3가지 종류의 생물정화법인 natural attenuation (NA), biostimulation (BS) 및 bioaugmentation (BA) 방법을 디젤로 오염된 토양을 정화하기 위해 적용하여, 각 방법에 의한 정화효율과 미생물 활성을 계면활성제 첨가 유무(Tween 80)에 따라 비교하였다. 토양 정화 초기 단계에서는 Rhodococcus sp. EH831을 접종원으로 이용하는 BA 방법에 의한 토양 정화효율이 가장 좋았다. 3가지 생물정화방법 모두에서 계면활성제 첨가는 토양 정화효율에 영향을 미치지 않았다. 토양의 탈수소활성(DHA)과 잔류 총석유계탄화수소(TPHs) 농도는 음의 상관관계를 보였다: DHA (${\mu}g-TPF{\cdot}g$-dry $soil^{-1}\;d^{-1}$) = -0.02 ${\times}$ TPHs concentration ($mg-TPHs{\cdot}kg$-dry $soil^{-1}$) + 425.76 (2500 ${\leq}$ TPHs concentration ${\leq}$ 20000, p < 0.01).
모든 원유 (crude oil)와 제품유 (petroleum product)는 서로 구별되는 탄화수소특성을 가지고 있다. 원유의 경우 산지별로 고유한 특성을 지니고 있으며, 제품유의 경우 같은 유종이라 할지라도 그 원료가 되는 원유의 특성, 생산공정, 생산시기 등에서 차이점이 발생한다. 즉, 생산시기가 동일하다 할지라도 선박의 연료탱크내에 남아있는 잔류유와의 혼합 동에 의해 구별되는 특징을 가지게 되며 이러한 특성을 이용한 기법을 유지문기법(oil fingerprint method) 이라 한다. 본 연구에서는 최근 새로운 유지문기법으로 활용 가능성이 대두되고 있는 2 차원 가스크로마토그래프 (Comprehensive Two Dimensional Gas Chromatography)를 이용하여 기존의 가스크로마토그래프 (GC)와 가스크로마토그래프 질량분석기 (GC/MS) 와의 분석방법 비교 등을 통해 유지문 분석기법의 실효성에 대해서 논하고자 한다.
본 연구는 국내 지역별 농작물과 농업환경 중 16종의 PAHs 잔류 양상을 파악하고자 수행하였다. 국내 PAHs 오염 우려지역인 공업단지 및 화력발전소 주변에서 주요 농작물(26점), 농작물 재배 토양(46점) 및 농작물 재배 주변 물(15점) 시료를 채취하여 GC/MSD로 PAHs 잔류량을 분석하였다. 농작물의 경우 최대 5종의 PAHs가 $4.5{\sim}52.2{\mu}g\;kg^{-1}$ 수준으로 검출되었으며, 토양에서는 최대 13종의 PAHs가 $4.3{\sim}662.9{\mu}g\;kg^{-1}$ 범위로 검출되었다. 이 중 발암성이 강한 물질로 알려진 benzo(a)anthracene, chrysene, benzo(b)fluoranthene, benzo(k)fluoranthene, benzo(a)pyrene, dibenzo(a,h)-anthracene 등 총 6가지 성분이 $14.2{\sim}167.8{\mu}g\;kg^{-1}$ 범위로 검출되었다. 특히 토양 중 PAHs 잔류함량과 검출빈도는 제철, 중공업단지가 밀집되어있고 교통량이 많은 지역이 다른 지역보다 최대 3배 이상 높게 나타났으며, 산불이 발생했던 지역에서는 최대 6종의 PAHs가 $73{\sim}36.0{\mu}g\;kg^{-1}$ 수준으로 검출되었다. 자동차 배기가스 및 주거난방 시설에서 주로 발생하는 naphthalene, phenanthrene, fluoranthene, pyrene 등의 검출빈도가 다른 성분에 비해 높게 나타났다. 채취한 모든 물 시료에서는 PAHs가 검출되지 않았다. 이는 PAHs의 수용해도가 비교적 낮고, 친유성의 특성을 가지고 있어 물보다는 유기화합물이 풍부한 저니토에 잔류할 가능성이 크기 때문인 것으로 판단되었다. 본 연구 결과 국내농작물과 농업환경 중 일부 PAHs가 분포되어 있는 것을 확인하였으며, 향후 환경 중 PAHs의 농작물 오염경로 및 잔류 특성 등을 규명하는 연구가 지속적으로 이루어져야 할 것으로 사료된다.
CFC-113과 1,1,1-trichloroethane 등과 같은 CFC 화합물은 화학적 안정성 및 열역학적 특성 등이 우수하고, 불연성이며, 부식성이 없는 화합물로 오랜 시간 동안 전 산업에 걸쳐 널리 사용 되어 왔다. 하지만, 1989년 지구 환경의 보호를 위해 이들의 생산과 사용을 규제하는 국제협약인 '오존층 파괴물질에 관한 몬트리올 의정서'가 체결되어 대체 세정제가 요구되고 있다. 본 연구에서는 세정 시스템을 변화시키지 않고 세정력이 우수하면서 환경 친화적이며 인체 유해도가 낮으며 부식성 물질을 발생 시키지 않는 비수계 세정제를 개발하고자 하였다. 이를 위하여 글리콜 에테르계의 용매와 파라핀계 탄화수소 물질을 일정 비율로 혼합, 배합하면서 실록산을 첨가하여 비수계 세정제를 배합 제조하였다. 그리고 이들 세정제의 물성과 세정성을 평가하여 대체 세정제로서의 가능성을 평가하였다. 배합세정제의 물성측정 결과 밀도와 표면장력이 낮아 오염물에 대한 침투력이 우수할 것으로 예상되었고 인화점과 증기압 측정값으로 세정제의 안전성을 평가할 수 있었다. 플럭스, 솔더 및 그리스에 대한 세정성능 측정결과 높은 세정성능을 보여주었고 피세정물의 표면에 잔류물이 생성되지 않았다. 결과적으로, 규제물질과 동등한 세정능력을 지니며 침투력이 우수하고 인체 유해도가 낮은 세정제를 개발할 수 있었다.
부지가 폴리염화비페닐(polychlorinated biphenyls, PCBs)로 오염되면, 심각한 환경 및 건강 위해를 피할 수 없게 된다. 따라서 혁신적이지만 경제성을 지니는 제자리 복원 기술이 오염 부지에 즉시 적용되어야 한다. TCE, PCE 및 DDT와 같은 염소계 유기화합물의 탈염소화를 위하여 최근에는 나노 규모의 영가-철(zero-valent iron, ZVI)이 성공적으로 적용되었고, 지구 지각에서도 풍부하게 존재하는 철은 환경적으로 안전한 것으로 통상적으로 간주된다. 입상 ZVI에 비해 나노 규모 ZVI의 반응성은 훨씬 높지만, 높은 표면에너지와 자기적 물성 때문에 나노 규모 ZVI 입자들은 서로 응결된다. 서로 응결되어 큰 입자로 전환되는 것을 방지하기 위해 먼저 생성된 나노 ZVI 입자들을 가능한 고정화하기 위한 방안으로 TiO2 분말에 나노 ZVI를 담지하였다. FeSO4와 TiO2 분말의 수용액상 슬러리에 NaBH4를 천천히 첨가하여10wt% ZVI/TiO2를 제조하였다. 입자 크기의 불균일성에도 불구하고, 나노 ZVI 입자들이 TiO2 외부 표면에 성공적으로 분산되었다. 제조된 ZVI/TiO2는 PCBs의 표준 물질 일종인 Aroclor 1242로 인위적으로 오염시킨 토양의 PCBs 분해 실험에 적용되었고, Aroclor 1242 분해 성능을 관찰하였다. 제조된 ZVI/TiO2는 Aroclor 1242 분해에 꽤 높은 반응성을 보였지만, 분자량이 큰 탄화수소로 판단되는 화합물이 부산물로 생성되어 토양에 잔류하는 것은 피할 수 없었다.
현재 가동 중인 생활폐기물 소각시설에서 배출되는 소각재의 수세처리에 의한 유기화학물질 용출특성을 확인하기 위해 GC/MSD로 정성 분석을 하였다. 바닥재 및 비산재에서 각각 44종 및 17종의 다양한 유기화합물질을 확인하였다. 이러한 정성분석은 각 피크의 질량스펙트럼에 대한 Library(NIST21, NIST107, WILEY229) 검색 후 일치도가 90% 이상인 유사지표(similarity index)에 의해 수행되었다. 바닥재는 Naphthalene 그리고 Phenanthrene인 2종의 다방향족화합물(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs)을 포함한 18종의 방향족화합물과 사슬모양의 탄화수소인 26종의 지방족화합물을 검출하였다. 비산재의 경우 잔류성유기오염물질(Persistent Organic Pollutants, POPs)인 헥사클로로벤젠(Hexachlorobenzene, HCB)을 포함한 10종의 방향족화합물과 7종의 지방족화합물을 정성적으로 확인하였다. 또한, 바닥재와 비산재의 용출액과 용출잔사의 용출특성을 비교분석한 결과, 바닥재에서는 Ethenylbenzene, Benzaldehyde, 1-Phenyl-ethanone 그리고 1,4-Benzenedicarboxylic acid dimethyl ester 등이, 비산재에서는 Naphthalene, Dodecane, 1,2,3,5-Tetrachlorobenzene, Tetradecane, Hexadecane 그리고 Pentachlorobenzene등의 유기화합물이 수층으로 용출되는 결과를 얻었다. 따라서 소각재 중 비산재 및 바닥재가 단순 매립될 경우 유기화합물에 의한 침출수 및 지하수, 토양 등 2차 오염이 발생할 것으로 추정되며, 이러한 2차 오염을 방지하기 위해서 소각재에 함유되어 있는 다양한 종류의 유기화학물질의 용출특성을 조사하여 이에 대한 효율적이고 적정한 관리가 이루어져야 할 것으로 판단된다.
폐기물가스화시 발생하는 탄화수소계 가스를 촉매개질하면 $CO_2$ 및 $H_2$로 전환되는데, 이때 잔류 $CO_2$를 선택적으로 흡착/제거하여 순수한 $H_2$를 생산하고자 하였다. $CO_2$ 제거를 위한 흡착제의 성능을 최적화하기 위해 $Na_2CO_3$를 나노기공성 알루미나에 담지시켰으며, 상용 알루미나(데구사)와의 성능을 비교하였다. 나노기공성 흡착제의 경우 상용화알루미나로 제조한 흡착제보다 균일한 기공 및 넓은 표면적을 가짐을 확인하였다. $Na_2CO_3$ 함량증가에 따라 $CO_2$ 흡착량은 증가하여, $Na_2CO_3$ 단위질량당 최대흡착량은 $20^{\circ}C$에서 20 wt%일 때 얻을 수 있었다. 담지량이 20 wt% 이상일 때는 잔류 $Na_2CO_3$가 알루미나 표면에 도포됨에 따라 기공부피가 감소하였다. 또한 흡착이 완료된 흡착제는 열처리를 통한 재생이 가능하였다.
국가환경시료은행(NESB)에서는 환경오염물질의 생태계 영향을 모니터링하기 위한 시료로서 8종의 생물시료를 정기적으로 채취하여 초저온(<$-130^{\circ}C$) 저장을 해 오고 있다. 이 중 2 종의 활엽수(느티나무 및 신갈나무 잎)가 중금속 및 잔류성유기오염물질(POPs)과 같은 대기오염물질 모니터링을 위한 환경시료로서 활용되기 위해 채취되고 있다. 한 지역을 대표하기 위해 군락 내 여러 개체에서 시료를 채취하는 과정에서 개체별 차이 및 오염분포 특성에 따른 이질성이 구성 시료의 대표성에 영향을 미치게 되고 따라서 분석을 통한 측정값을 활용한 연구의 신뢰도에 문제를 초래할 수 있다. 따라서 이러한 시료종은 엄격한 표준운영절차(SOP)에 따라 채취됨으로써 대표성을 확보할 수 있고 이를 근거로 오염물질의 지역간, 연도별 비교가 가능하게 된다. 본 연구에서는 표준운영절차(SOP)에 따라 5 지역의 고정구에서 채취된 신갈나무, 느티나무 잎 시료를 대상으로 지역 간 오염물질의 농도차이를 비교하기 위해 주요원소 및 중금속, 그리고 다환방향족탄화수소(Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)에 대한 분석을 실시하였다. 그 결과인 측정값을 활용하기에 앞서 이에 대한 신뢰도 수준을 평가하기 위한 방편으로 시료채취단계에서 중복 시료를, 시료분석단계에서 중복분석을 수행하여 분산분석(ANOVA)을 수행하였다. 이로써 시료채취 및 분석의 단계별 불확도를 분리하여 산출한 후 측정불확도로 통합한 결과 측정값의 지역 간 연도별 농도비교에 통계적 신뢰도 수준으로 활용할 수 있었다. 아울러 잎표면 대기침적물질 중 강우에 영향을 받는 중금속 및 PAHs 종류를 파악하기 위해 누적강우량과 오염물질의 축적도간 관계를 분석하였다.
발암성 및 잔류성을 갖는 다환방향족탄화수소(Polycyclic aromatic hydrocarbons, 이하 PAHs)의 법적인 규제가 공산품 함유에로 확장된 현황에서, 본 연구에서는 속슬렛 추출에 의한 전처리 및 GC-MS 분석에 의한 공산품에 함유된 18종 PAHs의 정량 분석법을 확립하고 공산품 4종에서의 18종 PAHs 함유 여부를 분석하였다. GC-MS SIM 크로마토그램의 머무름 시간 및 피크 면적의 정밀도는 각 0.00%~0.05% 및 1.16%~3.69%의 RSD로 측정되었고 각 PAH의 농도 범위 0.3125 mg/L~5.00 mg/L에서 얻은 검정곡선은 상관계수 $R^2$값이 18종 모두 0.999 이상으로 산출되었다. 본 검정곡선을 이용한 18 종 PAHs의 GC-MS 기기분석의 정량 한계는 0.327 mg/L (Benzo[ghi]perylene)~0.464 mg/L (Acenaphthylene)로 산출되었다. 스파이킹에 의한 18종 PAHs의 속슬렛 추출에 의한 회수율은 DCM, 헥세인, 혹은 톨루엔 사용 시 모두 95%~105%로 측정되었고, 이상의 조건에서 국내에서 유통되는 공산품 4종에서 18종 PAHs를 분석한 결과, 3개 시료에서는 Phenanthrene이 정량한계 근방의 소량으로 검출되었고, 망치(손잡이 부분) 시료에서는 Phenanthrene을 비롯한 15종 PAHs가 최대 83.4 mg/kg~최소 8.5 mg/kg 범위로 검출되었다.
탄화수소계 화합물이나 중금속 잔류물 등으로 오염된 토양은 토양세척방법에 의해 효과적 으로 처리할 수 있다. 본 연구에서 토양세척공정을 개발하는데 있어 토양으로부터 오염물을 분리하기 위한 몇 가지 주요 핵심 공정기술들은 채광기술과 화학공정기술의 접목을 통하여 점차적으로 개선되어 얻어졌다. 본 파일롯 규모의 토양세척장치는 공정 상 크게 네 부분으로 이루어져 있다. 1) 기계적 마찰, 2) 세척수를 이용한 세탁작용, 3) 최종세정, 4) 오염된 세척수의 재생. 장치는 현장에서 오염토양을 시간당 5톤 속도로 처리하기 위한 규모로 설계하였다. 오염된 토양 덩어리는 먼저 1차 세척부인 회전 마찰 분쇄 관을 통과하면서 개개의 토양입자로 부셔지고 다음, 교반날이 설치된 2차 세척부에서 세척수와의 강한 마찰효과에 의해 오염물의 탈착이 이루어지게 된다. 최종 단계인 3차 세척부에선 세척된 토양을 최종적으로 물분사장치를 이용하여 세정하고 오염된 세척수와 정화된 토양을 역방향으로 분리하여 각각 배출시킨다. 세척수를 연속적으로 재사용하기 위하여 오염된 세척수는 미세토의 응집, 침전과 기름성분의 부상분리가 이루어지는 세척수 처리조를 거쳐 세척부로 다시 반송되도록 하였다. 추후 이동과 운전비용을 줄이면서 현장에 적합한 토양세척장치의 적용성을 얻기 위하여 트레일러에 탑재된 이동형 토양세척장치개발에 대한 연구를 진행할 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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