시멘트산업에서는 CO2 배출량 감축을 위해 원료대체 및 전환기술, 저탄소 신열원 활용 공정효율 향상기술, 공정발생 CO2 포집 및 재자원화 기술 개발이 진행되고 있다. 공정발생 CO2 포집 및 재자원화는 대규모로 배출되는 배기가스에서 CO2를 분리 및 포집하는 기술로 지중저장과 해양저장, 탄산염 광물화로 크게 세 가지로 나뉜다. 이에 본 연구에서는 CO2를 탄산염광물로 저장할 수 있는 CSC를 개발하고자 기초 실험을 진행하였다. 클링커 원료 배합에서 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비가 다른 세 가지의 CSC 클링커를 제작하여 클링커의 성분 및 상 분석을 진행하였다. 제조한 CSC 클링커는 Wollastonite와 Rankinite가 생성되었다. 또한, CSC 페이스트 탄산화 시험편은 탄산화 생성물로 Calcite가 생성되었음을 확인할 수 있었다. CSC 클링커와 CSC 탄산화 시험편은 CSC 클링커 화학조성에서 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비가 낮을수록 Wollastonite 생성량이 감소하고 Rankinite의 생성량이 증가하였고, CSC 페이스트 시험편의 탄산화 진행에 따라 Calcite 생성량이 증가하였다. 이는 Rankinite가 Wollastonite보다 CO2를 광물화하는데 반응성이 높은 것으로 판단된다.
본 연구에서는 실제 매립장에 매립되어 있는 슬러지 고화물을 대상으로 생광물화 미생물 종분석을 위한 기초 연구를 수행 하였고, 또한 분석된 미생물을 배양하여 일반적으로 알려진 생광물화균과의 대조 실험을 통해 토착 미생물의 carbonate 생성능을 기기분석을 통해 비교 평가하였다. 시료내 미생물 종분석을 16S rDNA 시퀀스 분석을 통해 수행해본 결과, 다양한 미생물종이 관찰되었으며, 특히 생광물화 기작에 관여한다고 알려진 호기성 토양 미생물의 한종인 Bacillus megaterium과 금속을 환원시켜 미네랄염 상태로 전환시키는 Alkaliphilus metalliredigens의 근연종을 확인 하였다. 복토재에서 분리 배양한 균주를 이용하여 실험을 수행한 결과, 생광물화 균주가 주입된 실험군에서 미생물이 주입되지 않은 대조군보다 이산화탄소의 감소량이 더 컸다. 이와 연계하여 반응후 열중량분석기(TG-DTA)를 이용하여 탄산염(carbonate minerals)을 정량한 결과, 미생물이 주입된 실험군에서 대조군에 비해 약 30% 정도 더 생성된 것을 확인 하였다. 이러한 실험 결과로 비춰 볼 때 열중량분석법(TG-DTA)은 이산화탄소의 생물학적 전환에 의해 생성된 탄산염물의 정략적 분석에 적합할 것으로 판단된다. 이를 종합해 보면 복토재로 현장 매립된 슬러지 고화물은 매립장에서 표면 발산되는 이산화탄소의 자연적인 탄산염 전환 매체로서 적용이 가능할 것으로 판단된다.
광물탄산화는 이산화탄소를 칼슘, 마그네슘 등을 함유한 금속산화물과 반응시켜 영구적으로 저장하는 기술이다. 본 연구에서는 직접탄산화 방법으로 이산화탄소를 저장하기 위해 해수와 알칼리성 산업부산물인 제지슬러지소각재(PSA)를 사용하였다. 다양한 실험을 통해 해수와 PSA를 이용한 직접탄산화 반응의 최적 용매의 양(해수와 PSA의 혼합비)과 반응시간을 찾았고, PSA를 이용한 직접탄산화 반응에 해수와 초순수를 각각 용매로 사용했을 때의 이산화탄소 저장량을 비교하였다. 이산화탄소 저장량은 탄산화반응 후 고체증가량과 열중량분석 결과를 이용해서 계산하였다. 실험에 사용한 PSA는 미세하고 67.2%의 칼슘을 포함하였다. $25^{\circ}C$, 1기압에서 해수를 PSA와 혼합하여 이산화탄소를 0.05 L/min 유량으로 주입하는 탄산화반응의 최적 용매의 양과 반응시간은 각각 5 mL/g, 2시간이었다. 해수와 초순수를 용매로 사용해서 PSA와 각각 혼합한 다음 탄산화했을 때, 이산화탄소 저장량은 각각 113, $101kg\;CO^2/(ton\;PSA)$이었다. 해수를 사용하여 탄산화한 고체는 대부분 calcite 형태의 탄산칼슘과 소량의 탄산마그네슘으로 구성되어있었고, 초순수를 사용했을 때의 고체도 calcite 형태의 탄산염임을 확인하였다.
탄소광물화 기술은 석탄재와 이산화탄소를 반응시켜 건설재료 등으로 활용이 가능한 복합탄산염 등의 부산물을 생산함과 동시에 이산화탄소를 탄산염에 고정화하여 온실가스 감축효과를 얻을 수 있는 기술로, 이산화탄소 감축 및 경제적 잠재력을 고려하면 국가 온실가스 감축 목표를 실현하기 위한 유용한 방안이 될 수 있다. 그러나 아직까지는 해당 기술의 이산화탄소 감축 성능과 환경적인 이점, 경제성 등에 대한 자료가 적어서 기술의 상용화 가능성에 대해서는 명확하지 않은 상태이다. 본 연구는 국내 순환유동층 발전소에서 발생되는 이산화탄소와 석탄재를 이용하는 이산화탄소 투입량 기준 6,000 tonCO2/년 규모의 탄소광물화 설비에 대해 이산화탄소 감축량 및 경제성 분석을 수행했다. 공정 분석 결과 1톤의 복합탄산염 생산 시 실질적인 이산화탄소 감축량은 약 45.8 kgCO2eq, 연간 약 805.3 tonCO2로 산정되었으며, 경제적 편익 분석 시 비용편익분석비(B/C Ratio)는 1.04, 내부수익률(IRR)은 10.65 %, 순현재가치(NPV)는 24,713,465 원으로 나타나, 탄소광물화 설비가 어느 정도 경제성을 확보하고 있는 것으로 분석되었다.
전라남도 화순군에 위치한 백아산 아천동굴은 전남지역에서 발견된 유일한 석회동굴이다. 이 연구에서는 백아산 아천동굴 내부에서 채취한 동굴생성물(동굴산호, 붕암)과 주변 점토 퇴적물의 광물학적 특성을 확인하고, 생성물 내에 존재하는 호기성 미생물을 농화배양하여 탄산염광물을 형성하는 생광물화작용에 대해 알아보고자 하였다. 연구를 위한 시료는 동굴 내 세 지점에서 점토, 동굴산호, 붕암을 채취하였다. XRD 분석결과, 동굴산호와 붕암은 주로 탄산염광물인 Mg가 풍부한 방해석(Mg-rich calcite)으로 이루어져 있었고, 점토는 석영, 백운모, 질석으로 구성되어 있었다. 탄산염광물 형성 미생물의 농화배양을 위하여 각각 소량의 동굴생성물을 D-1 배지에 넣고 상온의 호기 조건에서 미생물을 배양하였다. 그리고 미생물들의 탄산염광물 형성능을 확인하고자 요소가 포함된 D-1 배지에 칼슘이온(Ca-acetate, Ca-lactate)을 주입한 후 각 시료로부터 농화배양된 미생물 배양액을 1% (v/v)씩 주입하였다. 그 결과 모든 조건에서 흰색의 침전물이 형성되었으며, XRD 분석결과 침전물이 방해석과 바테라이트(vaterite)로 구성된 것을 확인하였다. SEM-EDS 분석 결과 Ca, C, O를 주성분으로 하는 능면체, 구형, 주상형의 탄산칼슘이 관찰되었다. 따라서 백아산 아천동굴 내 영구암대에 분포하는 임의의 동굴생성물로부터 확인된 미생물들은 동굴생성물 형성에 관여하고 탄소와 칼슘의 지화학적 순환에 기여했을 것으로 추정된다.
결정질 탄산칼슘(CaCO3)은 방해석(calcite), 아라고나이트(aragonite), 바테라이트(vaterite) 세 동질이상체로 다양한 지질 및 수중 환경에서 흔하게 발생한다. 또한, 탄산칼슘 광물은 기능성 재료로 사용될 수 있어 공학적인 용도로 많은 관심을 받고 있다. 자연계와 공학적인 세팅에서 생성되는 탄산칼슘의 형성 및 그 반응을 이해하고 다양한 생약 및 생의학 물질로 활용하기 위한 탄산칼슘 광물 형성에 대한 실험적 모사 방법(즉, 합성법)에 관한 연구가 활발히 진행되어왔다. 합성법에서 물을 용매로 탄산칼슘 결정 형성을 유도하는 방식(수용액-기반 합성법)은 자연계에서 발생하는 탄산염광물 형성 조건과 유사하므로 지질학 연구에서도 그 의미성이 매우 크다. 본 리뷰 논문에서는 문헌에서 보고되는 수용액-기반 탄산칼슘 합성법을 탄산칼슘 동질이상체 별로 분류한다. 또한, 여러 합성법에서 나타나는 결정의 형상 및 구조적 특성을 동질이상체 별로 분류하고 결정화 메커니즘을 통해 그 특성들을 토론하고자 한다.
최근 세계적으로 탄소포집 및 저장(CCS, carbon capture and storage)기술에 대한 연구가 많이 수행되고 있다. 이번 연구는 폐시멘트 미분을 이산화탄소를 포집하는 광물탄산화(mineral carbonation)의 효율적인 재료로 활용하기 위한 연구의 일환으로 수행하였다. 0.15 mm 미만으로 체가름된 시멘트 풀(W:C = 6:4)과 $200m{\ell}$ 용액을 포함하는 반응용기에 순도 99%의 $CO_2$ 가스를 주입하는 직접수성탄산화 실험을 수행하고, 두 종류 첨가제(NaCl, $MgCl_2$)의 탄산화에의 영향을 분석하였다. 특히, 첨가제의 종류와 pH변화에 따른 탄산화 과정, 생성되는 탄산염광물의 종류와 특성에 대하여 자세히 연구하였다. 직접수성탄산화 실험 결과 pH는 $CO_2$의 주입으로 지속적으로 감소하였다. $Ca^{2+}$ 이온 농도는 $MgCl_2$가 첨가제로 활용한 경우에는 지속적으로 감소하였지만 $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 감소하다가 pH가 낮아짐에 따라 생성된 탄산염광물의 용해로 다시 증가하는 경향을 보였다. 생성물질에 대한 X-선 회절분석 결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 방해석이 우세하게 나타났고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 $Mg^{2+}$ 이온의 영향으로 아라고나이트가 우세하게 나타났다. 또한 pH 단계별 직접수성탄산화 실험결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 pH가 높은 실험 초기에 나타난 바테라이트는 pH가 낮아질수록 결정도가 좋은 방해석으로 전환되는 것을 확인하였고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 pH가 낮아질수록 방해석의 함량은 감소하고 아라고나이트의 함량이 증가하는 것을 알 수 있었다.
석회석은 시멘트의 주원료로써 90% 이상을 사용하고 있으며, 고온 소성 과정에서 및 석회석의 탈탄산 반응으로 많은 양의 CO2를 배출한다. 이에 석회석 사용량 저감을 위해 원료를 대체할 수 있는 부산물에 관한 연구들이 진행 중이다. 또한 광물 탄산화는 기체인 CO2를 탄산염 광물로 전환하는 기술로 산업시설에서 배출되는 CO2를 포집하여 광물로 저장 및 자원화할 수 있다. 한편, 건설폐기물은 계속적으로 증가하는 추세로, 폐콘크리트는 많은 부분을 차지하고 있다. 폐콘크리트는 파쇄 및 분쇄를 통해 순환골재로써 활용되고 있으나 이때 발생하는 폐콘크리트 미분말은 유효하게 재이용 되지 못하고 대부분 폐기 또는 매립되는 실정이다. 이에 본 연구에서는 폐콘크리트를 석회석 대체재로써 활용하여 광물 탄산화 기술을 적용할 수 있는 이산화탄소 반응경화 시멘트 제조 가능성을 확인하고자 한다. 폐콘크리트 미분말 치환율 및 이산화탄소 반응 경화 시멘트의 주요 광물이 생성되는 조건인 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비에 따른 광물 분석 결과, 폐콘크리트 미분말 치환율과 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비가 높을수록 주요 광물인 Pseudowollastonite와 Rankinite 생성량이 증가하였다. 또한 세 가지 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비에서 공통적으로 폐콘크리트 미분말을 50% 치환한 경우 Gehlenite가 생성되었으며, 생성량 또한 유사하였다. 이는 콘크리트 미분말에 함유하고 있는 Al2O3 성분이 CaO와 SiO2와 반응하여 Gehlenite가 합성된 것으로 판단된다. Gehlenite의 경우 Pseudowollastonite와 Rankinite와 같이 광물 탄산화를 통해 탄산염 광물인 CaCO3를 생성하는 산화물로써 이는 Al2O3가 함유된 산업부산물을 원료로 사용하는 경우 이산화탄소 반응경화 시멘트의 광물로써 활용이 가능할 것으로 기대한다.
지구온난화 원인으로 지목되고 있는 $CO_2$가스를 저감시키기 위한 방안 중의 하나로 칼슘이나 마그네슘 등을 함유하는 천연규산염 광물의 탄산염화가 제안되고 있다. 전기로제강슬래그는 칼슘, 마그네슘 등 을 주성분으로 하는 규산염들로 구성되고 있어, 이 슬래그를 천연규산염 광물 대신에 탄산염화의 대상원료로 사용하면 $CO_2$가스저감은 물론 탄산칼슘과 같은 산업원료를 제조, 활용할 수 있는 가능성이 있다. 전기로제강슬래그 탄산염화에 의한 탄산칼슘 제조공정은 칼슘성분의 분리단계와 분리된 칼슘성분의 탄산염화단계로 구성된다. 슬래그 중의 칼슘성분 분리를 위한 초산침출 연구결과는 이미 보고되어 있으며 분리된 침출용액 중의 칼슘이온의 탄산염화는 고압의 $CO_2$가스 하에서도 반응속도가 매우 느린 것으로 예측되고 있다. 본 연구에서는 보다 효율적인 침출 및 탄산염화 공정의 개발을 위하여 염산수용액 침출에 의한 칼슘성분 분리에 관한 실험을 수행하였으며 그 침출결과를 초산침출 실험결과와 비교, 분석하였다. 용액 중의 $Ca^{2+}$의 $CO_2$가스에 의한 탄산염화 반응에 대한 열역학적 자료를 통하여 용액의 pH에 따른 $Ca^{2+}$과 $CaCO_3$의 phase boundary를 고찰하였다. 슬래그 중의 칼슘성분 분리를 위해서는 염산이 초산에 비하여 더욱 효율적인 침출용매이며, 염산을 침출용매로 사용 시는 침출용액 중의 미반응산의 회수 및 재순환이 유리할 것으로 기대된다.
본 연구는 선행연구에서 도출한 다량의 광물질 혼화재를 사용한 고강도 콘크리트(HVMAC)의 내구성을 3성분계 콘크리트(TBC)와 시멘트만 사용한 콘크리트(NC)에 대해서 비교 평가하고자 하였다. 내구성 평가 종류는 염화물 침투 저항성, 동결융해 저항성, 두가지 전처리 조건으로 비교 평가한 탄산화 저항성, 5% 황산($H_2SO_4$), 10% 황산나트륨($Na_2SO_4$) 및 10% 황산마그네슘($MgSO_4$) 용액을 선정하여 황산 및 황산염 저항성 평가를 수행하였다. HVMAC는 모든 재령에서 우수한 염화물 침투 저항성을 나타내었고, 동결융해에 대한 내구성 지수가 100%에 가까운 우수한 결과를 나타내었다. 탄산화 저항성 평가 결과, HVMAC가 TBC보다 저감효과가 있었으며, 양생기간을 증가시켰을 때 콘크리트 내부조직을 치밀하게 만들어 탄산화 저항성을 향상시켰다. 황산 및 황산염 저항성 평가에서 HVMAC가 가장 우수한 것으로 나타났다. 다량의 혼화재 적용에 따른 수산화칼슘 생성량과 $C_3A$가 적어 황산 및 황산염에 의한 열화가 저감된 효과로 강도 감소 및 질량 변화가 작게 나타난 것으로 확인되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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