질산과 염산에 의한 대나무활성탄(bamboo-based activated carbon, BAC)의 개질이 Pb(II)와 Cu(II)의 흡착특성에 미치는 영향을 규명하기 위해 회분식 흡착실험을 수행하였다. 산 개질에 의해 BAC의 탄소함량은 감소하고 산소함량은 증가하며 pH는 감소하는 것으로 나타났다. 염산에 의한 개질은 BAC에 뚜렷한 표면작용기를 첨가시키지 않았으나 질산에 의한 개질은 카르복실기와 OH 작용기를 첨가시키는 것으로 나타났다. BAC와 산으로 개질된 BAC의 중금속 이온 흡착속도는 2차 속도모델에 의해 적절하게 설명될 수 있는 것으로 나타나 흡착반응의 속도가 물리적 흡착보다는 흡착제와 금속이온들 사이의 전자들의 공유나 교환을 포함하는 화학적 흡착에 의해 결정되는 것으로 나타났다. 실험에 사용된 모든 흡착소재의 등온흡착특성은 Langmuir와 Freundlich 모델에 의해 적절하게 설명될 수 있으며 BAC의 염산에 의한 개질은 중금속 이온의 흡착용량에 큰 영향을 미치지 않으나 표면작용기를 첨가시킨 질산에 의한 개질은 Pb(II)와 Cu(II)의 흡착용량을 각각 36.0%와 27.3% 증가시키는 것으로 나타났다.
자연에서 쉽게 구할 수 있는 저비용 재료인 칼슘샌드와 화강풍화토에 의한 카드뮴 흡착의 동력학적 특성과 등온흡착 특성에 관한 회분식 실험을 수행하였다. 칼슘샌드와 화강풍화토의 pH는 각각 9.51과 6.33으로 나타났으며 칼슘샌드에 의한 중금속 흡착시에는 pH 증가에 따른 침전효과가 있을 것으로 나타났다. 아세테이트 완충용액을 사용하여 pH가 5.0~5.3으로 일정하게 유지되는 조건에서 카드뮴 초기농도가 20 mg/L일 때, 칼슘샌드와 화강풍화토에 의한 카드뮴 흡착의 동력학적 거동은 유사 이차반응을 따르는 것으로 나타났다. 유사 이차 반응속도 모델을 적용할 때 칼슘샌드와 화강풍화토의 카드뮴 흡착의 결정계수는 0.999이며 평형흡착량($q_e$)은 각각 2.10와 2.16 mg/g으로 나타났다. 카드뮴의 등온흡착 특성은 Freundlich 모델에 의해 적절하게 설명될 수 있는 것으로 나타나 흡착소재의 카드뮴 흡착은 비균일한 표면에서 이루어지는 다층 흡착인 것으로 나타났다.
자동차 폐타이어 분말(WTP)을 질소분위기 하에서 2시간 동안 $400^{\circ}C$의 온도에서 열처리하여 탄소질 흡착제(CA-WTP)로 만들고, 이들에 대한 열 중량 분석, 에너지 변환 X-선 분석, 주사전자 현미경, 비표면적 측정, 적외선 분광기들을 통해 특성을 파악한 후, 수중의 Cd의 제거를 위한 흡착제로서 시험하였다. 열처리한 CA-WTP는 WTP보다도 매우 높은 비표면적과 총 세공부피 그리고 Cd에 대해 높은 흡착효율을 나타내었다. 흡착의 평형 데이터는 Freundlich와 Langmuir 흡착 등온선 모델을 이용하여 평가하였고, 위 두 흡착 등온선 모두 0.95보다 큰 상관계수($R^2$) 값을 나타내었다. 연구의 결과는 열처리 한 폐타이어 분말(CA-WTP)이 수중으로부터 Cd을 흡착하는데 효율적인 흡착제로 사용될 수 있다는 것을 보였다.
석탄계 입상 활성탄(CGAC)에 의한 acid black 1 (AB1) 염료의 평형, 동력학 및 열역학적 특성을 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH 를 흡착변수로 하여 조사하였다. 활성탄에 의한 AB1의 흡착반응은 산성에서는 활성탄의 표면(H+)과 AB1이 가지고 있는 sulfite ion (SO3-), nitrite ion (NO2-) 사이의 정전기적 인력에 의해 일어났고, 최고 흡착률은 pH 3에서 97.7%였다. AB1의 등온 데이터는 Freundlich 등온식에 가장 잘 맞았으며, 계산된 분리계수(1/n) 값으로부터 활성탄에 의한 AB1의 흡착이 효과적인 처리과정이 될 수 있음을 알았다. Temkin 식의 흡착열 관련상수의 값은 물리 흡착 공정(< 20 J mol-1)임을 나타냈다. 동역학 실험에서는 유사 2차 모델이 유사 1차 모델보다 더 일관성이 있었으며 추정된 평형 흡착량은 오차 백분율의 9.73% 이내에서 잘 일치하였다. 입자내 확산이 흡착 과정에서 속도 조절 단계였다. 활성화 에너지와 엔탈피 변화값으로부터 흡착반응이 물리흡착으로 진행되는 흡열반응임을 확인하였다. 엔트로피 변화는 활성탄 표면에서 AB1의 흡착이 일어나는 동안 고-액 계면에서 활발한 반응에 의해 엔트로피가 증가하는 것으로 나타났다. 자유에너지 변화는 온도증가와 함께 흡착반응의 자발성이 더 커지는 것을 나타냈다.
본 연구에서는 아민화 polyolefin-g-GMA 복합음이온 교환섬유를 이용하여 플라스마 산화된 NO의 흡착특성을 고찰하였다. 플라스마 산화에 의한 $NO_2$ 전환율은 NO 200 ppm, 산소 10%, 유속 30 L/min 일 때 최대 49% 이었다. 또한 복합음이온 교환섬유의 $NO_2$ 흡착량은 함수율이 높을수록 증가하였고 함수율이 최대 1.5 g $H_2O/g$ IEF 이었으며, 복합음이온 교환섬유의 $NO_2$ 흡착은 10 분까지 빠르게 진행되었고 120 분에서 최대 80% 흡착되었다. 이온교환 용량은 함수율이 증가함에 따라 증가하였으며, 흡착컬럼 충전 비가 L/D=5에서 0.6 mmol/g IEF로 가장 높았다. 또한 이온교환 섬유의 흡착은 Langmuir 등온흡착 모델보다 Freundlich 등온흡착 모델에 가까웠으며, 다분자층에서의 흡착이 우세하게 발생한 것을 확인할 수 있었다.
수용액으로부터 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착 평형, 동역학 및 열역학적 특성을 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 하여 조사하였다. 아닐린 블루의 등온흡착은 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson, Temkin 및 Dubinin-Radushkevich 모델을 통해 해석하였다. Langmuir 모델이 다른 모델들 보다 등온 데이터에 더 잘 맞았다. 평가된 Langmuir 분리계수($R_L=0.036{\sim}0.068$)는 활성탄에 의한 아닐린 블루의 흡착 공정이 효과적인 처리방법이 될 수 있음을 나타냈다. 흡착속도상수는 유사일차속도 모델, 유사이차속도 모델 및 입자내 확산 모델에 적용하여 구하였다. 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착속도실험 결과는 유사이차 반응속도식에 잘 따랐다. 흡착 메카니즘은 입자내 확산 모델에 의해 경막 확산과 입자내 확산의 두 단계로 평가되었다. 흡착공정에 대한 깁스 자유에너지, 엔탈피 및 엔트로피 변화와 같은 열역학 파라미터들이 평가되었다. 엔탈피 변화(48.49 kJ/mol)은 흡착공정이 물리흡착이고 흡열반응임을 알려주었다. 깁스 자유 에너지는 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 더 높아졌다. 등량흡착열은 흡착제 표면의 에너지 불균일성 때문에 흡착제와 흡착질 사이에 상호작용이 있음을 나타내었다.
휘발성 유기물질(VOC)은 많은 경로를 통해 발생되는데, 독성이 있을뿐 아니라 발암물질을 포함하고 있으므로, 이들 물질 제거는 매우 중요하다. 본 연구에서는 휘발성 유기물질 처리를 위해 활성탄을 사용할 경우 처리와 설계를 위해 흡착능력의 연구가 반드시 필요하다. 그러므로, 본 연구에서는 사용할 화합물에 대한 가스 상태의 등온흡착선을 물리적 특성과 액화상태의 등온흡착선으로 부터 예측하였다. 이를 위해 이용된 방법이 quantitative structure-activity relationships(QSAR) 방법이다. 가스 상태의 등온흡착선을 분자연결제수($^2{\chi}$)와 헨리의 계수, 또는 용해도와 가스 상태의 평형농도에 의해서 예측 할 수 있었다. 연구결과, Freundlich 모델을 근거로한 가스 상태의 등온흡착선은 ${\log}\;a_g=0.238\;^2{\chi}+0.573\;{\log}\;H_a+4.330(r^2=0.94)$ 이었다. 결과적으로, 저흡착능력 범위에서 Freundlich 이론을 근거로한 이 방법은 시간소비적 실험을 통하지 않고도 가스 상태의 등온흡착선을 예측할 수 있다는 것을 제시하고 있다.
발효산업에 많이 사용되는 A. pullulans를 사용하여 독성 중금속인 납에 대한 제거량을 살펴보았다. 용액 중의 중금속을 제거할 때 A. pullulans가 다른 중금속에 비해 납에 대한 선택성이 우수하였으며 $40^{\circ}C$에서 최대 흡착량을 나타내었으며 또한 최적 pH가 9일 경우에 흡착량이 증가하였다. 초기납의 농도가 96 mg/l 인 경우에 단위 미생물당 흡착량이 120mg/g로 짧은 시간내에 많은 양의 납을 제거함을 알 수 있었다. 그리고 약 200 mg Pb/g cell dry weight 정도가 최대 납 흡착량인 것으로 나타났다. 그리고 미생물의 보존기간에 따라 세포외 고분자물질의 분비가 증가하여 납 흡착량을 증가시켰으며, Freundlich 모델에 잘 적용되었다. 그리고 살아있는 상태가 사멸된 상태에서 평형흡착량은 약 2배 정도 흡착능이 우수함을 알 수 있었으며, 그에 따라서 초기 흡착속도도 살아있는 상태가 사멸된 상태보다 훨씬 빠른 것을 알 수 있었다.
본 연구에서는 아연 및 카드뮴을 대상으로 수행된 흡착실험과 칼럼확산실험 결과를 바탕으로 유전자 알고리즘을 이용한 최적화 과정을 통하여 비선형 흡착 모델 및 이류-확산 모델식의 파라미터들을 추정하여 보았다. 수행결과 비선형 흡착 식 (Langmuir 흡착모델과 Freundlich 흡착모델) 들의 모델파라미터 추정은 이들 흡착식 들의 선형화 과정을 거쳐 얻어진 파라미터들과 거의 일치하는 결과를 얻을 수 있었다. 오염물질의 이동 해석을 위해 수행된 이류-확산 모델의 유한요소해석과 모델 파라미터 추정을 위해 수행된 최적화 과정을 통해 얻은 아연과 카드뮴의 확산계수는 선형 분배계수를 이용할 경우 두 금속 모두에서 약 $10^{-7}cm^2/s$ 차원의 확산계수를 얻을 수 있었다. 또한 비선형 흡착 모델로부터 얻어진 지연인자를 이용할 경우 두 금속 모두에서 $10^{-6}{\sim}10^{-5}cm^2/s$ 범위의 확산계수 값을 얻을 수 있었다. 결론적으로 유전자 알고리즘을 이용한 최적화 과정을 통한 비선형 흡착식 및 이류-확산 모델의 파라미터 추정은 성공적으로 수행될 수 있었고, 실측값과 최적화 과정을 거쳐 예측된 값 사이의 상관계수는 0.9 이상으로 높은 상관성을 보이는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 red mud를 흡착제로 이용하여 산성광산배수내 대표적인 유해 중금속인 Cd과 Pb의 흡착특성을 파악하고, 산처리와 소성처리 방식으로 활성화된 red mud에 의한 Cd와 Pb의 중금속 흡착능의 변화를 알아보고자 하였다. Red mud에 대한 Cd과 Pb의 흡착은 반응시간 30분 이내에 대부분 발생하였으며, 5시간 경과 후에는 평형상태에 도달하는 것으로 나타났다. pH가 증가할수록 red mud에 대한 Cd 및 Pb의 흡착은 증가하는 것으로 나타났다. Red mud를 증류수 혹은 산으로 중화 처리하거나 산처리 혹은 소성처리 등과 같은 활성화 처리할 경우 Cd와 Pb에 대한 red mud의 흡착능은 오히려 감소하는 것으로 나타났으므로 red mud를 이용한 Cd와 Pb의 흡착제거는 가공하지 않은 원 상태의 red mud를 이용하는 것이 효과적인 것으로 파악되었다. Red mud에 대한 Cd와 Pb의 흡착거동은 Langmuir 및 Freundlich 등온흡착모델에 모두 잘 적용되었으며, Red mud 흡착제에 대한 Langmuir 등온 흡착식의 $q_m$ 과 Freundlich 등온흡착식의 $K_F$ 상수값은 Cd에 대하여 각각 5.230mg/g와 1.118mg/g이었으며 Pb에 대해서는 각각 22.222mg/g와 7.241mg/g의 값을 나타내고 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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