Junghwan, Kim;Sang-Mun, Jung;Kyu-Su, Kim;Sang-Hoon, You;Byung-Jo, Lee;Yong-Tae, Kim
Journal of Electrochemical Science and Technology
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제13권4호
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pp.417-423
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2022
With the emerging importance of catalysts for water electrolysis, developing efficient and inexpensive electrocatalysts for water electrolysis plays a vital role in renewable hydrogen energy technology. In this study, a 1nm thickness of TiC-supported Ru catalyst for hydrogen evolution reaction (HER) has been successfully fabricated using an electron (E)-beam evaporator and thermal decomposition of gaseous CH4 in a furnace. The prepared Ru/TiC catalyst exhibited an outstanding performance for alkaline hydrogen evolution reaction with an overpotential of 55 mV at 10 mA cm-2. Furthermore, we demonstrated that the outstanding HER performance of Ru/TiC was attributed to the high surface area of the support and the metal-support interaction.
Mishra, Dinesh Kumar;Dabbawala, Aasif A.;Truong, Cong Chien;Alhassan, Saeed M.;Jegal, Jonggeon;Hwang, Jin Soo
Journal of Industrial and Engineering Chemistry
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제68권
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pp.325-334
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2018
Lactose is a reducing disaccharide consisting of two different monosaccharides such as galactose and glucose. The hydrogenation of lactose to lactitol is a formidable challenge because it is a complex process and several side products are formed. In this work, we synthesized Ru-Ni bimetallic nanohybrids as efficient catalysts for selective lactose hydrogenation to give selective lactitol. Ru-Ni bimetallic nanohybrids with $Ru-NiO_x$ (x = 1, 5, and 10 wt%) are prepared by impregnating Ru and Ni salts precursors with $TiO_2$ used as support material. Ru-Ni bimetallic nanohybrids (represented as $5Ru-5NiO/TiO_2$) catalyst is found to exhibit the remarkably high selectivity of lactitol (99.4%) and turnover frequency i.e. ($374h^{-1}$). In contrast, monometallic $Ru/TiO_2$ catalyst shows poor performance with ($TOF=251h^{-1}$). The detailed characterizations confirmed a strong interaction between Ru and NiO species, demonstrating a synergistic effect on the improvement on lactitol selectivity. The impregnation-reduction method for the preparation of bimetallic $Ru-NiO/TiO_2$ catalyst promoted Ru nanoparticles dispersed on NiO and intensified the interaction between Ru and NiO species. $Ru-NiO/TiO_2$ efficiently catalyzed the hydrogenation of lactose to lactitol with high yield/selectivity at almost complete conversion of lactose at $120^{\circ}C$ and 55 bar of hydrogen ($H_2$) pressure. Moreover, $Ru-NiO/TiO_2$ catalyst could also be easily recovered and reused up to four runs without notable change in original activity.
Ru black을 고분자 전해질 연료전지용 cathode 촉매로 사용했을 때 초기에는 연료전지 성능이 낮게 나타났으나, 일련의 실험을 거치는 동안 연료전지 성능이 점차 증가되는 것이 관찰되었다. 이는 Ru black의 전기화학적 환원으로 인한 것으로 판단되는대, Ru black 촉매에 외부에서 가해지는 전압과 그 전압을 가하는 시간을 변화시켜 본 결과 0.1V를 30분 이상 가하게 되면 Ru black의 성능 향상이 극대화 되었다. 성능 향상 원인을 확인해 보기 위해 수소 분위기 하에서 환원된 Ru black과 XRD patterns을 비교한 결과, Ru black 촉매가 전기화학적 환원처리를 통해 완전히 metallic Ru으로 전환되었다고 판단하기는 어려웠다. 또한 Ru black을 이용해 전기화학적 환원 처리 전후의 CO stripping voltammetry를 비교해 본 결과, Ru black 중에 일부는 metallic Ru으로 환원되었지만, 일부의 Ru이 반대편 전극으로 제거됨을 확인할 수 있었다. 이 과정 중에 제거된 Ru이 연료전지 성능에 나쁜 영향을 미칠 수 있을 것이라 생각된다. 따라서, 본 연구에서 제시된 Ru black의 전기화학적 처리 과정을 통해서 일부의 Ru은 반대쪽 전극으로 제거되고, 산화된 상태로 존재하는 일부의 Ru이 metallic Ru으로 변화됨으로서 연료전지 성능이 향상된 것으로 사료된다.
본 연구에서는 아이소소바이드(1,4:3,6-dianhydro-D-glucitol)로부터 그에 상응하는 아이소소바이드-디케톤[2,6-dioxabicyclo(3,3,0)octan-4,8-one]으로의 높은 선택적 전환을 통한 효율적인 루테늄/템포/나이트레이트 촉매 시스템 개발에 대해 보고한다. 미래의 제조 공정에서의 중요한 플랫폼 화합물 중 하나는 아이소소바이드이다. 오랜 시간 동안, TEMPO(2,2,6,6-tetramethylpiperidine-N-oxyl)는 알코올을 카보닐 화합물로 변환하는데 사용되어 왔다. 본 화학 반응에서는 산소 1atm 압력하에, Ru (10 mol%), TEMPO (5 mol%), 질산나트륨(0.03 mmol) 그리고 아이소소바이드(0.5 mmol)를 용매 아세트산(3 ml)을 사용하여 최적화되었다. 이러한 촉매 시스템은 이중 산화 촉매 반응 메커니즘에 대한 가능성뿐만 아니라, 생성물에 대한 원하는 반응물의 높은 선택성(> 97%)과 수율(87%)을 보여주었다.
물의 전기 분해 효율을 향상시키기 위해 산소발생반응(OER)의 반응 속도를 가속화하며 고성능과 장기 안정성을 가진 OER 전기촉매 개발이 필수적이다. 본 연구에서는 고효율의 OER 전기촉매를 합성하기 위해 중공 금속-유기골격체 (MOF)로부터 유도된 루테늄-코발트 산화물 촉매를 개발하였다. 합성된 촉매는 루테늄의 표면 노출을 증대시킴으로 낮은 Tafel 기울기와 10 mA/cm2의 전류밀도에서 386 mV의 낮은 과전위가 관찰되었다. 또한 상용 RuO2 촉매 대비 높은 질량 활성과 안정성을 보여, 귀금속 촉매를 대체할 수 있을 것으로 기대된다.
The kinetics of ruthenium(III) chloride catalyzed oxidation of butanone and uncatalyzed oxidation of cyclohexanone by cerium(IV) in sulphuric acid medium have been studied. The kinetic rate law(I) in case of butanone conforms to the proposed mechanism. $$-\frac{1}{2}\frac{d[Ce^{IV}]}{dt}=\frac{kK[Ru^{III}][butanone]}{1+K[butanone]}$$ (1). However, oxidation of cyclohexanone in absence of catalyst accounts for the rate eqn. (2). $$-\frac{1}{2}\frac{[Ce^{IV}]}{dt}=\frac{(k_1+k_1K^'[H^+])[Ce^{IV}][Cyclohexanone]}{1+K_3[HSO_4^-]}$$ (2) Kinetics and activation parameters have been evaluated conventionally. Kinetically preferred mode of reaction is via ketonic and not the enolic forms.
실리카 지지 루테늄과 철의 합금($Ru/Fe-SiO_2$) 시료에 일산화탄소(CO)를 흡착시켰을 때 Ru/Fe의 몰비 9/1 이상에서 다섯 적외선 흡수띠($2138.7{\sim}2142.5cm^{-1}$, $2067.3{\sim}2073.1cm^{-1}$, $1976.7{\sim}2017.2cm^{-1}$, $1737.9{\sim}1799.3cm^{-1}$, $1625.7cm^{-1}$)를 관찰했고, Ru/Fe의 몰비 8/2 이하에서 두 적외선 흡수띠($1934.0{\sim}1990.2cm^{-1}$, $1625.7cm^{-1}$)를 관찰했다. $2138.7{\sim}2142.5cm^{-1}$ 흡수띠, $2067.3{\sim}2073.1cm^{-1}$ 흡수띠, $1976.7{\sim}2017.2cm^{-1}$흡수띠는 Ru/Fe 뭉치 표면의 Ru 원자에 선형결합한 CO의 신축진동에 의한 것으로, $1774.2{\sim}1799.3cm^{-1}$ 흡수띠는 Ru/Fe 뭉치 표면의 Ru 원자와 다리결합하거나 높은 지수 평면에 있는 Ru 원자에 결합한 CO의 신축진동에 의한 것으로, $1934.0{\sim}1990.2cm^{-1}$ 흡수띠는 Ru/Fe 뭉치 표면의 Fe 원자에 선형결합한 CO의 신축진동에 의한 것으로 제시할 수 있다. $Ru/Fe-SiO_2$에서 CO를 흡착시켰을 때 Ru/Fe 몰비가 8/2 이하에서 증가할 때 CO가 Fe에 선형결합하여 생긴 $1934.0{\sim}1990.2cm^{-1}$ 흡수띠의 흡광도가 증가하였는데, 이 현상은 Ru/Fe 몰비가 8/2 이하에서 증가할 때 Ru/Fe 뭉치 표면에서 시료의 함량과 비교하여 Fe 농도가 증가했고 $Fe-SiO_2$ 시료와 비교하여 표면적이 Ru/Fe 몰비의 증가에 따라 점차 증가했기 때문으로 설명할 수 있다.
Ru-MACHO-BH 촉매는 α, β-불포화 알데히드 화합물들의 카르보닐기(carbonyl group)만을 선택적으로 수소화 반응을 수행할 수 있다. 그러나 α, β-불포화 알데히드의 수소화 반응은 불균일 딜즈-앨더 반응을 수반하여 부산물인 이합체를 다량 생성한다. 본 연구에서는 Ru-MACHO-BH (Carbonyl hydrido (tetrahydroborato) [bis (2-diphenyl phosphino ethyl) amino] ruthenium(II)) 촉매를 이용하여, α, β-불포화 알데히드의 한 종류인 메타아크릴 알데히드(methacryl aldehyde) 화합물의 카르보닐기만 선택적으로 수소화 반응을 시켜 메타아릴 알코올(methallyl alcohol)을 합성하며, 동시에 2가 알코올을 부반응 억제제로 적용하였다. 이 결과는 모노 에틸렌 글리콜(mono ethylene glycol)이 이합체의 생성을 현저히 저감 시킬 수 있음을 보여주고 있다. 이러한 결과를 바탕으로 비닐기의 화학적 상호작용을 효과적으로 억제할 수 있는 하이드로퀴논을 사용하여 메타아크릴 알데히드에 존재하는 비닐기의 이합체 형성을 효과적으로 억제할 수 있었으며, 결국 메타아크릴 알데히드의 전환율을 상승시킬 수 있었다. 최종적으로, 고가의 귀금속 균일촉매인 Ru-MACHO-BH의 투입량을 1/10로 줄인 상태에서 원하는 생성물인 메타아릴 알코올의 선택도는 약 90% 이상, 수율은 약 80% 이상을 확보할 수 있었다. 이 결과는 수율 감소를 최소화하는 동시에 고가의 촉매 사용량을 저감하여 경제성을 향상시킬 수 있는 방법을 찾을 수 있게 하였다.
A TCO-less ruthenium (Ru) catalytic layer on glass substrate instead of conventional Ru/TCO/ glass substrate was assessed as counter electrode (CE) material in dye sensitized solar cells (DSSCs) by examining the effect of the Ru thickness on the DSSC performance. Ru films with different thicknesses (34, 46, 69, and 90 nm) were deposited by atomic layer deposition (ALD) on glass substrates to replace both existing catalyst and electrode layer. In order to make our comparison, we also prepared an Ru catalytic layer by a similar method on FTO/glass substrate. Finally, we prepared the $0.45cm^2$ DSSC device the properties of the DSSCs were examined by cyclic voltammetry (CV), impedance spectroscopy (EIS), and current-voltage (I-V) method. CV measurements revealed an increase in catalytic activity with increasing film thickness. The charge transfer resistance at the interface between the electrolyte and Rudecreased with increasing Ru thickness. I-V results showed that the energy conversion efficiency increased up to 1.96%. Our results imply that TCO-less Ru/glass might perform as both catalyst and electrode layer when it is used in counter electrodes in DSSCs.
Ru catalysts supported on $CeO_2$ were synthesized by an impregnation method and characterized by numerous analytical techniques including X-ray diffraction (XRD), Brunauer-Emmett-Teller (BET), transmission electron microscopy (TEM), and scanning electron microscopy-energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDS). Upon utilization of these catalysts for methane dry reforming with a $CH_4/CO_2$ ratio of 1:1 at different temperatures ranging from 550 to $750^{\circ}C$, the $Ru/CeO_2$ catalysts have shown to be active. In particular, Ru(0.55wt%) supported on $CeO_2$ (1) prepared by a hydrothermal method exhibited excellent activity with the conversion of > 75% at $750^{\circ}C$. In addition, the catalyst also proved to be highly stable for at least 47 h without catalyst deactivation under the dry reforming conditions.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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