본 연구에서는 우라늄 폐촉매 처리 공정에서 발생하는 우라늄 함유 폐기물 대상으로 유리-세라믹 매질 구조의 대형 디스크 소결체 형태로 제작 시, 최종 제작된 소결체의 비등방향 수축 특성 및 변형율 변화를 연구하였다. 본 연구에서는 최대 직경 40 cm를 갖는 다양한 크기 원형 디스크 형태와 원형 디스크의 1/4 크기의 부채꼴 형 소결체를 제작하여 이들의 비등방성 수축 특성을 평가하였다. 60 MPa 압력하에서 만들어지는 성형체는 소결 시 성형체의 크기 및 형태에 관계없이 높은 등방성 수축하였다. 제조된 전체 소결체에 대한 비등방성율은 평균 1.6%이었고 이때 평균 부피 감용율은 37.4% 이었다. 이러한 결과로부터 국내에서 발생한 우라늄 폐촉매를 처리하기 위한 공정에서 발생하는 우라늄 함유 폐기물은 대형 디스크 형태의 유리-세라믹 매질 형태로 고형화함으로써 높은 안정성과 부피감용 효과를 가지며 200 L 드럼에 포장될 수 있음이 확인되었다.
국내 3단계 매립형 처분시설은 2018년도 한국원자력환경공단의 중·저준위 방폐물관리시행계획에 의하면 주로 원전 해체 현장에서 발생하는 극저준위방폐물을 수용하기 위해 2019년 4월부터 2026년 2월까지 총 104,000드럼(2개 트렌치)을 수용하기 위해 건설이 계획 중이다(총 2,246억원 투입). 이후 총 5개 트렌치에 260,000드럼이 총 34,076 ㎡의 면적에 단계적으로 수용되며 따라서 현재 한국원자력환경공단은 관련 인수기준을 마련 중에 있다. 극저준위방폐물 처분시설 인수기준의 경우 프랑스, 스페인 등이 전용 처분시설을 운영하면서 자국의 인수기준을 합리적으로 잘 준용하고 있으나 본 논문에서는 해체방폐물의 처분에 가장 경험이 많은 미국의 처분시설을 고려하여 국내 매립형 처분시설에 우선적으로 반영되어야 할 사항이 있는지 분석하였고 이를 통하여 경주내 3단계 매립형 처분시설의 인수기준 마련에 도움이 되고자 하였다.
콘크리트 구조물 절단에 사용되고 있는 다이아몬드 와이어 쏘가 장착된 당김형 절단 장치의 단점을 개선하여 밀기형 절단장치를 개발하였다. 개발된 밀기형 절단장치에는 먼지 집진 커버가 부착되며 마찰열을 냉각하기 위한 건식이나 습식방법을 선택할 수 있다. 개발된 절단장치의 동작특성과 집진 먼지의 누설률 측정을 실험하였다. 시험결과 원활한 동작특성을 보였으며, 먼지의 누설률은 1.7%인 것으로 나타났다. 개발된 절단장비를 사용하여 생물학적 차폐 콘크리트 절단 시 작업자의 내부 피폭선량을 평가하였다. 보수적 평가를 위해 노심 중심부분을 절단하는 경우를 가정하였다. 비방사능이 99.5 Bq·g-1인 누설 먼지로 인해 반면마스크를 착용한 작업자의 예탁유효선량은 0.25 mSv로 평가되었다. 개발된 밀기형 절단장비 사용 시 미량의 먼지 누설률로 인해 작업자의 방사선 피폭이 저감되며, 사용의 편리성으로 세부 절단 계획을 수립할 수 있어 방사성 콘크리트 폐기물 감량에도 기여할 수 있다. 따라서 원전의 방사화된 생물학적 차폐 콘크리트를 비롯하여 철근 콘크리트 구조물 해체 작업 시 절단 장비로서 사용될 수 있을 것이다.
전해정련공정을 통해 생산된 우라늄 전착물은 약 30%의 용융염을 포함하고 있으므로, 순수한 우라늄을 회수하여 금속 잉곳으로 용이하게 제조하기 위해서는 용융염을 먼저 제거하는 공정이 필요하다. 우라늄 전착물의 염증류 거동을 고찰하기 위해서는 염증류의 주요 공정변수인 유지온도와 진공압의 염제거율에 대한 영향를 고찰해야 한다. 이전 연구에서 우라늄전착물에 대한 염증류 거동에 대해 Hertz-Langmuir 관계식을 적용하여 각 용융염의 휘발 조건에 대해 염휘발계수를 얻을 수 있었으며 이로부터 우라늄 전착물에 대해 99% 이상의 염제거율을 나타내는 염증류공정의 조업조건을 도출하였다[1]. 한편, 염증류 장치에서 사용되는 재질인 스테인리스강에 대해 우라늄 전착물에서 염휘발된 우라늄 금속이 스테인리스강의 주성분인 철, 니켈, 크롬 등과 공정(eutectic melt)을 형성하지 않는 온도에서 염증류공정을 수행해야 하는 제한 조건이 따른다. 이번 연구에서는 우라늄 금속과 스테인리스강과의 반응성을 검토함으로써 우라늄 전착물의 염을 99% 이상 제거할 수 있는 조건을 확인하였다. 그리고 염증류 속도를 증진시키며 휘발된 염을 더 효율적으로 회수하기 위해 공급되는 알곤 흐름에 의한 염증류 장치의 열해석을 수행함으로써 알곤 흐름에 의한 우라늄 전착물에 대한 염증류 거동을 고찰하였다.
본 연구에서는 LiCl-KCl/Cd계의 전해제련 공정을 대상으로 악티늄 및 희토류족 원소들의 전해이동을 모델링하고 해석하였다. 이 공정에서 용융염 전해질과 액체 카드뮴 음극간의 확산 경계층 계면에서 확산제한 전기화학반응 및 물질수지를 고려한 단순화된 동적모델을 수립하였다. 제안된 모델링 접근방법은 음극에서 일어나는 금속염의 반쪽 전지 환원반응에 기초를 둔 모델이다. 이 모델을 사용하여 정전류 전해공정에서 주어진 인가전류 조건을 만족하는 시간까지의 전해이동과 연계된 농도거동, 각 원소의 패러데이 전류 그리고 시간 함수의 전기화학 전위를 예측하는 가능성을 보여주었다. 선택된 5성분 원소(U, Pu, Am, La, Nd)계의 결과를 예비 모사하여 전산모델이 전기화학적 특성을 이해하고 개선된 전해제련로를 개발하기 위한 정보를 제공할 수 있는가를 평가하였다.
비등온 및 등온조건에서의 열중량분석을 이용하여 다양한 압력조건(0.5 - 50 mmHg)에서 LiCl-KCl 공융염 증류속도를 우선 측정하였다. 비등온조건에서의 열중량분석결과로부터 온도의 함수로 표현될 수 있는 증류 속도식을 도출하였다. 이 속도식에 의해 계산된 휘발플럭스(flux)는 등온조건에서의 열중량분석을 통해 얻어진 증류속도와 일치하였다. 1300 K 이하의 온도조건과 0.5 mmHg와 50 mmHg 사이의 감압조건에서 $10^{-4}-10^{-5}$ mole $cm^{-2}sec^{-1}$의 증류속도를 얻을 수 있다. 실험실규모 실험장치에서 50 mmHg의 압력과 1150 K 이상의 온도 조건에서 한 시간 증류로 약 99%의 염이 분리되었다. 희토류 침전물내에 잔류하는 염을 증류에 의해 제거할 때 휘발시간이나, 온도를 증가시키는 것보다 휘발 계면적을 증가시키는 것이 효과가 더 큰 것으로 나타났으며, 휘발면적을 $4.52cm^2$에서 $12.56cm^2$로 증가시켜 한 시간 동안 증류하였을 때 99.95% 이상의 염이 분리되었다.
상대습도 데이터를 이용하여 벤토나이트 완충재 블록의 불포화 수리전도도 변화를 평가하였다. 불포화 매질에서의 물의 흐름을 나타내는 일반적인 분석해를 통해 상대습도를 통한 불포화 수리전도도 계산방안을 도출하였고, 이를 실제 수행한 실내 물 유입 실험 결과에 적용하여 포화가 진행됨에 따라 변화하는 완충재 불포화 수리전도도 양상을 확인하였다. 일반적인 포화 상태와는 확연히 다르게 수두 구배와 물의 유출량이 시간에 따라 불규칙하게 변화하는 결과를 나타냈으며, 벤토나이트 완충재의 불포화 수리전도도는 시간에 따라 증가하는 경향을 보였다. 수분 흡수로 인한 벤토나이트 입자 팽창 때문으로 인한 매질 내 공극의 부피 및 크기 확대가 불포화 수리전도도값의 증가를 야기하는 것으로 판단되었고, 이러한 결과는 완충재 블록의 팽창 정도와 수리전도도의 상관성에 관한 추후 연구의 필요성을 제시하였다. 본 연구에서 수행된 불포화 수리전도도 평가 방안은 방사성폐기물 처분 시 완충재의 장기적인 수리학적 성능평가에 유용한 기술로 사용될 수 있을 것이다.
처분시설은 폐쇄 후 제도적 관리기간 동안에는 처분 부지로의 일반인의 접근을 제한하며 제도적 관리기간 이후에는 부주의 한 인간침입 시에도 처분시설로 인한 방사선적 영향으로부터 침입자를 보호하도록 설계 되어야 한다. 본 논문에서는 처분시설이 부주의한 침입자에 미칠 수 있는 방사선적 영향을 GENII 프로그램을 사용하여 평가해보았다. 처분고별 적치되는 방사성폐기물의 종류를 달리하여 평가하고 제도적 관리기간 설정에 따른 침입자에 대한 영향도 분석하였다. 평가결과 제도적 관리기간을 두지 않아도 폐필터가 적치된 처분고를 제외하고 모두 성능 목표치를 만족하였다. 하지만 폐필터를 적치한 처분고의 경우 인간침입 평가결과 제도적 관리기간 300년이 되어서야 성능목표치를 만족할 수 있었다. 폐필터와 함께 잡고체 폐기물을 혼합하여 적치하는 경우 제도적 관리기간을 줄일 수 있었으며, 폐필터는 다른 폐기물과 함께 적치하여 제도적 관리기간을 줄이는 것이 필요하다. 폐기물 적치시 방사능을 고려하여 처분고 적치방안을 적절히 수립하는 것이 국부적인 방사능의 최대값을 줄일 수 있어 방사선적 안전성을 확보하며 제도적 관리기간을 단축할 수 있어 바람직하다.
우라늄으로 오염된 토양을 복원하기 위해 실규모의 동전기제염장치로 제염하는 과정에서 많은 산폐액이 발생한다. 발생한 산폐액에 CaO를 가해 우라늄수산화물을 침전시켜 여과한 다음, 방사성 폐액을 줄이기 위하여 이 용액을 재사용하였다. 그러나 이 용액을 동전기에 재사용할 경우, 높은 농도의 칼슘 때문에 양극실에서 음극실로 용액이동 속도가 감소하여 여과포의 약화, 전선 부식, 음극면에 산화물 부착 등의 문제점이 발생하였다. 이 문제들을 해결하기 위하여 재생액에 황산을 넣어 $CaSO_4$로 침전시켜 칼슘을 제거하였다. 칼슘이 제거된 재생액을 사용하여 소형 동전기 장치에서 20 일간 토양제염 실험을 수행한 결과는 세척후 토양내 우라늄 잔류 농도가 0.35 Bq/g로 감소하였으며, 이는 증류수 제염한 결과와 유사하게 나타났다.
파이로처리 방사성폐기물 처분장에서 폐쇄 후 처분장의 성능에 영향을 줄 수 있는 근계 영역 내 세가지 주요 설계 관련 요소에 대하여 주요 핵종별로 최종 피폭 선량에 주는 민감도를 확률론적인 접근을 통하여 조사하였다. 농축 피폭 집단에 방사선 피폭을 주는 주요한 핵종들이 처분장에서 유출된 후 처분 시스템 근계 영역 내 다양한 매질을 이동하는 것에 관련되어, 이들 요소가 어느 정도의 영향을 주게 되는지 보기 위하여 처분 용기의 수명, 선원항으로서 처분 용기에서의 연간 핵종 유출률, 그리고 처분장 주요 인공 방벽으로서 완충재의 손실도 등의 변화에 따른 결과를 검토하였다. 처분장에 대한 결정론적, 확률론적 안전성 평가를 병행 수행하여, 이 세가지 설계 요소의 물리적 변화가 통계적 분포를 가지고 일어난다고 가정하는 확률론적 접근 방법에 따른 연구 결과는 제 1 부의 이 연구에, 그리고 세가지 설계 요소가 가질 수 있는 조합을 서로 다른 시나리오로서 비교하는 결정론적인 방법으로 접근한 결과는 별도로 제 2 부에 제시하였다. 두 가지 접근 결과와 함께 고려된 인자들에 대하여 모두 결과에 민감한 것으로 나타나 이러한 결과와 방법론은 향후 처분장 설계에 모범적인 피드백을 줄 수 있을 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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