본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M $NaClO_4$의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 $K_d$ (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 $10^4{\sim}10^7 mL/g$ 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다.
감마선을 조사(照射)하거나 조사하지 않은 두 경우의 Bacillus Subtilis를 대상으로 하여 박테리아 세포 붕괴(lysis)를 유도한 후 방출된 유기 분자가 pH 7 조건에서 석영 용해 속도에 미치는 영향을 조사하였다. 시간이 경과하며 석영과 박테리아 혼합 슬러리에서 용존 유기탄소(dissolved organic carbon; DOC) 함량이 증가하였으며 이는 박테리아 투입량과 대체적으로 비례하는 것으로 보아 박테리아 세포 붕괴의 결과인 것으로 판단되었다. 방사선을 조사하지 않은 박테리아를 투입하였을 경우, 시간이 경과하며 박테리아를 투입하지 않은 화학적 비교 슬러리에 비해 높은 함량의 규소가 용출되어 나왔다. DOC 함량과 용해되어 나온 규소 함량간에 나타난 좋은 상관관계는 규소 용출의 원인이 박테리아 세포 붕괴에 의해 방출된 DOC에서 비롯되었음을 나타낸다. 한편 방사선을 조사한 박테리아의 세포 붕괴 산물은 방사선을 조사하지 않은 경우에 비하여 단위 DOC 함량당 매우 높은 농도의 규소를 용출시켰다. 이 때 관찰되는 규소 용출은 방사선이 조사되었을 때 교란된 박테리아 내부의 유기 분자가 방사선을 조사하지 않은 박테리아에 비하여 석영을 보다 효과적으로 용해할 수 있는 유기 분자로 변화하였기 때문으로 판단된다. 이 결과는 고준위 방사성 폐기물 처 분장에서 누출된 핵종이 지표 생태계에 도달하는데 소요되는 시간을 예측할 때 처분장 주변 대수층 암석의 풍화 속도 촉진에 미치는 박테리아 세포 붕괴의 영향을 고려해야 함을 나타낸다.
핵폐기물을 고화시키는 재료로 사용하는 붕규산염(borosilicate) 유리의 용해는 지층 처분장에 처리된 고준위 방사성 폐기물의 생태계 유출을 결정할 수 있는 중요한 화학반응이다. 습식 실험에서 유리의 용해속도(dissolution rate)는 유리 화학조성에 의해 크게 좌우되는 것이 관찰된다. 유리의 bulk 구조를 규명한 분광분석 실험에 의하면 유리의 화학조성과 분자수준(molecular-level) 구조(예: $SiO_4$ 사면체의 연결구조와 B 원소의 배위구조) 사이의 상관관계가 존재한다. 따라서 화학조성에 따른 유리 용해도의 차이는 조성에 따른 bulk 내부구조의 변화로 이해되어 왔다. 그런데 유리 표면은 수용액과 계면을 이루면서 용해 과정에서 가장 직접적으로 반응하는 부분이기 때문에, 화학조성에 따른 표면구조 변화에 대한 지식 또한 필요하다. 본 논문에서는 분자 동역학(molecular dynamics, MD) 시뮬레이션을 사용하여 4가지의 다른 화학조성을 가지는 소듐붕규산염 유리($xNa_2O{\cdot}B_2O_3{\cdot}ySiO_2$ 화학조성)에 대하여 bulk 구조와 실험으로 얻기 어려운 표면(surface) 구조를 연구하였다. MD 시뮬레이션은 유리 표면의 화학조성과 분자수준 구조가 bulk의 것과 매우 상이한 결과를 보여준다. 본 연구의 MD 시뮬레이션 결과는 화학조성에 따른 유리 용해도(특히 초기 용해과정)는 bulk 구조의 변화보다 유리 표면구조의 변화에 의해 크게 좌우될 수 있다는 표면구조에 대한 이해의 중요성을 역설한다.
아메리슘(Am)은 사용후핵연료의 장기 방사성 독성에 크게 영향을 주기 때문에 고준위 방사성 폐기물 처분의 장기 안전성 평가에 필수적으로 고려되어야 할 원소이다. 분광학적 방법을 이용한 일부 악티나이드 원소의 화학반응 연구가 활발히 진행되고 있는 반면, 아메리슘에 대한 연구는 아직까지 미비한 상황이다. 이 연구에서는 고순도의 시료를 필요로 하는 화학반응 연구를 위하여 $^{241}Am$ 시료를 정제한 후, 액체섬광계수기와 감마선 및 알파선 스펙트럼을 이용하여 정량과 정성분석을 하였다. 액체 광도파 모세관 셀을 이용한 고감도의 UV-Vis 흡수 분광학과 시간분해 레이저 형광 분광학을 이용하여 Am(III) 가수분해물과 옥살레이트(oxalate, Ox) 착물반응을 조사하였다. 산성조건에서 $Am^{3+}$은 503 nm에서 최대 흡수봉우리를 보이며, 몰흡광계수는 $424{\pm}8cm^{-1}{\cdot}M^{-1}$임을 확인하였다. 중성 이상의 pH 조건에서 형성되는 $Am(OH)_3(s)$ 콜로이드 입자에서는 506-507 nm 파장에서 최대 흡수봉우리가 관측되었다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$ 착물은 $Am^{3+}$에 비교하여 흡수 및 발광스펙트럼이 각각 4와 5 nm정도 장파장으로 이동하였고 몰흡광계수와 발광세기도 크게 증가하였다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$의 발광수명은 23에서 56ns으로 증가하였고 이는 Am(III)의 내부권에 결합하고 있던 약 여섯 개의 물분자가 옥살레이트의 카르복실기로 치환되었음을 의미한다. 이 결과로부터 ${Am(Ox)_3}^{3-}$은 각 옥살레이트 리간드가 두 자리 결합(bidentate)을 하고 있다는 것을 제안하였다.
심부 시추코어(900 m) 단층대에서는 검은 유리질이 특징인 슈도타킬라이트가 종종 산출된다. 폭이 수~20 cm인 슈도타킬라이트는 모암인 쥬라기 화강암과 선캄브리아기 각섬석편마암과 접촉하거나 교호하는데, 연성변형이나 약한 습곡구조를 수반한다. 슈도타킬라이트는 다양한 심도에서 산출되는데 조직과 두께 또한 약간 상이한 특징을 보여준다. 대부분의 시추코어에서는 취성변형이 우세하며, 단층비지는 주로 상부구간에서 발달하고, 슈도타킬라이트는 불규칙한 간격의 심도에서 나타난다. 주사전자현미경(SEM)으로 관찰하면, 기질내에 만곡된 극미립의 석영입자가 관찰되고, 슈도타킬라이트의 표면은 마이크론 스케일에서조차도 매끄러운 유리질 기질이 특징적인데, 이같은 현상은 본 지역의 슈도타킬라이트가 강한 지진활동에 의한 마찰용융에 의하여 생성되었음을 지시한다. X선회절 정량분석(XRD)에 의하면, 슈도타킬라이트는 석영, 장석, 각섬석과 같은 일차광물과 점토광물, 방해석, 유리기질물 등의 이차광물로 구성되어 있다. 이러한 광물조성은 슈도타킬라이트를 포함하는 단층파쇄대가 약 $300^{\circ}C$ 이하의 저온 또는 비교적 얕은 심도(약 10 km 내외)에서 형성되었음을 의미한다. 슈도타킬라이트는 강한 지진활동의 산물이므로, 이것의 산출특징 파악을 통하여 심부지반의 고기 지진활동 해석이나, 고준위방사성폐기물 처분장 후보지의 지반안정성에 대한 핵심적인 정보를 알 수 있다.
고준위폐기물 처분장의 완충재 및 뒷채움재 후보물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트를 대상으로 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도가 측정되었다. 압축벤토나이트는 건조밀도가 $1.2\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$범위에 대해, 압축 벤토나이트-모래 혼합물은 건조밀도가 $1.6\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$ 사이이고, 모래의 함량이 중량비로 10 wt%에서 30 wt%인 범위의 혼합물에 대해 측정하였다. 측정시료의 수분 함량은 중량비로 10 wt%에서 20 wt% 까지 변화시켰다. 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도는 수분함량이 일정할 때, 건조밀도가 증가할수록, 모래 함량이 많을수록 증가하였으며, 건조밀도가 일정한 경우에는 수분 함량과 모래 함량이 증가할수록 증가하였다. 각 건조밀도에서의 수분함량의 증가에 따른 열전도도 변화를 나타낼 수 있는 실험적 관계식들이 제시되었다. 이 관계식들은 10% 오차 범위에서 압축벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도 값을 예측할 수 있다.
The deep geological repository of high-level radioactive waste shall be designed to meet the safety objective set in the form of radiation dose or corresponding risk to protect human and the environment from radiation exposure. Engineering feasibility and conformity with the safety objective of the facility conceptual design can be demonstrated by comparing the assessment result using the computational model for scenario(s) describing the radionuclide release and transport from repository to biosphere system. In this study, as the preliminary study for developing the high-level radioactive waste disposal facility in Korea, we reviewed and analyzed the entire list of FEPs and how to handle each FEP from a general point of view, which are selected for the geosphere region in the radiological safety assessment performed for the license application of the KBS-3 type deep geological repository in Finland and Sweden. In Finland, five FEPs (i.e., stress redistribution, creep, stress redistribution, erosion and sedimentation in fractures, methane hydrate formation, and salt exclusion) were excluded or ignored in the radionuclide release and transport assessment. And, in Sweden, six FEPs (i.e., creep, surface weathering and erosion, erosion/sedimentation in fractures, methane hydrate formation, radiation effects (rock and grout), and earth current) were not considered for all time frames and earthquake out of a total of 25 FEPs for the geosphere. Based on these results, an FEP list (draft) for the geosphere was derived, and the relative importance of each item was evaluated for conducting the radiological safety assessment of the domestic deep geological disposal facility. Since most of information on the disposal facility in Korea has not been determined as of now, it is judged that all FEP items presented in Table 3 should be considered for the radiological safety assessment, and the relative importance derived from this study can be used in determining whether to apply each item in the future.
고준위방사성폐기물 처분장의 완충재 후보물질 선정을 위해 경주 벤토나이트를 대상으로 수리특성, 팽윤특성, 열적특성, 역학특성 및 핵종유출 저지특성을 조사하였다. 실험결과, 압축 벤토나이트의 수리전도도는 $10^{-11}$ m/s 이하로 매우 낮았으며 건조밀도가 증가할수록 감소하였다. 팽윤압은 0.66 ㎫∼14.4 ㎫ 사이의 값을 보였으며 건조밀도에 따라 증가하였다. 건조밀도가 1.4 Ms/㎥ ∼ 1.8 Mg/㎥1.4 일때, 열전도도, 열축압축강도 (unconfined compressive strength), 탄성계수 (Young's modulus of elasticity), Poisson 비는 각각 0.80 ㎉/m $h^{\circ}C$ ∼1.52 ㎉/m $h^{\circ}C$, 0.55 ㎫ ∼ 8.83 ㎫, 59 ㎫ ∼ 1275 ㎫, 0.05 ∼ 0.20의 값을 나타내었다. 압축벤토나이트에 대한 핵증 확산계수는 산화 환경에서 측정되었으며, 주어진 실험조건에서 삼중수소 (H-3)는 1.7${\times}$$10^{-10}$$m^2$/s ∼ 3.4${\times}$$10^{-10}$$m^2$/s. 양이온 핵종 (Cs, Sr , Ni)은 8.6${\times}$$10^{-14}$$m^2$/s ∼ 1.3${\times}$$10^{-12}$$m^2$/s, 음이온 핵종 (I, Tc)은 1.2${\times}$$10^{-11}$$m^2$/s ∼ 9.5${\times}$$10^{-11}$$m^2$/s, 악티나이드 핵종은 3.0${\times}$$10^{-14}$$m^2$/s ∼ 1.8${\times}$$10^{-13}$$m^2$/s 사이의 값을 나타내었다. 이때 확산계수는 모든 핵종에 대해 압축벤토나이트의 건조밀도가 증가할수록 감소하는 경향을 보였다.
양이온 교환능력을 갖는 합성 K-birnessite를 이용하여 수용성 우라늄 이온($UO_2^{2+}$)에 대한 흡착 거동을 조사하였다. K-birnessite는 KMnO4 수용액과 염산을 반응시켜 합성하였으며, 합성된 K-birnessite의 구조, 비표면적 및 표면전하 등 물리화학적 특성을 규명하였다. $K^+$ 이온은 층상구조를 갖는 $MnO_2$ 층간에 존재하였으며, BET 비표면적은 $38.30\;m^2/g$이었다. 우라늄 흡착실험 조건인 pH 5.00, 이온세기 0.010M $NaClO_4$에서 측정된 K-birnessite의 표면전하는 $-1.65\;C/m^2$이었다. 우라늄 이온은 K-birnessite 층간의 $K^+$와 이온교환 반응을 통하여 흡착하였으며, 분배계수는 일반적인 이온교환물질과 유사하였다. 본 연구결과는 고준위 방사성 폐기물 지하처분장으로부터 유출될 수 있는 방사성물질의 이동을 저지하는 방법으로 활용될 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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