미생물 연료전지(MFC)는 미생물의 촉매 반응을 이용하여 폐수 등 환경 오염물질을 처리함과 동시에 전기에너지를 생성하는 생물전기화학 장치다. 미생물 연료전지의 주요 성분 중 하나인 양이온 교환막(PEM)은 미생물 연료 전지의 성능에 결정적인 영향을 미치며, 현재 가장 많이 사용되고 있는 양성자교환막은 Nafion이다. Nafion은 우수한 성능을 가지고 있지만, 단가가 높고, 생물오염에 취약하며, 생분해가 불가능하다는 단점이 있다. 따라서 Nafion을 대체하기 위한 새로운 복합막을 개발하고자 하는 시도가 꾸준히 이루어졌다. 본 총설에서는 미생물 연료전지 분야에서 최근 개발된 복합막의 특징과 성능을 고찰하며, 특히 양성자교환막을 중점적으로 다룬다.
전해질 막의 응력 및 변화폭의 분포는 고분자 전해질 연료전지 (PEMFC, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell)의 피로수명의 중요한 인자이다. 본 논문에서는 연료전지 운전조건의 hygro-thermal 조건에 의해 전해질 막에 발생하는 기계적 응력 해석을 모델링 하였다. 기체확산층과 전해질 막 사이의 접촉해석이 여러 가지 온도, 습도 조건에 대하여 수행되었다. 구조 모델은 온도와 상대습도에 의존하는 비선형 재료물성을 적용하였다. 몇 가지 기하학적 조건들이 모델에 적용되었다. 구조해석 결과는 전해질 막의 변형이 체결조건에 크게 의존함을 보여주었다. 실험 데이터와의 비교를 통해 운전 조건에 대하여 피로수명 예측이 수행되었다.
본 논문은 고분자전해질막 연료전지의 공기 공급을 위해 전기침투현상에 기반을 둔 공기 공급 방법을 제안하고 이를 실험적으로 평가하였다. 작동 유체의 구동을 위해서 전기침투펌프를 낮은 주파수의 교류 전기장에서 사용하였다. 작동 유체는 유연한 막에 의해 막 밀봉하였고, 막의 움직임에 의해 연료전지 내로 공기를 공급하였다. 본 연구에서는 전기침투현상 기반 공기펌프를 사용하여 연료전지의 공기 공급을 성공적으로 설명하였다. 펌프의 출력은 연료전지에서 생성되는 출력을 초과하였지만, 본 논문에서는 펌프의 출력 당 연료전지의 출력비를 줄이기 위한 몇 가지 방법들에 대해 설명하였다.
연료전지는 친환경적 에너지 발생원으로 미래의 에너지 부족 문제와 공해 문제를 한꺼번에 해결하기 위한 방법으로 최근 그 연구가 활발히 진행되고 있다. 연료전지는 별도의 발전 장치를 필요로 하지 않고, 수소와 산소의 반응에 의해 전기를 직접 생산하기 때문에 발전 효율이 높다. 연료전지 시스템에서의 핵심 기술은 고분자 분리막을 제조하는 것으로써 상용화된 나피온 전해질막은 제조 단가가 높고 고온에서 성능이 급감한다는 단점이 있다. 따라서 많은 학자들이 나피온 전해질 분리막을 대체하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 총설에서는 연료전지용 전해질 분리막의 특허 및 논문의 기술 경쟁력 평가를 통하여 국가별, 기관별, 기업별 발표 빈도수를 정리하였으며, 고분자 전해질 연료전지, 직접 메탄올 연료전지, 그리고 알칼리 연료전지에 대한 평가를 진행하였다.
고분자전해질 연료전지용 MEA (Membrane and Electrode Assembly)와 돼지분뇨를 이용해 미생물연료전지(MFC)를 구동하였다. 미생물 연료전지에서 과불소계막과 탄화수소막의 성능을 비교하였다. 탄화수소막으로 sPAES 막을 사용하였고 과불소계막은 Gore 막을 사용했다. sPAES MEA가 Gore MEA보다 OCV는 50mV 높았고 출력 밀도는 비슷했다. sPAES 막을 강화시킴으로써 성능을 안정시킬 수 있었다. 미생물 연료전지의 셀 온도 $45^{\circ}C$에서 최고의 성능을 얻었고 배양액 순환속도 50 ml/min에서 최고의 성능을 얻었다. 최적 조건에서 돼지 분뇨를 이용한 미생물연료전지에서 최고 $1,100mW/m^2$의 출력 밀도가 발생하였다.
연료전지는 석유엔진과 비교하여 높은 전류밀도와 효율성, 그리고 친환경적이기 때문에 21세기 들어 대체 발전시스템으로서 각광받아왔다. 연료전지 시스템에서 고분자 전해질 막은 핵심부품으로써 현재 Nafion막이 연료전지시스템에서 사용 중이지만 높은 제조단가와 고온에서 낮은 전도도를 가지는 단점을 가지고 있다. 그러므로 많은 학자들이 낮은 제조단가, 높은 물리적 특성들을 달성하기 위한 연구를 진행하여 왔으며 연료전지의 상용화와 동시에 고성능의 연료전지의 개발을 위하여 많은 방법들이 개발되어 왔다. 그중, 유무기 복합막은 유기물과 무기물의 물성을 균일하게 조합할 수 있으므로 잠재성을 가지고 있는 제조방법이다. 본고에서는 다양한 무기물이 사용되어 제조된 유무기 복합막의 연구동향에 대하여 조사하였다.
최근 고온에서 사용 가능한 PEMFC용 고분자전해질 막 개발에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. PEMFC가 고온에서 작동하게 되면 높은 성능과 많은 장점을 갖게 된다. PEMFC를 $100^{\circ}C$ 이상에서 운전하게 될 경우 백금 전극 반응을 향상시켜 고가의 백금 촉매 양을 줄일 수 있게 되고, 수소연료 속에 미량 포함된 CO에 의한 촉매표면 피독현상에 대한 내구성을 높일 수 있어 저 순도 수소연료 사용이 가능해 진다. 또한 가습장치와 수소 연료 개질장치의 부피를 줄일 수 있게 되어 전체적인 PEMFC 시스템이 단순화 된다. 현재 연료전지용 고분자 전해질막으로 DuPont사의 과-불소계 고분자 전해질막인 Nafion$^{(R)}$이 가장 널리 사용되고 있다. Nafion$^{(R)}$은 유연한 분자구조 안에 소수성이 강한 주사슬과 친수성을 나타내는 술폰산이 결합된 곁사슬이 존재하여 술폰화 곁사슬의 클러스터 둘레에는 친수성 영역이 형성이 되기때문에 소수/친수 상 분리가 잘되어 이온 클러스터 형성이 용이하지만 제조비용이 높은 단점을 갖고 있다. 특히, 전해질 막내에서 Bronsted base 역할을 하는 물에 의해 이온전도가 이루어지기 때문에 고온에서는 수분증발로 인해 성능이 급격히 감소된다. 따라서, 본 연구에서는 고온 저가습 조건에서 운전이 가능하고 Nafion이 갖는 문제점을 해결하고자, 내열특성이 뛰어나며 높은 수소이온 전도도 학보가 용이한 Sulfonated Poly(aryl ether)sulfone(SPAES) 고분자 전해질에, 고온에서도 수화성이 유지될 수 있도록 지르코니아를 황산화한 sulfated zirconia(s-$ZrO_2$)를 함침하여 복합 고분자전해질막을 제조하여 고온 저가습 조건에서의 수소이온 전도 특성에 관한 연구를 수행하였다. 개발된 막의 물리/화학적 특성은 water content(Wup%), 이온교환 용량(IEC, meq $g^{-1}$), 수소이온전도도(s $cm^{-1}$) 열 중량 분석(TGA), X선 회절분석(XRD) 등을 통하여 분석 및 관찰하였다. 내화학 및 열적 특성분석 결과, 황산화 반응공정으로 $ZrO_2$에 술폰산기가 안정적으로 결합하고 있음이 관찰되었으며, 본 연구에서 개발된 유 무기 복합막이 $250^{\circ}C$이상 열적안정성을 확보하고 있는 것으로 판단되었다. $100^{\circ}C$ 이하의 저온 영역에서, 일정 비율의 s-$ZrO_2$/SPAES막에서 이온교환용량(IEC)이 순수 SPAES 막보다 낮음에도 불구하고, water uptake가 증가함과 동시에 수소이온 전도도가 향상된 것을 관찰하였다. 또한, 고온에서는 수소이온이 자유롭게 이동할 수 있는 water channel을 형성하는 free water는 증발 하지만 s-$ZrO_2$와 SPAES의 술폰산기 사이에 강력하게 결합하고 있는 bound Water는 $100^{\circ}C$ 이상의 고온 영역에서도 존재하여, 비록 무가습 조건에서도 일정 비율의 s-$ZrO_2$/SPAES50 전해질 막의 경우, 높은 전도도를 나타냄을 관찰할 수 있었다. 따라서 본 연구를 통해 저가습 고온 적용을 목적으로 개발된 s-$ZrO_2$/SPAES50막은 우수한 내열 특성을 나타냄과 동시에 저가습 고온 영역($120^{\circ}C$, $50RH{\downarrow}$)에서 높은 수소이온 전도도를 유지하여, 고온 저가습 연료전지 운전에 적합할 것으로 사료된다.
술폰화 폴리아릴렌에테르술폰 공중합체를 기본구조로 한, 6F OH를 알코올 단량체로 사용하여 블록 공중합체를 직접 중합법으로 합성하였다. 이때 각각의 소수성-친수성 소중합체들은 동일한 분자량을 이용하여 합성했으며 그때의 두 소중합체의 몰비는 1:1로 하여 블록 공중합체의 술폰화도를 50%로 고정하였다. N-메틸-2피롤리돈(NMP) 용매 상에서 연료전지용 고분자 전해질 막을 제조하여 이온전도도 및 메탄올 투과도등의 측정을 통하여 최종 블록 공중합체 전해질 막의 기본 특성을 파악했다. 소수성-친수성 소중합체의 분자량을 조절함에 따라 최종 전해질 막의 이온 전도도를 향상시킬 수 있음이 확인되었고, 연료전지 성능 테스트 결과에서도 나피온(Nafion 115)과 비슷한 성능을 보였다.
핵연료 펠렛이 장입되어 있는 원전연료봉 피복관은 핵분열성 물질의 외부 유출에 대한 일차 방호벽 역할을 하므로 원전의 안전성을 위해서는 피복관의 구조건전성 확보가 매우 중요하다. 고온, 고압의 운전 조건 속에서 연료봉 피복관은 산화막이 생성 상장하여 연료봉을 취성 파괴시킬 가능성이 있으므로 이를 가동중에 비파괴적으로 측정할 수 있는 방법을 개발할 필요가 있다. 산화막이 존재하는 지르칼로이 피복관에 대한 음파의 공명산란을 이론적으로 모델링하고 수치해석을 수행하였다. 산화막이 피복된 원통형 쉘의 공명산란에서 공명 원주파의 전파 특성은 산화막의 존재 여부와 그 두께 증가에 따라 크게 변화한다. 수치 해석 결과 제 1차 반대칭 (A$_1$) 원주파의 특정 부분파의 경우에는 산화막의 존재에도 불구하고 위상속도가 일정한 특이성을 보였다. 이러한 위상속도 특성을 실험을 통하여 확인하였으며 이 현상을 이용하여 산화막의 두께를 측정할 수 있는 새로운 비파괴 평가 방법을 제안하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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