고준위방사성폐기물 처분시스템에서는 처분용기 인근에서 용기 금속 물질의 부식 등 여러 이유로 인해 수소, 라돈 등의 기체가 발생할 수 있다. 기체 발생 속도가 투수계수가 낮은 벤토나이트 완충재 공극에서의 기체 확산 속도보다 커질 경우, 형성된 기체가 축적된다. 기체 압력이 증가하여 유입 압력에 도달하면 완충재 내부로 기체의 팽창 흐름 및 이류가 발생하게 된다. 기체의 급격한 팽창 흐름 발생 시 방사성 핵종이 완충재 외부로 유출될 가능성이 있으므로, 처분시설의 설계 과정에서 점토 기반 물질에서의 기체 유동의 영향성 및 공학적방벽의 건전성을 평가하기 위해 기체 이동 현상에 대한 거동 특성을 명확하게 규명할 필요가 있다. 전세계적으로 벤토나이트 완충재 내 기체 이동 현상 규명을 위한 실험적 연구와 이를 모사할 수 있는 전산 수치 모델 개발 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 기술보고에서는 현재까지 수행된 기체 주입 시험 및 전산 수치모델 관련 주요연구를 소개하고 향후 기체 이동 현상 규명을 위한 연구 수행 방향에 대해 정리하였다.
고준위방사성폐기물의 처분터널 및 처분공 간격을 결정하고 처분시스템의 성능을 평가하기 위해서는 열-수리-역학적인 복합 거동 변화에 대한 이해가 반드시 필요하고 이를 반영하여 해석해야만 한다. 하지만 한국형 기준 처분시스템에서의 처분터널 및 처분공 간격을 결정하기 위해 수행된 기존의 연구들은 이러한 복합거동 특성을 반영하지 않고 열 해석 결과만을 근거로 처분시스템을 설계하였다. 따라서 본 연구에서는 열-수리-역학적인 복합거동 특성을 반영하여 한국형 기준 처분시스템의 성능을 TOUGH2-MP/FLAC3D를 이용하여 평가하였다. 고준위방사성폐기물이 처분된 이후 방사성 붕괴열에 의해 처분시스템의 온도는 급격히 증가하다가 붕괴열의 감소로 온도는 서서히 감소하였으며, 해석 기간 1,000년 동안 벤토나이트 완충재의 최고 온도는 설계 기준인 $100^{\circ}C$ 이하로 유지되는 것으로 나타났다. 처분용기와 벤토나이트 완충재의 계면에서의 최고 온도는 약 3.21년이 지난 시점에 용기의 중간 지점에서 약 $96.2^{\circ}C$로 나타났으며, 암반에서의 최고 온도는 폐쇄 후 약 17년이 지난 시점에서 약 $68.2^{\circ}C$로 계산되었다. 처분용기 부근 벤토나이트 완충재는 처분 초기에 온도 변화에 따른 건조현상이 발생하여 포화도가 감소하지만, 시간이 지남에 따라 주변 암반으로부터의 지하수 유입에 의해 포화도가 증가하는 것으로 계산되었다. 이후, 벤토나이트 완충재 및 뒷채움재 모두 약 266년 이후 완전히 포화되는 것으로 계산되었다. 처분시스템에서의 온도 변화에 따른 열응력 그리고 벤토나이트 완충재 및 뒷채움재의 팽윤압으로 인한 응력 변화가 처분장 주변 암반에 미치는 영향을 평가하고자 수치해석에서 계산된 응력을 스폴링 강도(spalling strength)와 Mohr-coulomb 파괴 기준식과 비교하였다. 계산 결과 일축압축강도와 스폴링 강도에 도달하지 않는 것으로 나타나 처분시스템이 스폴링에 의한 파괴는 나타나지 않을 것으로 판단되며, Mohr-coulomb 파괴 기준 역시 충족하는 것으로 나타났다. 본 연구에서 사용된 수치해석 코드와 방법론은 다양한 조건에서의 한국형 기준 처분시스템에 대한 성능평가뿐만 아니라, 복층 처분시스템에 대한 설계와 성능평가에 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 고준위폐기물 처분장 내 완충재 로 제시되고 있는 벤토나이트의 재료적인 측면에서 장 단기 처분 안정성을 분석하였으며, 처분효휼 향상을 위한 완충재 디자인 관련 대안개념에 대해 연구동향을 분석하였다. 일반적으로 $150{\sim}250^{\circ}C$ 사이에서 온도증가 및 증기발생 등으로 인해 완충재의 수리전도도와 팽윤능에 비가역적인 변화가 발생한다고 보고된다. 하지만 완충재의 최고온도가 최소한 $150^{\circ}C$를 초과하지 않는다면 온도가 벤토나이트 완충재의 재료적, 구조적 그리고 광물학적 안전성에 미치는 영향은 크지 않는 것으로 분석되었다. 완충재 최고온도 제한은 심층처분장 단위면적에 처분할 수 있는 폐기물의 양을 제한하여 처분효율을 결정하며, 나아가 처분부지의 확보 가능성에까지 영향을 미치는 중요한 설계 인자이다. 따라서 고온이 완충재의 성능에 미치는 영향을 규명함으로써 완충재의 최고온도 제한을 완화하고, 이를 통해 심층처분장의 처분밀도 향상과 처분장 설계의 최적화를 도모할 필요가 있다. 이와 더불어 처분효율을 극대화하기 위해서는 복합소재(흑연, 실리카 등) 및 다중구조(전도층, 절연층 등)의 고기능성 공학적방벽재 개발과 다층처분장(multilayer repository)으로 처분장 레이아웃을 변경하는 방법 등을 병행하여 검토할 필요가 있다. 이는 처분사업의 신뢰성 및 국민 수용성 확보에 큰 기여를 할 수 있을 것으로 판단된다.
Park, Jong-Won;Whang, Joo-Ho;Chun, Kwan-Sik;Lee, Byung-hun
Nuclear Engineering and Technology
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제23권4호
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pp.456-464
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1991
국산벤토나이트의 완충기능에 대한 열적 효과를 고찰하기 위하여 동해 A 시료의 X-선 회절 양상, TG/DSC 곡선, 팽윤도 및 분배계수를 각 온도에 따라 분석하였다. X-선 회절 분석결과 약 20$0^{\circ}C$의 온도에서 몬모릴로나이트의 특성 피크인 (001)이 완전히 붕괴되는 양상을 나타냈으며 DSC 곡선상에서 동해 A 시료가 Ca-벤토나이트임을 확인하였다. 시료의 팽윤도와 양이온 교환능은 약 l0$0^{\circ}C$ 정도에서 감소하기 시작하였다. Am-241, Co-60및 Cs-137등의 핵종에 대한 분배계수는 온도변화에 따라 큰 변화를 보이지는 않았으나 Sr-85의 경우는 약 15$0^{\circ}C$에서 감소하는 경향을 나타내었다. 지금까지 얻어진 데이타만을 놓고 볼때, 10$0^{\circ}C$ 이하의 온도에서는 동해 A가 완충재로서 사용될 수 있을 것으로 평가되었다.
사용후핵연료(Spent nuclear fuel; SNF) 심지층 처분장의 완충재 소재로서 WRK (waste repository Korea) 벤토나이트가 적합한 지를 평가하기 위하여, 대표적인 방사성 핵종인 U (uranium)에 대한 WRK 벤토나이트의 흡/탈착 특성과 흡착 기작을 규명하는 다양한 분석, 흡/탈착 실내 실험, 동역학 흡착 모델링을 다양한 pH 조건에서 수행하였다. 다양한 특성 분석 결과, 주성분은 Ca-몬모릴로나이트이며, U 흡착 능력이 뛰어난 광물학적·구조적 특징들을 가지고 있었다. WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율 및 탈착율을 규명하기 위한 흡/탈착 실험 결과, pH 5, 6, 10, 11 조건에서 WRK 벤토나이트와 U 오염수(1 mg/L)가 낮은 비율(2 g/L)로 혼합되었음에도 불구하고 높은 U 흡착 효율(>74%)과 낮은 U 탈착율(<14%)을 보였으며, 이는 WRK 벤토나이트가 SNF 처분장에서 U 거동을 제한하는 완충재 소재로서 적절하게 사용될 수 있음을 의미한다. pH 3과 7 조건에서는 상대적으로 낮은 U 흡착 효율(<45%)이 나타났으며, 이는 U가 용액의 pH 조건에 따라 다양한 형태로 존재하며, 존재 형태에 따라 상이한 U 흡착 기작을 가지기 때문으로 판단된다. 본 연구 실험 결과와 선행연구를 바탕으로 WRK 벤토나이트의 주요 화학적 U 흡착 기작을 pH 범위에 따라 용액 내 U의 존재 형태에 근거하여 설명하였다. pH 3 이하에서 주로 UO22+ 형태로 존재하는 U는 벤토나이트 표면의 Si-O 또는 Al-O(OH)와의 정전기적 인력(예: 이온 결합)에 의해 흡착되기 때문에 pH가 감소할수록 음전하 표면이 약해지는 WRK 벤토나이트 특성에 의해 비교적 낮은 U 흡착 효율이 나타났다. pH 7 이상의 알칼리성 조건에서 U는 음이온 U-수산화 복합체(UO2(OH)3-, UO2(OH)42-, (UO2)3(OH)7- 등)로 존재하며 비교적 높은 흡착 효율이 나타내는데, 이들은 벤토나이트에 포함된 Si-O 또는 Al-O(OH)의 산소원자를 공유하거나 리간드 교환에 의해 새로운 U-복합체가 형성되어 흡착되거나 수산화물 형태의 공침(co-precipitation)에 의해 벤토나이트에 고정되기 때문이다. pH 7의 중성 조건에서는 pH 5와 6보다 오히려 낮은 U 흡착 효율(42%)이 나타났는데, 이러한 결과는 용액 내 존재하는 탄산염(carbonate)에 의해 U가 U-수산화 복합체보다 용해도가 높은 U-탄산염 복합체로 존재하는 경우 가능하다. 연구 결과 pH를 약산성 또는 염기성 조건으로 유지하거나 용액 내 존재하는 탄산염을 제한함으로써 WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율을 높일 수 있는 것으로 나타났다.
현재 고준위 방사성 폐기물 심층 처분 시스템에서 기본 완충재 물질로서 건조밀도 1.6 g/$cm^3$의 경주산 칼슘 벤토나이트를 사용하고 있으나, 열전도도가 낮은 단점이 있다. 따라서 본 연구에서는 기준 완충재의 열전도율을 0.8 W/mK에서 1.0 W/mK로 향상시키기 위한 목적으로 다양한 첨가제를 다양한 혼합 방법을 통해 배합하고 열전도도를 측정하였다. 첨가제는 CNT(Cabon Nano Tube), Graphite, Alumina, CuO 및 $Fe_2O_3$ 등을 사용하였다. 혼합 방법의 경우, 핸드 믹서기를 통한 건식혼합, 습식 Milling 혼합, 건식 Ball Mill 혼합 등을 실시하였다. Ball Mill 혼합의 경우가 가장 균일하게 혼합되었기 때문에, 값의 편차가 가장 적었고 열전도도 증가율이 가장 좋았다. 지금까지 수행된 시험에서 소량의 고열전도 물질의 첨가로 경주산 칼슘 벤토나이트의 열전도도를 1.0 W/mK 수준으로 용이하게 증가시킬 수 있음을 실험적으로 확인할 수 있었다. 결론적으로, 본 연구에서 제시된 열전도 향상 방법은, 첨가제 혼합이 벤토나이트의 기본 성질인 팽윤압과 수리전도도에 미치는 영향까지 제시된다면, 국내 고준위폐기물 처분장의 개념 설계에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
벤토나이트 완충재에서의 열-수리-역학적 복합거동을 예측하기 위해 TOUGH2-MP/FLAC3D 시뮬레이터를 기반으로 개발된 Barcelona basic 모델(BBM) 해석모듈의 현장 적용성을 검토하고자 국제공동연구 DECOVALEX-2019 Task D에 참여하여 스위스 Grimsel Test Site의 현장시험(full-scale engineered barriers experiment, FEBEX) 모델링을 수행하고 현장시험에서 계측된 히터 파워, 온도, 상대습도, 응력, 포화도, 함수율 그리고 건조밀도를 계산 값과 비교하였다. 수치해석을 이용하여 시간에 따른 히터 파워와 온도 변화는 전반적으로 잘 재현되었지만, 히터 1과 히터 2에서의 파워 차이를 계산할 수는 없었으며 이를 개선하기 위해서는 FEBEX 터널 주변에 분포하는 황반암과 시험장치 및 벤토나이트 블록의 설치 공정을 반영할 필요가 있을 것으로 판단된다. 상대습도 변화와 분포 역시 전반적으로 잘 모사되었으나, 수치해석에서 히터 부근에서의 재포화과정이 상대적으로 빠르게 진행된 것으로 보아 수리모델에 대한 일부 수정이 필요할 것으로 보인다. 현장시험에서는 벤토나이트 완충재와 암반 사이에 틈이 존재하지만 수치해석에서는 완벽하게 접촉하고 있는 것으로 가정하였기 때문에 운영 초기의 응력 변화는 다소 차이를 보였지만, 전반적으로 유사한 경향을 보이는 것으로 나타났다. 해체 이후 측정한 포화도, 함수율, 그리고 건조밀도의 분포 역시 전반적으로 잘 재현되었지만, 건조밀도가 터널 중심과 히터부근에서 조금 크게 계산되어 벤토나이트 블록의 투수계수가 상대적으로 작은 값으로 반영되어 포화도와 함수율이 작게 계산된 것으로 보이며, 이를 개선하기 위해서는 건조밀도에 따른 투수계수 모델에 일부 수정이 필요할 것으로 판단된다. 본 연구의 결과를 토대로 수치모델을 수정하고 추가적인 연구를 수행한다면, 보다 나은 해석 결과와 벤토나이트 완충재에서의 THM 복합거동을 좀 더 현실적으로 예측할 수 있을 것으로 판단된다.
국산 칼슘 벤토나이트를 대상으로 온도가 팽윤압에 미치는 영향을 관찰하였다. 벤토나이트를 건조밀도 1.6 g/$cm^3$으로 압축하고, 0.69 MPa의 일정한 수압으로 증류수를 공급하여 팽윤압을 측정하였다. 온도 영향 실험은 $25^{\circ}C$, $30^{\circ}C$, $40^{\circ}C$, $50^{\circ}C$, $60^{\circ}C$, $70^{\circ}C$, respectively. The Ca-bentonite showed a sufficiently high swelling pressure of 5.3 MPa에서 승온조건과 감온조건으로 수행하였다. 압축 벤토나이트가 물과 접촉하여 상온에서 5.3 MPa의 충분히 높은 팽윤압이 작용하는 것을 실험적으로 확인하였다. 팽윤압은 온도가 높을수록 감소하는 것으로 나타났다. 승온조건과 감온조건에서의 온도에 따른 팽윤압 거동에 차이를 보이며, 승온조건에서 온도에 따른 변화가 심하게 나타났다. 향후 온도 조건 외에 벤토나이트의 압축밀도 변화, 지하수 조성에 따라 팽윤압 특성이 어떻게 변화하는지에 대해 평가한다면, 앞으로 국내 고준위 폐기물 처분장의 개념 설계에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 본다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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