상업용 루테늄 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응에 대한 kinetics 데이터를 얻기 위하여 반응온도, 에탄의 분압, 수증기/에탄의 비 등을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. Kinetics 데이터를 사용하여 Power rate law kinetic model 과 Langmuir-Hinshelwood model의 parameter를 구하였다. 또한 kinetic model식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 sizing을 수행하였다. 동일한 전환율을 얻기 위해서는 Power rate law model을 적용하였을 경우가 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하였을 경우보다 개질 반응기의 부피가 더 큼을 알 수 있었다. Langmuir-Hinshelwood model에 의해 계산된 반응 속도가 반응 실험 결과에 의해 구해진 반응 속도와 더 잘 일치했기 때문에 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하여 계산된 반응기의 크기가 실제 반응기 설계에 더 적절하다고 판단된다.
The catalyst Ni/MgO (Ni : 15 wt%) has been applied to methane reforming reactions, such as steam reforming of methane (SRM), partial oxidation of methane (POM), and oxy-steam reforming of methane (OSRM). It showed high activity and good stability in all the reforming reactions. Especially, it exhibited stable catalytic performance even in stoichiometric SRM (H2O/CH4 = 1). From TPR and H2 pulse chemisorption results, a strong interaction between NiO and MgO results in a high dispersion of Ni crystallite. Pulse reaction results revealed that both CH4 and O2 are activated on the surface of metallic Ni over the catalyst, and then surface carbon species react with adsorbed oxygen to produce CO.
Solar simulator를 이용한 프로판의 수증기 개질은 집광된 태양에너지를 이용하기 위한 목적으로 수행되었다. 본 연구에서는 이와 같은 태양열에너지의 화학적 축열을 실시하기 위해 Solar Simulator를 이용한 메탄의 수증기 개질을 연구하였다. 태양열 모사 램프로 1.24kW급 Xenon-arc lamp를 사용하였다. 반응기는 앞면의 Quartz window와 Absorber로 구성되어 있다. 램프의 빛은 Quartz window를 통하여 촉매층에 직접적으로 방사된다. 프로판의 수증기개질 반응은 고온에서 일어나기 때문에 열에 강한 SiC로 만들어진 Ceramic foam을 Absorber로 사용하였다. 촉매는 Absorber에 Wash-coat하여 사용하였으며, 담지된 촉매는 Ni을 활성성분으로 하는 ICI 46-6와 귀금속 촉매인 Ru/$Al_2O_3$를 사용하였다. 반응기는 SUS 재질로 제작되었으며, 반응기 외부는 Insulation을 하여 열손실을 감소시켰다. Propane과 Steam의 비율은 S/C ratio를 3으로 하여 실험하였다. 실험은 온도와 촉매에 따른 Solar Steam reforming의 반응특성을 분석하였다.
In this paper, heat and mass transfer characteristics through experimental and numerical study are extensively investigated in steam reform ins reactor under given operating conditions. In order to get simulated data at outlet of the reformer, heterogeneous reactor model is incorporated. As the reaction also takes place in porous media, two medium approach is used to take into account thermally non-equilibrium phenomena between catalyst and bulk gas. In steam reforming reaction, heat transfer issue is so significant that geometrical configuration study is also conducted.
본 연구에서는 Steam Reforming수소 제조설비에 대한 안전성 평가를 수행하여 설비의 위험성을 체계적으로 검토하였다 안전성 평가 방법으로는 정성적 안전성 기법인 Hazard & Operability Analysis와 Failure Mode & Effect Analysis를 사용하였다. HAZOP을 통하여 수소 제조설비의 flow, pressure, temperature 등의 주요 parameter들에 대하여 의미 있는 guide word를 적용하여 비정상 상태(deviation)를 만들어 단계별로 공정상의 인간 실수나 잘못된 운전 등의 잠재 위험을 분석하였다. FMEA를 이용하여 설비 내 장치의 파손 및 기능 실패 등 주로 부품의 불량이나 고장 등에 대한 분석을 하여 그에 따른 영향 및 대처방안을 제시하였고, RPN값 계산을 통하여 상대적 위험순위를 결정하여 보았다.
Kinetic and effectiveness factors for methanol steam reforming using commercial copper-containing catalysts in a plug flow reactor were investigated over the temperature ranges of $180-250^{\circ}C$ at atmospheric pressure. The selectivity of $CO_2$/$H_2$ was almost 100%, and CO products were not observed under reaction conditions employed in this work. It was indicated that $CO_2$ was directly produced and CO was formed via the reverse water gas shift reaction after methanol steam reforming. The intrinsic kinetics for such reactions were well described by the Langmuir-Hinshelwood model based on the dual-site mechanism. The six parameters in this model, including the activation energy of 103kJ/mol, were estimated from diffusion-free data. The significant effect of internal diffusion was observed for temperature higher than $230^{\circ}C$ or particle sizes larger than 0.36mm. In the diflusion-limited case, this model combined with internal effectiveness factors was also found to be good agreement with experimental data.
The experimental performance evaluation of a cylindrical steam reformer with various thermal conditions has been conducted. The bottom space of the cylindrical reactor was packed with Ruthenium (Ru) catalyst. A three-segment furnace was installed to create the axially variable boundary temperature distribution. Six K-type thermocouples were inserted into the catalyst layer, and three exhaust ports were fabricated on the side wall along the flow direction. The exhausted gases at each port were analyzed by using gas chromatograph (GC) system. The experimental results showed that the reforming reaction occurs intensively in the upstream region and more hydrogen is obtained when the intake gas is sufficiently heated up through the enhanced steam reforming (SR) reaction. The axially increasing boundary temperature setup provided the maximally accumulated reforming efficiency of 74.8%, when the reactor was placed at the 3rd section of the furnace.
바이오가스를 이용한 수소 제조는 주요한 에너지 및 환경 관련 이슈들을 동시에 해결할 수 있다는 장점으로 꾸준히 주목받아 왔다. 바이오가스 정제를 통해 얻은 바이오메탄 수증기개질은 천연가스 개질을 대체할 수 있는 좋은 현실적인 대안이다. 하지만, 경제성과 환경 유해성을 모두 고려한다면 바이오가스를 직접 개질반응에 활용하는 바이오가스 수증기 개질 및 건식 개질을 활용한 수소 제조가 보다 효과적이라 평가된다. 본 논문에서는 바이오가스 기반 추출수소 제조 관련 최근의 기술 이슈 및 개발 동향을 소개하며 향후 상업화를 위한 효과적인 적용 방향에 대해서 고찰하고자 한다.
To remove tar and produce environment-friendly $H_2$, one of the promising routes is the sorption-enhanced steam reforming (SESR) process, in which the $CO_2$ sorbent is a key element. We prepared the $CO_2$ sorbents with $Ca_{12}Al_{14}O_{33}$ as carrier with various methods. Their characterizations were examined, and the sample prepared by solgel (SG) method showed the strongest CaO and $Ca_{12}Al_{14}O_{33}$ phases and the most excellent pore structure among all the samples. Then, a thermogravimetric experiment was conducted, and the results showed that the sample prepared by sol-gel (SG) method had the best $CO_2$ adsorption capacity and excellent long-term cyclic stability. Finally, the sorbent was used into the steam reforming experiments of tar. Under the action of the sorbent, the reforming reaction was enhanced in-situ, with the $H_2$ yield and concentration improved obviously, and especially, $H_2$ concentration can reach over 98.85%.
본 논문에서는 $300m^3\;h^{-1}$급 수소 생산을 위한 글리세롤 수증기 개질반응에 대해 기술 경제성 평가를 수행하였다. 상업용 공정 설계 프로그램인 Aspen $HYSYS^{(R)}$를 이용하여 글리세롤 수증기 개질반응에 대한 공정을 설계하였으며, 반응온도에 따른 수소 생산량의 차이를 비교 분석하였다. 또한, 항목별 경제성 평가, 민감도 분석, 현금흐름도를 통하여 경제성 평가를 진행하였으며, $300m^3\;h^{-1}$급 글리세롤 수증기 개질반응에서의 수소 생산 단가는 5.10 $ ${kgH_2}^{-1}$로 계산되었다. 수소 생산 단가에 영향을 끼치는 주요 인자를 파악하기 위해 민감도 분석을 실시하였으며, 수소 판매 단가에 따른 현금흐름도 분석을 통해 순현재가치, 할인회수기간, 현재가치율과 같은 다양한 경제성 인자를 파악하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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