Abstract
Recently, carbon capture and storage (CCS) techniques have been globally studied. This study was conducted to use waste cement powder as an efficient raw material of mineral carbonation for $CO_2$ sequestration. Direct aqueous carbonation experiment was conducted with injecting pure $CO_2$ gas (99.9%) to a reactor containing $200m{\ell}$ reacting solution and the pulverized cement paste (W:C = 6:4) having particle size less than 0.15 mm. The effects of two additives (NaCl, $MgCl_2$) in carbonation were analyzed. The characteristics of carbonate minerals and carbonation process according to the type of additives and pH change were carefully evaluated. pH of reacting solution was gradually decreased with injecting $CO_2$ gas. $Ca^{2+}$ ion concentration in $MgCl_2$ containing solution was continuously decreased. In none $MgCl_2$ solution, however, $Ca^{2+}$ ion concentration was increased again as pH decreased. This is probably due to the dissolution of newly formed carbonate mineral in low pH solution. XRD analysis indicates that calcite is dominant carbonate mineral in none $MgCl_2$ solution whereas aragonite is dominant in $MgCl_2$ containing solution. Unstable vaterite formed in early stage of experiment was transformed to well crystallized calcite with decreasing pH in the absence of $MgCl_2$ additives. In the presence of $MgCl_2$ additives, the content of aragonite was increased with decreasing pH whereas the content of calite was decreased.
최근 세계적으로 탄소포집 및 저장(CCS, carbon capture and storage)기술에 대한 연구가 많이 수행되고 있다. 이번 연구는 폐시멘트 미분을 이산화탄소를 포집하는 광물탄산화(mineral carbonation)의 효율적인 재료로 활용하기 위한 연구의 일환으로 수행하였다. 0.15 mm 미만으로 체가름된 시멘트 풀(W:C = 6:4)과 $200m{\ell}$ 용액을 포함하는 반응용기에 순도 99%의 $CO_2$ 가스를 주입하는 직접수성탄산화 실험을 수행하고, 두 종류 첨가제(NaCl, $MgCl_2$)의 탄산화에의 영향을 분석하였다. 특히, 첨가제의 종류와 pH변화에 따른 탄산화 과정, 생성되는 탄산염광물의 종류와 특성에 대하여 자세히 연구하였다. 직접수성탄산화 실험 결과 pH는 $CO_2$의 주입으로 지속적으로 감소하였다. $Ca^{2+}$ 이온 농도는 $MgCl_2$가 첨가제로 활용한 경우에는 지속적으로 감소하였지만 $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 감소하다가 pH가 낮아짐에 따라 생성된 탄산염광물의 용해로 다시 증가하는 경향을 보였다. 생성물질에 대한 X-선 회절분석 결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 방해석이 우세하게 나타났고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 $Mg^{2+}$ 이온의 영향으로 아라고나이트가 우세하게 나타났다. 또한 pH 단계별 직접수성탄산화 실험결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 pH가 높은 실험 초기에 나타난 바테라이트는 pH가 낮아질수록 결정도가 좋은 방해석으로 전환되는 것을 확인하였고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 pH가 낮아질수록 방해석의 함량은 감소하고 아라고나이트의 함량이 증가하는 것을 알 수 있었다.
