CCS(Carbon Capture and Storage)는 제철, 철강, 발전소 등에서 발생되는 $CO_2$를 포집 및 저장하는 기술로서, 지구 온난화의 주범인 $CO_2$를 감축시키는 효과적인 기술이다. CCS 포집 기술과 저장 기술은 집중적인 개발을 도모하고 있으며, 현재 실증단계에 있다. 그러나 상용화 단계에 이르기 위해서는 포집, 저장 기술을 비롯하여 수송기술까지도 구성 요소에 대한 안전성 확보가 필요하다. 특히, 수송기술은 CCS 특성상 파이프라인을 이용한 수송기술이 적합하지만, $CO_2$ 파이프라인 운용 사례가 부족하여, 파이프라인 또는 구성 요소(밸브 등)에 대한 적합한 재질을 선택해야 한다. 본 연구에서는 $CO_2$ 파이프라인에 사용 가능한 고무재질을 알아보고자 여러 분야에서 사용되는 고무 재질을 $CO_2$에 침지하여 압력 온도 변화에 따른 부피변화를 비교 분석 하였다.
화석연료를 사용하는 발전소 및 제철소 등 대규모 발생원에서 배출되는 $CO_2$를 포집하고 이를 대수층이나 유가스전과 같은 지질학적 구조에 장기간 저장하는 이산화탄소 포집 및 저장기술(Carbon dioxide Capture and Storage, CCS)이 기후변화 대응기술로서 국내외적으로 주목 받고 있다. 이와 같은 CCS 기술을 구현하기 위해서는 포집된 대용량의 $CO_2$ 혼합물을 파이프라인이나 선박 등을 통해 수송하는 과정이 필요하고, 이러한 공정에 대한 기존의 연구는 주로 순수 $CO_2$를 대상으로 하여 진행되어 왔다. 그러나 일반적으로 발전소 및 제철소 등에서 포집된 $CO_2$ 혼합물에는 $N_2$, $O_2$, Ar, $H_2O$, $SO_2$, $H_2S$ 등과 같은 불순물들을 포함하고 있다. 이러한 $CO_2$ 혼합물 내 불순물들은 처리하고자 하는 $CO_2$ 혼합물의 열역학 상태량 등을 변화시킴으로써 압축, 정제, 수송 및 저장 공정들에 커다란 영향을 미칠 수 있다. 본 논문에서는 이러한 불순물 중 황성분이 함유된 $SO_2$가 포함된 $CO_2$ 혼합물의 수송 및 저장 공정을 설계하는데 있어 매우 중요한 $CO_2$ 혼합물의 열역학 거동을 모사하기 위한 상태량 모델들을 비교 분석하였다. 이를 위해 BWRS EOS, PR EOS, PRBM EOS, RKS EOS, SRK EOS 그리고 NRTL-RK 모델과 같은 총 6가지 물리적 상태량 모델을 이용하여 $CO_2-SO_2$ 혼합물의 VLE 거동을 수치계산하고 이를 실험 데이터와 비교하였다. 또한, $CO_2$, $SO_2$와 같은 서로 다른 분자간의 상호작용 효과를 보완하기 위하여 상태량 모델을 이용한 계산결과와 실험결과와의 차이를 정량화하여 각각의 상태량 모델의 예측능력을 계량화 비교분석하였고 이로부터 $CO_2-SO_2$ 혼합물에 대한 최적의 이성분 매개변수 값들을 도출하였다.
본 연구에서는 연소 배 가스 중에 포함되어 있는 이산화탄소와 황화수소 성분을 메탄올 용매로 포집하는 공정에 대해서 전산모사를 수행하였다. 메탄올 용매에 대한 이산화탄소와 황화수소의 용해도를 증가시키기 위해서 흡수탑의 압력은 30 bar로 운전되도록 하였으며, 용매의 공급온도는 프로필렌을 냉매로 사용하여 $-20^{\circ}C$로 하였다. 이산화탄소와 황화수소의 포집공정의 전산모사를 위한 열역학 모델식으로는 NRTL 액체 활동도계수 모델식과 Soave-Redlich-Kwong 상태방정식을 사용하였으며, 기체 성분들의 메탄올 용매에 대한 용해도 추산을 위해서 Henry의 법칙을 사용하였다.
지구온난화 방지를 위해 이산화탄소를 제거하는 다양한 방법 중 이산화탄소 포집 및 저장 기술이 가장 유망한 기술로 부각되고 있다. 이산화탄소 포집 및 저장기술이 상용화되기 위해서는 저가의 효율적인 흡수제 개발이 필수적이다. 본 연구에서는 금속 나노입자를 이용하여 이산화탄소 흡수속도를 촉진하는 연구를 수행하였다. 코발트, 아연, 니켈의 세 가지 금속나노입자를 합성하였으며 나노입자 합성 방법 중 습식법과 건식법에 의한 영향을 비교 분석하였다. pH 변화를 이용한 이산화탄소 흡수 속도 측정 결과 습식법으로 제조한 니켈 금속나노입자가 가장 우수한 이산화탄소 흡수 속도 촉진효과를 보였다. 금속 나노입자를 이산화탄소 포집공정에 적용할 경우 흡수탑의 크기를 작게 하여 경제적인 공정 구현이 도움이 될 것으로 기대된다.
기후변화의 가장 큰 원인 중 하나로 지목되는 이산화탄소의 배출량을 절감하기 위해 제안된 Carbon Capture and Storage (CCS) 전체공정의 에너지 및 비용저감이 시급한 현 시점에서 효율적인 연계공정의 도출이 중요하며 본 연구에서는 연소 후 습식아민 공정을 이용한 포집공정과 압축공정의 간의 연계를 통해 에너지를 저감할 수 있는 방법을 제안한다. 이는 기기적 증기 재압축 시스템 을 적용하여 압축기에 사용되는 전기에너지를 열에너지의 형태로 변환함으로써 포집공정에 필요한 리보일러의 에너지 사용량을 감소시키는 방법이다. 본 공정개선안은 압축기에 필요한 추가적인 투자비용 및 전기에너지를 고려하더라도 고압의 이산화탄소를 생산함과 동시에 전체적인 에너지 사용량을 절감시키는 장점이 있다. 또한 본 연구에서는 실제 Test Bed의 운전 결과를 통한 모델을 활용함으로써 보다 신뢰성 있는 절감 효과를 제안하고자 한다.
수소는 지구상에 풍부하게 존재하는 원소로 최근 수소경제시대에 대한 기대와 함께 청정 에너지 carrier로 주목받고 있다. 본 연구에서는 고순도 수소 생산을 위해 water gas shift (WGS) 반응과 $CO_2$의 분리를 하나의 unit operation의 형태로 수행하는 신개념의 thermal swing sorption enhanced reaction (TSSER) 공정의 타당성을 테스트하는데 목적을 두고 있다. Le Chatelier 원리를 기본으로 하는 흡착분리 동시 반응 (sorption enhanced reaction, SER)에서는 수소생산 반응의 열역학적 한계를 극복할 수 있고 정반응의 속도를 증대시킬 수 있다. 본 연구에서는 $K_2CO_3$가 첨가된 hydrotalcite에 대한 고온에서의 $CO_2$ 화학흡착 평형 및 거동 데이터를 실험을 통하여 측정하였다. 또한 WGS 상용촉매와 화학 흡착제를 이용하여 흡착분리 동시 반응을 실험과 수치해석 시뮬레이션으로 수행하였고, 연구결과로부터 연료전지에 사용할 수 있는 고순도의 수소 (~10 ppm CO)를 직접 생산할 수 있으며, 동시에 고압상태의 $CO_2$를 고순도로 포집할 수 있음을 확인할 수 있었다. 고압, 고순도의 $CO_2$ 포집은 이후 $CO_2$ 저장에 용이하게 이용되어 온실가스 저감에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
본 연구에서 인공 분기공을 이용해 Giggenbach bottle 법의 적정성을 평가하고, 관련된 전처리 및 분석기술을 확립했다. 인공 분기공은 $CO_2$, CO, $H_2S$, $SO_2$, $H_2$, $CH_4$, HCl, HF, $N_2$의 조합으로 이루어졌고, 각 성분의 유속을 조절해 다양한 조성을 지닌 분기공 가스를 만들었다. 분기공 가스는 NaOH 포집용액이 담긴 병을 사용해 채취했다. CO, $H_2$, $CH_4$의 비용존 가스는 채취병의 빈 공간에 축적되고, $CO_2$, $SO_2$, HCl, HF의 산성가스는 포집용액에 용해된다. $H_2S$ 는 다른 산성가스처럼 포집용액에 용해되나, 카드뮴 아세테이트를 첨가한 경우 $Cd^{2+}$와 반응해 CdS로 침전된다. 비용존 가스는 가스 크로마토그래피를 사용해 분석했다. 한편 포집용액에 생긴 CdS 침전물은 여과장치를 사용해 수용액과 분리시킨 후, $H_2O_2$ 수용액과 반응시켜 CdS 침전물에 결합되어 있는 황화염을 황산염으로 산화시켰다. 또한 침전물이 분리된 포집용액에 $H_2O_2$ 용액을 넣어 아황산염을 황산염으로 산화시켰다. 이런 전처리를 거친 시료는 이온 크로마토그래피를 사용해 분석했다. 포집용액에 용존된 $CO_2$는 전처리 없이 총유기-무기탄소분석기를 사용해 측정했다. 측정된 화산가스의 농도는 인공 분기공에서 설정된 유속과 비례했고, 이는 Giggenbach bottle 법이 화산가스 관측에 유용하게 적용될 수 있음을 나타낸다. 또한 본 연구에서 제시된 전처리 및 분석법은 화산가스 측정의 정확도 및 재현성을 향상시킬 것으로 기대된다.
본 연구는 온실 $CO_2$ 공급용 Membrane Module이 대기 중 $CO_2$를 포집하는 과정에서 유해병원균을 제거할 수 있는지 알아보기 위해 실험을 진행하였다. 본 실험은 Membrane Module과 유해병원균의 유무로 총 4개의 실험구, 포집하는 시간에 따라 1 min, 3 min, 5 min, 각각 3회씩, 총 36회의 실험을 진행하였다. 실험은 경상대학교 내 온실($W{\times}D{\times}H$, $3000{\times}4000{\times}2500mm$)에서 진행하였고, 유해병원균은 잎점무늬병을 일으키는 병원균(Phoma sp.)을 사용하였다. 온실에 Membrane System을 설치하고 Membrane Module을 통해 외부공기 또는 유해병원균이 포함된 공기를 분리하여 온실 내로 공급하고, 공급한 $CO_2$ 내에 유해병원균의 유무는 에어샘플러를 이용하여 온실 내의 공기를 포집 후 배지에 배양하여 확인하였다. 유해병원균은 PDA배지를 이용하여 포집한 뒤 항온항습기(HB-105SG-O, HANBAEK SCIENTIFIC CO., Korea)에 $25^{\circ}C$, 50%로 48시간 배양하였다. PDA배지 내에 배양된 미생물은 Colony Counter(HYC-560, CORETECH, Korea)로 측정하였다. 결과 값을 분석하기 위해서 IBM SPSS Statistics의 이원분산분석(two-way ANOVA)을 이용하여 통계분석 하였다. 결과 값은 유해병원균을 공급하고 Membrane Module을 사용하지 않았을 때, CFU(Colony-Forming Unit)가 가장 높았고, 유해병원균을 공급하고 Membrane Module을 사용했을 때 CFU가 가장 낮았다. 통계분석을 실시한 결과, Membrane Module을 사용하지 않은 실험구에는 유의한 차이가 나타났고, Membrane Module을 사용한 실험구에는 유의한 차이가 나타나지 않았다. 따라서 Membrane Module이 대기 중 $CO_2$를 분리하여 온실에 공급하는 과정에서 공기 중에 포함된 유해병원균을 제거 할 수 있다고 판단된다.
본 연구에서는 발전소에서 포집된 CO2의 활용을 위해 CO2 환경에서 양생된 콘크리트 벽돌의 탄산화를 분석하였다. 전기로 환원슬래그(ERS)와 전기로 산화슬래그를 사용하여 콘크리트 벽돌 시험체를 제작하고 20% 농도의 CO2 챔버에서 콘크리트 벽돌 시험체를 3일간 양생하여 항온항습 상태에서 양생된 시험체와 탄산화 수준을 비교하였다. 콘크리트 벽돌의 무게변화, 탄산화 깊이, 휨강도, 압축강도를 측정한 결과, CO2 환경에서 양생된 시험체는 무게의 2.4 % 수준의 CO2를 흡수하는 것으로 나타났다. ERS를 사용한 시험체가 탄산화 깊이가 가장 깊었으며, KS F 4004 콘크리트 벽돌의 규준을 만족하였다. 따라서 포집된 CO2는 콘크리트 벽돌의 CO2 양생 과정에 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
본 연구는 포집된 bifidobacteria의 위산과 담즙산에 대한 bifidobacteria의 생존율을 증가시키는 것을 목적으로 하였다. Bifidobacteria의 포집을 위한 alginate 선별 실험은 유사위액에 3시간 반응 후 생존율을 측정하여 결정하였다. 2.5%의 Jiwon Co.의 alginate로 포집한 비드에서의 생존율이 Sigma Co.의 alginate로 포집한 비드나 2.0%, 3.0%, 3.5%, 4.0%의 농도에 비해 우수하게 나타났다. Bifidobacteria의 생존율을 향상시키기 위해 2.5% alginate와 함께 보호 효과를 가져올 수 있는 11종의 식품 첨가물질을 가지고 실험을 하였다. 이 실험에서는 erythritol-alginate 비드가 다른 첨가물질들 보다 높은 생존율을 보였다. 또한 erythritol의 최적농도 결정을 위한 실험으로 유사위액에 3시간 반응 후 생존율을 측정한 결과 erythritol의 농도는 1.0%일 때 56%로 가장 우수하게 나타났다. 2.5% alginate 와 1.0% erythritol의 농도로 결정지어진 비드의 크기에 따른 영향 실험에서는 2.0 mm 비드가 다른 크기의 비드보다 bifidobacteria의 생존율이 가장 높았다. Erythritol-alginate 비드는 포집하지 않은 bifidobacteria나 alginate만으로 포집한 bifidobacteria보다 유사위액이나 담즙액에서의 생존율이 높았다. 이러한 비드의 저장성은 5% skimmilk 수용액 상에서 10주간 저온저장을 하였을 경우에 $10^{7}$ 이상의 균수를 유지시킬 수 있었다. 결과적으로 erytritol-alginate비드는 bifidobacteria의 생존율과 저장 안정성에 있어서 다른 첨가물을 이용한 세포 포집의 경우에서보다 이용가치가 높다고 할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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