상압 플라즈마 반응기 내에 Ni-$Al_2O_3$와 Ni-$MgAl_2O_4$ 촉매를 충진한 하이브리드 반응기를 이용하여 메탄과 이산화탄소의 전환반응을 진행하였다. 인가전력, 반응가스 유량, 혼합비율 및 반응기 온도 등 다양한 공정변수와 촉매의 충진 유무에 따른 메탄과 이산화탄소의 전환반응 특성이 분석되었다. 촉매의 반응 기여도 분석에서 공정온도를 $400^{\circ}C$까지 올린 경우에도 플라즈마 방전이 없이는 메탄과 이산화탄소의 촉매를 통한 자발적 전환반응이 일어나지 않았다. 이는 촉매를 충진하지 않은 플라즈마 방전만의 전환공정과의 비교를 통하여 확인할 수 있었다. 플라즈마 반응기에 촉매를 적용하는 경우에는 공정의 적절성과 전환처리에 적합한 촉매의 선택이 필수적이다.
Effects of operating variables on temperature profile and performance of 3 MWth chemical looping combustion system were estimated by mass and energy balance analysis based on configuration and dimension of the system determined by design tool. Air reactor gas velocity, fuel reactor gas velocity, solid circulation rate, and solid input percentage to fluidized bed heat exchanger were considered as representative operating variables. Overall heat output and oxygen concentration in the exhaust gas from the air reactor increased but temperature difference decreased as air reactor gas velocity increased. Overall heat output, required solid circulation rate, and temperature difference increased as fuel reactor gas velocity increased. However, overall heat output and temperature difference decreased as solid circulation rate increased. Temperature difference decreased as solid circulation rate through the fluidized bed heat exchanger increased. Effect of each variables on temperature profile and performance can be determined and these results will be helpful to determine operating range of each variable.
현재 많은 연구가 진행되고 있는 막반응기를 이용한 수소 생산기술은 열역학적 평형의 한계(thermodynamic equilibrium limit)를 뛰어 넘는 생산성을 얻을 수 있음과 동시에 생산되는 수소를 별다른 과정이나 장치 없이 분리할 수 있다는 점에서 경제적으로 매우 기대되는 공정이다. 메탄의 개질반응에서 생성되는 합성가스에 수증기를 첨가하면 널리 알려진 수성가스전환반응이 이루어진다. 이 반응은 수소 생산 공정에 사용되는 주요 반응 중 하나이다. 본 연구에서는 새롭게 제안된 cell을 이용한 해석 기법을 통해 막반응기를 모사하여 막을 이용하지 않은 반응기의 모사 결과와 비교 분석하였으며, 막반응기의 우수성을 검증해 보았다. 막을 사용하지 않은 반응기에서 압력의 영향에 따른 반응속도의 변화는 수성가스전환반응에서 무시할 수 있을 만큼 작았다. 막반응기에서 튜브 측(tube side)의 압력은 높을수록, 쉘 측(shell side)의 압력은 낮을수록 CO의 전환율이 좋았다. 낮은 온도에서 반응의 속도가 낮았으며, 온도가 증가함에 따라 점차 증가하여 600$\pm$30K에서 최대의 CO전환율을 가졌으며 더 증가하면 열역학적 평형의 감소로 인하여 점차 감소하였다. Cell을 이용한 막반응기 모델은 미분방정식을 이용한 모델보다 간단하게 모사를 할 수 있었으며, 신뢰할만한 모사 결과를 얻을 수 있었다.
In order to cope with environmental problems caused by harmful gases emitted from various industrial sources, a new technology which employs discharge plasma formed in ordinary atmospheric pressure has been intensively investigated in many industrialized nations. Although a plenty of useful outcomes and suggestions have been made public by scientists in this field, few commercial products which effectively decompose pollutant gases have appeared as yet. This is partly because that the energy efficiency of a most effective plasma reactor has not reached a satisfactory level in comparison with those of devices using conventional technologies. In an attempt to solve the problem mentioned above, we noticed to combine heterogeneous electrical discharges. This concepts is based on that each plasma reactor has its specific spatial region in which chemical reaction are active and by electrically affected with another reactor of different type, the activated region would increase - which may lead to cutting down the energy consumption. To prove this concept experimentally, two different discharge equipments, a plane ceramic-based surface discharge electrode and a corona electrode with tungsten needle may, are selected and combined to fabricate a hybrid plasma reactor. The results are summarized as follows; (1) Ozone concentration generated in the plasma region drastically increases when the positive corona discharge is added to the surface discharge. The rate of increase of ozone depends on the frequency of the surface discharge. The negative corona, however, does not contribute to the improvement of the ozone generation. (2) NO(nitrogen monoxide) decomposition rate also improves by simultaneously applying the surface and the positive corona discharges. The effect of the corona superposition is more evident when the level of the surface discharge is moderate. (3) By adjusting the corona level, the net energy efficiency during NO decomposition improves in comparison with the simple surface discharge reactor.
니켈 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응과 수성가스 전환반응 반응에 대한 반응속도 데이터를 얻기 위하여 반응온도와 반응물의 분압을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. 반응속도 데이터를 사용하여 거듭제곱 속도식 모델(power law kinetic model)과 랭미어-힌쉘우드 모델(Langmuir-Hinshelwood model)의 매개변수를 구하였다. 또한 반응 속도 모델식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 사이징(sizing)을 수행하였다. 에탄을 반응물로 하여 수증기 개질 반응을 수행한 결과, 단순한 거듭제곱 속도식 모델보다 표면반응에 의하여 반응속도가 결정되는 랭미어-힌쉘우드 모델이 보다 적합하였고, 수성가스 전환반응에 대한 반응속도식은 거듭제곱 속도식 모델이 적합함을 보였다. PRO/II 시뮬레이션을 통해서 수소 생산량에 필요한 반응기의 크기를 결정할 수 있었다.
악취 유발 물질인 $H_2S$를 처리하기 위한 UV/photocatalysis의 성능 향상에 관한 연구를 수행하였다. 광촉매 물질을 선정하기 위하여 EtOH을 기준물질로 사용하였으며, 광촉매 반응기의 광활성은 광촉매 반응기의 표면에 코팅된 광촉매의 표면특성과 높은 상관성을 나타냄을 확인하였다. PS 광촉매(STS-01)가 코팅된 광촉매 반응기는 기체선속도가 0.01 m/s, 상대습도가 40%의 조건에서 약 80%의 $H_2S$ 산화효율을 보였으나, 그 이상의 선속도에서 반응활성은 급격히 감소하였다. 광촉매 반응기의 성능유지를 위하여 백금을 광촉매에 담지하였는데 이는 같은 실험조건에서 95% 이상의 우수한 $H_2S$ 전환율을 나타내었다.
유전체 배리어 방전 플라즈마를 모사 농산물 저장시설($1.0m^3$)의 에틸렌 제거에 적용하였다. 에틸렌이 포함된 공기를 플라즈마 반응기에 유입시켜 처리한 후 다시 농산물 저장시설로 재순환하는 방식으로 시험을 수행하였다. 주요 운전변수는 방전전력, 순환기체 유량, 초기 에틸렌 농도 및 처리시간이었다. 에틸렌의 분해속도는 주로 방전전력과 처리시간에 의해 결정되었다. 다른 조건을 일정하게 유지한 상태에서 플라즈마 반응기 후단에 이산화망간 오존분해 촉매를 설치했을 경우 오존분해 촉매가 없을 때 보다 에틸렌 제거속도가 더 빨랐는데, 이 결과는 플라즈마 반응기에서 배출되는 오존이 농산물 저장시설에 유입 축적되어 에틸렌을 추가적으로 분해했기 때문이다. 에틸렌 초기 농도 50 ppm을 기준으로 하면 이를 완전히 분해하기 위한 에너지 요구량은 약 60 kJ이었다.
PBT (polybutylene terephthalate)는 저흡수율, 치수 안정성, 내마모성 등 기계적 특성이 우수하며, 전기전자 부품, 자동차 부품, 각종 정밀 부품에 사용된다. DMT (dimethyl terephthalate)와 BD (1,4-butandiol)를 사용하여 PBT의 원료단량체인 BHBT (bis-hydroxybutyle terephthalate)를 생산하는 에스테르 교환 반응 반응에 대해 연구 하였다. 촉매로는 zinc acetate가 사용되었다. 기존의 연구에서는 반응 중 생성 메탄올이 제거되는 반회분식 반응기를 통한 kinetics 연구가 이루어져 역반응이 고려되지 않음에 따른 모델의 부정확함이 있었다. 본 연구에서는 회분식 반응기를 사용하고 반응 중 DMT와 메탄올 양을 정량하여 생성되는 MHBT (methyl hydroxylbutylene terephthalate)와 BHBT를 추정할 수 있도록 하고, 이 반응들에서 역반응들을 고려할 수 있도록 하여 보다 정확한 모델을 제안하였다. 다양한 반응속도 모델을 제시하였고, 이 모델들이 예측한 값들이 실험 데이터와 잘 일치함을 보였다.
본 연구에서는 촉매로 zinc acetate를 사용하였고 dimethyl terephthalate(DMT)와 ethylene glycol(EG)의 에스테르 교환을 통하여 polyethylene terephthalate(PET)의 단량체인 bishydroxyethyl terephthalate(BHET)를 생성하는 반응에 대하여 알아보았다. 기존의 kinetics 연구는 에스테르 교환 반응에서 생성되는 메탄올이 반응계에서 제거되는 반회분식공정을 바탕으로 하여 이때 제거된 메탄올 양을 측정하여 역반응이 무시된 반응 kinetics 모델을 구성하였다. 본 연구에서는 회분식 반응기를 통하여 DMT와 메탄올의 양을 정량하여, 역반응을 고려한 보다 정확한 kinetics 모델을 제안하였고, 제안된 모델의 예측값들이 실험값들과 잘 일치하는 것을 보였다. 또한 모델과 실험값을 분석하여 여러 공정 변수들이 에스테르 교환 반응에 미치는 영향을 조사하였다.
포화 그리고 방향족 니트로화합물은 monomode reactor로 CeY zeolite와 formic acid를 사용하여 반응시키면 아민 치환체를 좋은 수율로 선택적으로 환원된다. 이 반응은 몇개의 민감한 작용기를 가진 화합물에 적합하다. 회수한 촉매를 20회 이상 사용 후에도 촉매의 활성을 계속 유지하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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