입상활성탄을 사용하여 new fuchsin 염료를 흡착하는데 필요한 흡착등온선과 흡착동역학 및 열역학 파라미터들에 대하여 조사하였다. 흡착평형은 Langmuir 흡착등온식이 가장 잘 맞았으며, 등온흡착평형관계로부터 Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수를 평가한 결과, 분리계수값이 각각 $R_L$ = 0.023, 1/n=0.198로 입상활성탄에 의한 new fuchsin 염료의 흡착조작이 유효한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. Dubinin-Radushkevich 식으로 구한 흡착에너지값(E = 0.002 kJ/mol)과 Temkin 식으로부터 구한 흡착열상수값(B = 1.920 J/mol)으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 흡착반응은 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식과 비교하여 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자 내 확산이 흡착공정의 지배단계이었다. 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(92.49 kJ/mol)과 활성화에너지값(11.79 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행되었다. 또한, 엔트로피 변화값이 313.7 J/mol K로 흡착공정의 무질서도가 증가하였다. 온도가 올라갈수록 자유에너지값이 감소하는 것은 활성탄에 대한 new fuchsin 염료의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
토양과 유기화합물의 접촉시간은 흡착과 탈착의 특성에 영향을 미치는 중요한 요소 중의 하나이다. 본 연구에서는 atrazine의 토양 흡착과 탈착에 미치는 접촉시간의 영향을 연구하였다. 등온 흡착실험을 수행하여 토양과 수용액 사이의 분배계수를 구하였고, 탈착에 대한 동력학 실험을 수행하고 three-site desorption모델을 이용, 회기분석 하여 탈착속도 계수들을 추산하였다. atrazine과 토양의 접촉시간은 2일에서부터 8개월까지 변화시켰다. 2일 흡착에 대한 atrazine의 흡착등온 곡선은 거의 선형이었고$(r^2>0.97)$, 흡착분배계수는 토양의 유기탄소 함량과 강한 양의 상관관계를 가졌으며 사용한 모든 토양에서 접촉시간이 길어질수록 증가하였다. 흡착곡선에서의 비선형성은 Houghton muck토양을 제외하고는 접촉시간에 따라 증가하지 않았다. 탈착실험 분석으로부터 접촉시간이 증가함에 따라 equilibrium site분율은 감소하고 non-desorbable site 분율은 증가함을 알 수 있었다. 사용한 모든 토양에서 토양유기탄소 함량으로 표준화한 경우 desorbable sites 에서의 atrazine농도는 접촉시간에 따라 비교적 일정한 것에 비해 non-desorbable site에서의 atrazine농도는 접촉시간이 증가함에 따라 증가하였다.
활성탄에 의한 Acid black(AB)과 Quinoline yellow(QY)의 등온흡착과 속도실험을 염료의 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH를 흡착변수로 수행하여 등온흡착과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 조사하였다. 흡착평형자료는 Freundlich 등온흡착식에 잘 맞았으며, 계산된 Freundlich 분리계수 값으로부터 활성탄이 AB와 QY를 효과적으로 제거할 수 있다는 것을 알았다. 속도실험 데이터는 흡착공정은 유사 이차 반응속도식이 오차율 10% 이내로 잘 맞았다. 입자 내 확산식에 대한 결과는 두단계의 직선으로 구분되었다. 입자내 확산을 나타내는 두 번째 직선의 기울기가 경계층 확산의 기울기보다 작아서 입자 내 확산이 속도지배단계인 것을 확인하였다. 열역학 실험으로부터 AB와 QY의 활성화 에너지는 각각 19.87 kJ mol-1, 14.17 kJ mol-1였고 물리흡착공정(5 ~ 40 kJ mol-1)에 해당하였다. 활성탄에 의한 AB와 QY의 흡착반응의 자유에너지 변화는 298 ~ 318 K 범위에서 모두 음의 수치를 나타냈기 때문에 흡착반응이 자발적이었으며 온도가 증가할수록 자유에너지 값이 감소하였기 때문에 자발성이 더 높아졌다. pH 변화실험 결과, 활성탄에 의한 AB와 QY는 해리하여 발생한 음이온의 영향으로 pH 3에서 가장 높은 흡착제거율을 나타냈으며, 흡착메카니즘은 정전기적 인력이었다.
본 연구에서는 입상 활성탄($8{\times}30mesh$, $1,578m^2/g$)을 사용하여 quinoline yellow 염료를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학 및 열역학에 대하여 조사하였다. 등온흡착평형관계를 검토한 결과, 평가된 Langmuir 식의 상수($R_L=0.0730{\sim}0.0854$)와 Freundlich 식의 상수(1/n = 0.2077~0.2268)로부터 입상 활성탄에 의해 quinoline yellow를 적절하게 흡착처리 할 수 있음을 알았고, Temkin 식의 상수(B = 15.759~21.014 J/mol)와 Dubinin-Radushkevich 식의 상수(E = 1.0508~1.1514 kJ/mol)로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 흡착공정은 입자내세공확산과 표면확산의 두단계로 진행됨을 알았다. 유사이차반응속도식을 적용한 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(+35.03 kJ/mol)과 활성화에너지값(+35.137 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행됨을 알았다. 또한 엔트로피 변화값(+134.38 J/mol K)은 흡착공정의 무질서도가 증가한다는 것을 나타내었고, 온도가 올라갈수록 자유에너지값이 감소하는 경향을 보인 것은 활성탄에 대한 quinoline yellow의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
입상 활성탄(GAC)에 대한 Acid Fuchsin (AF)의 흡착을 염료의 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH 를 흡착변수로 실험하여 등온흡착과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 조사하였다. pH 변화실험에서 활성탄에 대한 AF의 흡착은 pH 3과 11에서 모두 흡착이 증가하는 욕조형을 나타냈다. AF의 흡착평형자료는 Freundlich 등온식에 잘 맞았으며, 계산된 분리계수(1/n) 값으로부터 활성탄이 AF를 효과적으로 제거할 수 있다는 것을 알았다. 흡착공정은 유사 이차 반응속도식이 오차율 7.88% 이내로 잘 맞았다. Weber와 Morris 모델의 Polt에 따르면 두 단계의 직선으로 구분되었다. stage 2 (입자내 확산)의 기울기가 stage 1 (경계층 확산)의 기울기 보다 작아서 입자내 확산속도가 느렸다. 따라서 입자 내 확산이 속도지배단계인 것을 확인하였다. AF의 활성화 에너지(13.00 kJ mol-1)는 물리흡착공정(5 ~ 40 kJ mol-1)에 해당하였다. 활성탄에 의한 AF 흡착의 자유에너지 변화는 298 ~ 318 K에서 모두 음의 수치를 나타냈으며, 온도가 증가할수록 자발성이 더 높아졌다. AF 흡착은 흡열반응(ΔH = 22.65 kJ mol-1)으로 나타났다.
매년 가로수로부터 많은 양의 낙엽이 발생하고 이는 적절하게 수거하여 처리해야 한다. 왕벚나무는 우리나라에서 일반적인 가로수이다. 왕벚나무 잎(CL)과 그것으로부터 제조된 바이오차(CB)의 Pb(II) 흡착특성에 관한 회분식 실험을 수행하였다. 바이오차는 $800^{\circ}C$에서 90분간 탄화시켜 제조하였다. 흡착특성을 규명하기 위해 동력학적 및 등온 흡착실험을 수행하였다. 탄화과정은 바이오차의 탄소함량과 pH 값을 증가시키고 수소와 산소함량을 감소시켰다. 또한, 잘 발달된 공극 구조가 바이오차의 표면에 관찰되었다. CL과 CB에 의한 Pb(II) 흡착은 2차 속도모델에 의해 적절하게 설명될 수 있는 것으로 나타나 흡착반응의 속도가 물리적 흡착보다는 화학적 흡착에 의해 결정됨을 알 수 있었다. CB는 CL에 비해 더 빠른 흡착반응과 높은 흡착용량을 가지는 것으로 나타났다. Pb(II)의 등온흡착 특성은 Langmuir 모델에 의해 보다 적절하게 설명될 수 있는 것으로 나타났다. Langmuir 상수, $Q^0$에 의해 설명되는 최대흡착용량은 CL이 37.31 mg/g, CB가 94.34 mg/g으로 나타났다.
최근 들어 지질기원에 의해 발생되는 지하수내 비소오염이 많이 보고되고 있다. 본 연구에서는 지하수내 비소를 효과적으로 제거하거 위하여 철침착 입상활성탄(Fe-GAC)을 제조하고 이에 대한 흡착능을 평가하였다. Fe-GAC는 질산 염철 용액으로 입상활성탄에 철화합물을 침착시켜 제조하였으며, 이를 이용하여 침착반응시간에 따른 등온흡착, pH에 따른 비소 동력학 흡착반응 및 수처리시스템 예비평가를 위한 칼럼 실험을 수행하였다. 연구결과 침착반응 시간이 최소 12시간 이상에서 비소 제거에 필요한 철의 함량을 가진 Fe-GAC가 제조되었으며, 이들의 흡착능은 등온흡착실험에서도 확인되었다. 입상활성탄에 침착된 철화합물은 XRD 분석결과 대부분 질산염수산화철($Fe_4(OH)_{11}NO_3{\cdot}2H_20$)이었으나 일부 소량의 적철석($Fe_2O_3$)도 관찰되었다. 등온흡착실험은 Langmuir가 Freundlich 모델보다 더 적합하였으며, 모델링 결과 얻어진 Freundlich 분배계수($K_F$) 및 Langmuir 최대 흡착량($Q_m$)은 입상활성탄에 침착된 철 함량과 로그-로그 양의 상관관계를 보여주었다. 동력학 흡착실험 결과 pH 11을 제외한 모든 조건 (pH 4-9)에서 Fe-GAC는 비소에 대해 뛰어난 흡착능을 나타내었으며, 따라서 일반적인 지하수의 pH가 6-8 사이임을 고려하면 Fe-GAC는 비소를 흡착에 매우 효과적인 흡착제로 이용될 것이다. 동력학 모델링 결과 Fe-GAC와 비소의 흡착은 화학적 흡착(chemisorption) 과정을 나타내는 pseudo-second order 모델이 가장 적합하였다. 비소 수처리시스템에 대한 예비 평가를 위하여 칼럼실험을 수행한 결과, 지연계수 482.4이고 분배계수 581.1 L/mg으로 이는 12-24시간 침착반응에서 제조된 Fe-GAC의 Freundlich 등온흡착 모델의 분배계수(511.5-592.5 L/mg)와 유사한 값을 나타내었다. 이러한 연구결과는 향후 지하수를 활용하는 마을상수도 수처리시스템에서 Fe-GAC가 지하수의 비소를 제거하는 뛰어난 흡여재로 사용될 수 있음을 나타내는 것이다.
수용액으로부터 유독한 말라카이트 그린 성분을 제거하는데 있어서 입상 활성탄의 활용가능성을 회분식 실험을 통해 살펴보았다. 흡착변수로서 흡착온도, 접촉시간과 초기농도의 영향을 조사하였다. 흡착평형자료로부터 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식에 대한 적합성을 평가하였다. 298, 308 및 318 K에서 흡착평형은 Langmuir 흡착등온식이 더 잘 맞았으며, 계산된 분리계수 값으로부터 입상 활성탄에 의한 말라카이트 그린의 효과적인 처리가 가능하다는 것을 알 수 있었다. 동력학적 실험으로부터, 흡착공정은 유사이차반응속도식에 잘 맞으며, 속도상수($k_2$) 값은 말라카이트그린의 초기농도와 온도가 증가할수록 감소하였다. 활성화에너지, 엔탈피, 엔트로피 및 자유에너지변화와 같은 열역학파라미터들은 흡착공정의 특성을 평가하기 위하여 조사하였다. 활성화에너지의 계산값은 입상 활성탄에 대한 말라카이트 그린의 흡착이 물리적 공정임을 나타냈다. 자유에너지변화값($\Delta$G = -3.68~-7.76 kJ/mol)과 엔탈피변화값($\Delta$H = +26.34 kJ/mol)은 흡착공정이 298~318 K범위에서 자발적이고 흡열과정으로 일어난다는 것을 나타냈다.
입상활성탄에 대한 metanil yellow의 흡착은 흡착제의 양, pH, 초기농도, 접촉시간과 흡착온도를 조작변수로 선택하여 회분식 실험으로 연구되었다. 흡착평형자료는 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식에 대한 적합성을 평가하였다. 흡착평형은 Freundlich 흡착등온식이 더 잘 맞았으며, 계산된 분리계수 값으로부터 입상활성탄이 metanil yellow를 효과적으로 처리할 수 있다는 것을 알 수 있었다. 동력학적 실험으로부터, 흡착공정은 유사이차반응속도식에 잘 맞으며, 속도상수($k^2$) 값은 초기농도가 증가할수록 감소하였다. 활성화 에너지, 엔탈피, 엔트로피 및 Gibbs 자유에너지 변화와 같은 열역학 파라미터들은 흡착공정의 특성을 평가하기 위하여 298~318 K의 온도 범위에서 조사하였다. 활성화 에너지의 계산 값은 23.90 kJ/mol로 입상활성탄에 대한 metanil yellow의 흡착이 물리적 공정임을 나타냈다. Gibbs 자유에너지 변화의 음수값(${\Delta}G=-2.16{\sim}-6.55kJ/mol$)과 엔탈피 변화의 양수값(${\Delta}H=+23.29kJ/mol$)은 각각 흡착공정이 자발적 공정 및 흡열과정임을 나타냈다.
질산과 염산에 의한 대나무활성탄(bamboo-based activated carbon, BAC)의 개질이 Pb(II)와 Cu(II)의 흡착특성에 미치는 영향을 규명하기 위해 회분식 흡착실험을 수행하였다. 산 개질에 의해 BAC의 탄소함량은 감소하고 산소함량은 증가하며 pH는 감소하는 것으로 나타났다. 염산에 의한 개질은 BAC에 뚜렷한 표면작용기를 첨가시키지 않았으나 질산에 의한 개질은 카르복실기와 OH 작용기를 첨가시키는 것으로 나타났다. BAC와 산으로 개질된 BAC의 중금속 이온 흡착속도는 2차 속도모델에 의해 적절하게 설명될 수 있는 것으로 나타나 흡착반응의 속도가 물리적 흡착보다는 흡착제와 금속이온들 사이의 전자들의 공유나 교환을 포함하는 화학적 흡착에 의해 결정되는 것으로 나타났다. 실험에 사용된 모든 흡착소재의 등온흡착특성은 Langmuir와 Freundlich 모델에 의해 적절하게 설명될 수 있으며 BAC의 염산에 의한 개질은 중금속 이온의 흡착용량에 큰 영향을 미치지 않으나 표면작용기를 첨가시킨 질산에 의한 개질은 Pb(II)와 Cu(II)의 흡착용량을 각각 36.0%와 27.3% 증가시키는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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