활성탄을 사용한 Acid Yellow 14 염료의 흡착 실험은 흡착제의 양, pH, 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 등온식을 사용하여 해석하였는데, Freundlich 식이 가장 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Freundlich 상수(1/n=0.129~0.212)와 Langmuir 분리계수($R_L=0.202{\sim}0.243$)로부터 활성탄에 의한 Acid Yellow 14의 흡착조작은 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. Temkin의 흡착열관련상수(B)는 5.101~9.164 J/mol로 평가되어, 흡착공정이 물리흡착임을 알았다. 흡착속도실험자료를 유사일차반응속도식과 유사이차반응속도식에 적용해 본 결과, 흡착동력학은 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. Gibbs 자유에너지(-4.81~-10.33 kJ/mol)와 엔탈피(+78.59 kJ/mol)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타낸다.
활성탄을 사용하여 수용액으로부터 메틸 그린 염료의 흡착에 대해 초기농도와 접촉시간 및 온도를 흡착변수로 사용하여 조사하였다. 흡착평형관계는 Freundlich 등온식에 잘 맞았다. 평가된 Freundlich 분리계수(1/n = 0.212~0.305)로부터 이 흡착공정이 효과적인 처리영역(0 < $R_L$ < 1)에 속하는 것을 알았다. BET식으로부터 얻은 등온포화용량은 온도가 증가할수록 커졌다. Dubinin-Radushkevich식으로 구한 흡착에너지값(E = 316.869~340.049 J/mol)으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착속도실험결과는 유사 2차 반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 자유에너지(-5.421~-7.889 kJ/mol)와 엔탈피(31.915 kJ/mol)는 흡착공정이 자발적이고 흡열반응으로 진행되었다고 알려주었다. 등량흡착열은 평형흡착량이 증가함에 따라 커졌으며, 표면 덮임이 증가됨에 따라 흡착제-흡착질의 총 상호작용도 증가하였다.
수용액으로부터 유독한 플루오레세인 염료 성분을 제거하는데 있어서 활성탄의 활용가능성을 살펴보았다. 회분식 실험을 통해 입상 활성탄에 대한 플루오레세인 염료의 흡착특성을 초기농도, 접촉시간 및 흡착온도를 변수로 하여 조사하였다. 실험결과는 활성탄이 수용액으로부터 플루오레세인 염료를 고효율로 제거할 수 있는 것으로 나타났다. 흡착 평형관계는 298~318 K의 온도범위에서 Freundlich 등온식이 잘 적용되었다. 흡착동력학적 연구로 부터 플루오레세인 염료의 흡착공정은 유사이차속도식에 잘 맞았으며 유사이차속도상수($k_2$)는 플루오레세인 염료 초기농도가 높을수록 감소하였다. 흡착자유에너지변화${\Delta}G^0$), 엔탈피변화${\Delta}H^0$), 엔트로피변화${\Delta}S^0$)를 계산하여 본 결과, 표준자유에너지 변화량이 -17.11~-20.50 kJ/mol로 자발적인 공정임을 알았다. 엔탈피변화량은 33.2 kJ/mol로 양의 값을 나타내어 활성탄에 대한 플루오레세인 염료의 흡착이 흡열반응임을 알 수 있었다.
입상 활성탄을 사용하여 수용액으로부터 Rhodamine-B 염료의 흡착에 대해 조사하였다. 회분식 실험은 흡착제의 양, pH 초기농도와 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir 등온식에 잘 맞았다. 평가된 Langmuir 분리계수($R_L$ = 0.0164~0.0314)로부터 이 흡착공정이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. 흡착속도실험결과는 유사 1차 반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 음수값의 Gibbs 자유에너지(-4.51~-13.44 kJ/mol)와 양수값의 엔탈피(128.97 kJ/mol)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타냈다. 등량흡착열은 흡착된 염료분자들의 측면상호작용에 따라 표면부하량이 증가할수록 커졌다.
석탄계 입상 활성탄을 사용하여 수용액으로부터 brilliant blue FCF 염료의 흡착에 대해 조사하였다. 회분식 실험은 흡착제의 양, 초기농도와 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 식을 사용하여 해석한 결과 Freundlich 식이 가장 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Freundlich 상수(1/n = 0.129~0.212)로부터 이 흡착공정이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. 흡착속도실험자료를 유사일차 및 유사이차 반응속도식에 적용해 본 결과는 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 음수값의 Gibbs 자유에너지(-4.81~-10.33 kJ/mol)와 양수값의 엔탈피(+78.59 kJ/mol)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타냈다.
입상 활성탄을 사용하여 수용액으로부터 Safranin의 흡착에 대해 조사하였다. 회분식 실험은 흡착제의 양, 초기농도와 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 수행하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich 및 Dubinin-Radushkevich식을 사용하여 해석한 결과 Freundlich식이 가장 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Langmuir 분리계수, $R_L=0.183{\sim}0.254$와 Freundlich 분리계수, 1/n = 0.518~0.547로부터 이 흡착공정이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. 흡착속도실험자료를 유사1차 및 유사2차 반응속도식에 적용해 본 결과는 유사2차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 음수값의 Gibbs 자유에너지(${\Delta}G=-3.688{\sim}-7.220kJ/mol$)와 양수값의 엔탈피(${\Delta}H=33.126kJ/mol$)는 흡착이 자발적이고 흡열공정으로 진행된다는 것을 나타냈다.
본 연구에서는 pH 5.5에서 연안퇴적물내 납과 카드뮴의 흡착 동력학을 실험실규모의 회분식 반응기를 이용하여 조사하였다. 4종류의 모델: 단일영역 물질전달모델 (one-site mass transfer model, OSMTM), 겉보기 1차속도모델 (pseudo-first-order kinetic model, PFOKM), 겉보기 2차속도모델 (pseudo-second-order kinetic model, PSOKM)과 두영역 1차속도모델 (two compartment first-order kinetic model, TCFOKM)을 사용하여 흡착속도를 분석하였다. 관련된 모델매개변수의 수에서 기대되듯이 변수가 3개인 TCFOKM이 변수가 2개인 OSMTM, PFOKM, PSOKM 보다 흡착속도를 더 잘 표현할 수 있었다. 납과 카드뮴의 대부분의 흡착은 초기 3시간 이내에 빠르게 완료되었으며, 이후 기간 동안은 느린 흡착이 이루어졌다. 모든 모델에서 겉보기 흡착평형농도($q_{e,s}$)는 퇴적물의 양이온 교환능 (CEC)과 표면적이 증가함에 따라 증가하는 것으로 예측되었으며, 이는 초기 중금속 투여 농도와 중금속 및 퇴적물의 형태와 무관하였다. OSMTM에서의 흡착속도 상수 ($k_s,\;hr^{-1}$)는 퇴적물의 CEC와 표면적이 증가함에 따라 증가하였다. PFOKM의 겉보기 1차흡착속도상수 ($k_{p1,s},\;hr^{-1}$)는 퇴적물의 특성과 관련이 없었다. PSOM 분석결과 겉보기 2차흡착속도상수 ($k_{p2,s},\;g\;mmol^{-1}\;hr^{-1}$)와 초기흡착속도 ($v_{o,s},\;mg\;g^{-1}\;hr^{-1}$)는 퇴적물의 특성과 연관되지 않았다. TCFOKM의 빠른 흡착영역의 분율($f_{1,s}$)은 수용액상의 초기농도와는 무관하게 퇴적물의 CEC와 표면적이 증가함에 따라 증가하였다. 빠른 부분에서의 흡착속도 상수 ($k_{1,s}=10^{0.1}-10^{1.0}\;hr^{-1}$)는 느린 부분에서의 흡착속도 상수 ($k_{2,s}=10^{-2}-10^{-4}\;hr^{-1}$)보다 훨씬 더 큰 것으로 나타났다.
난분해성 및 독성 폐수 처리는 고급산화 기술과 생물학적 처리가 친화결합(intimate coupling) 을 이룰 때 최적의 효과를 거둘 수 있다. 본 연구에서는 광촉매 산화와 생물학적 처리를 친화결합하도록 고안된 다공성 $TiO_2$ 코팅 담체를 제조하여 광촉매 반응에 관한 동력학 연구를 수행하였다. 저온 sol-gel 코팅법으로 제조된 PVA 재질의 다공성 $TiO_2$ 담체는 UV 조사하에서 methylene blue (MB)를 효율적으로 분해하였다. 시험 농도(최대 100 ${\mu}M$)에서 MB의 흡착속도는 1차반응 (first-order reaction)의 성질을 보였으며, 흡착과 산화를 포함한 총반응속도는 유사 Langmuir 모델로 예측 가능하였다. 이러한 원인은 담체 표면에 MB가 흡착됨에 따라 UV 조사에 의하여 광촉매 반응이 일어날 표면이 줄어들었기 때문인 것으로 판단된다. 다공성 $TiO_2$ 담체의 단위 $TiO_2$ 량당 최대 MB 제거속도는 슬러리 $TiO_2$ 반응기에서 얻은 MB 제거속도보다 4배 더 빨랐다. 본 연구로 인하여 저온 sol-gel 코팅법으로 제조한 PVA 재질 다공성 $TiO_2$ 담체가 성공적인 광분해 반응을 나타내는 것이 확인되었으며, 동 담체에 대한 광촉매 반응의 동력학적 성질이 구명되어, 향후 생물처리를 친화결합 시킬 수 있는 연구 바탕을 확보하였다.
화강풍화토의 풍화강도에 따른 중금속 흡착특성을 규명하기 위해 납과 구리를 이용하여 회분식 흡착실험을 수행하였다. 화강풍화토의 풍화가 진행됨에 따라 용해성이 높은 $SiO_2$, $K_2O$, $Na_2O$의 함량은 감소하며, 산화물인 $Fe_2O_3$의 함량은 증가하는 것으로 나타났으며, 강열감량과 비표면적은 증가하고 투수계수는 감소하는 것으로 나타났다. 화강풍화토의 풍화강도가 증가할수록 비표면적과 점토질 성분이 증가하므로 납과 구리의 흡착량이 증가하는 것으로 나타났다. 화강풍화토에 의한 납과 구리의 흡착속도는 1차 반응속도모델보다 2차 반응속도모델에 의해 적절하게 설명될 수 있는 것으로 나타났다.
활성탄에 의한 reactive orange 16 (RO 16) 염료의 흡착은 흡착제의 양, pH, 초기 농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 실험하였으며, 분리계수, 속도상수, 율속단계, 활성화 에너지, 엔탈피, 엔트로피, 자유에너지와 같은 공정 파라미터에 대해 조사하였다. RO 16의 흡착은 활성탄 표면의 양이온 (H+)과 RO 16이 가지고 있는 설포네이트 이온 및 수산 이온사이의 정전기적 인력으로 인해 pH 3에서 흡착율이 가장 높았다. 등온자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 등온식을 적용하였다. Freundlich 상수(1/n=0.398~0.441)와 Langmuir 분리계수(RL=0.459~0.491)에 의해 활성탄에 의한 RO 16의 흡착조작은 적절한 제거방법임을 확인하였다. Temkin 식의 흡착에너지 (BT=0.293~0.576 kJ/mol) 값으로부터 이 흡착공정이 물리흡착공정이라는 것을 알았다. 흡착 동력학 실험은 RO 16의 흡착이 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 흡착공정의 율속단계는 입자 내 확산 단계인 것이 확인되었다. 양수값의 엔탈피 변화는 물리흡착임을 나타냈다. 음수값의 깁스 자유에너지 변화는 온도가 올라갈수록 -3.16<-11.60<-14.01 kJ/mol 순으로 작아졌다. 따라서 RO 16의 흡착공정의 자발성이 온도가 증가할수록 높아진다는 것을 보여주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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