $600^{\circ}C$에서 10시간 동안 가열하여 입자 표면 전체에 전도성 탄소물질이 균일하게 형성된 LMFP을 제조하였다. LMFP의 결정구조는 리트펠트법에 의해 조사하였고, 표면구조와 기공특성은 주사전자현미경, 투과전자현미경, BET로 분석하였다. 제조된 LMFP는 표면적이 크고, 입자 표면에는 웹(web) 형태의 다공성 탄소층이 균일하게 형성되어 있는 것을 확인하였다. 상온에서 LMFP를 양극으로 사용하여 0.1 C의 전류밀도에서 초기방전용량은 152 mAh/g, 에너지밀도는 570 Wh/kg로 높았고 사이클 성능도 장기적으로 안정적이었다. 졸-겔법에 의해 제조된 LMFP는 높은 기공도와 균일한 탄소코팅에 의한 시너지효과로 이온확산이 용이하여 우수한 전기화학적 특성을 나타내었다.
[ $Ti:LiNbO_3$ ], 광도파로 제작을 위해 큐리온도$(T_c)$ 아래에서 백금박스 내에서 알곤 과 산소 분위기 내에서 열처리 과정 동안 기판 표면의 강유전 도메인 특성 변화를 관찰하였다. 열처리 된 $LiNbO_3$ 기판의 +Z면의 경우 전체적으로 약 $1.6{\mu}m$ 두께로 도메인 반전이 이루어 졌으며, 표면에서 etch hillock이 관찰되었다. $LiNbO_3$ 결정 표면의 Li 이온이 외부로 확산 되는 영향을 감소시킬 수 있는 환경에 있는 기판 면에서 하나의 도메인이 관찰되었으며, 이때 결정 표면에서의 식각특성, 결정성 및 양이온 분포변화에 관하여 X-선 회절, AFM 및 SIMS를 이용하여 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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