Bentonite is generally used as a buffer material in high-level radioactive waste disposal facilities and consists of 50% quartz by weight. Quartz strongly affects the behavior of bentonite over very long periods. For this reason, quartz dissolution experiment was performed under high-pressure and high-alkalinity conditions based on the conditions found in a high-level radioactive waste disposal facility located deep underground. In this study, two quartz dissolution experiments were conducted on 1) quartz beads under low-pressure and high-alkalinity conditions and 2) a single quartz crystal under high-pressure and high-alkalinity conditions. Following the experiments, a confocal laser scanning microscope (CLSM) was used to observe the surfaces of experimental samples. Numerical analyses using the finite element method (FEM) were also performed to quantify the deformation of contact area. Quartz dissolution was observed in both experiments. This deformation was due to a concentrated compressive stress field, as indicated by the quartz deformation of the contact area through the FEM analysis. According to the numerical results, a high compressive stress field acted upon the neighboring contact area, which showed a rapid dissolution rate compared to other areas of the sample.
Deep geological disposal is the preferred storage method for high-level radioactive waste, because it ensures stable long-term storage with minimal potential for human disruption. Because of the risk of groundwater contamination, a buffer of steel and bentonite layers has been proposed to prevent the leaching of radionuclides into groundwater. Quartz is one of the most common minerals in earth's crust. To understand how deformation and dissolution phenomena affect waste disposal, here we study quartz samples at pressure, temperature, and pH conditions typical of deep geological disposal sites. We perform a dissolution experiment for single quartz crystals under different pressure and temperature conditions. Solution samples are collected and the dissolution rate is calculated by analyzing Si concentrations in a solution excited by inductively coupled plasma-atomic emission spectroscopy (ICP-AES). After completing the dissolution experiment, deformation of the quartz sample surfaces is investigated with a confocal laser scanning microscope (CLSM). An empirical formula is introduced that describes the relationship between dissolution rate, pressure, and temperature. These results suggest that bentonite layers in engineering barrier systems may be vulnerable to thermal deformation, even when exposed to higher temperatures on relatively short timescales.
일반적으로 석영은 지각을 구성하는 광물 가운데 가장 많은 부분을 차지하고 있으며, 이러한 석영의 용해와 침전에 대한 이해는 암석의 풍화 매커니즘과 열수작용 및 변성환경에서의 암석과 물의 관계를 규명하는데 매우 중요한 역할을 한다. 본 논문에서는 석영의 용해와 침전에 영향을 미치는 다양한 물리화학적 환경을 수식을 이용해 재정리하였으며, 이전의 연구자들이 발표한 연구결과를 바탕으로 물리화학적 조건하에서의 석영 용해에 대해 이론적 접근을 실시하였다. 본 논문을 통해서 석영의 용해 및 침전이 다양한 환경에 영향을 받으며, 특히 이론적 접근을 통해서 석영에 작용된 압력보다는 주변의 pH 및 온도 조건에 더 큰 영향을 받는다는 것을 확인하였다.
광물의 용해현상과 밀접하게 관련된 암석의 시간의존성 변형과 파괴현상은 실내시험에서 비교적 용이하게 관찰된다. 본 연구에서는 고준위 방사성폐기물의 지하 처분장 건설시 완충제로 사용되어지는 벤토나이트에 많이 포함된 석영의 고 알칼리 환경 하에서의 용해 현상을 정량적으로 관찰하기 위해서 수산화 이온의 확산과 석영의 용해 문제를 균질화 해석법을 이용하여 평가하였다. 해석결과에 의하면 석영의 용해량은 주변 환경의 온도 및 층간수의 두께와 비례한다. 특히 고알칼리 환경 하에서는 층간수의 두께가 작아지면서 반응표면적이 커지게 되고 그 결과 용해 속도는 층간수의 두께가 작아질수록 커지는 결과를 나타내고 있다.
감마선을 조사(照射)하거나 조사하지 않은 두 경우의 Bacillus Subtilis를 대상으로 하여 박테리아 세포 붕괴(lysis)를 유도한 후 방출된 유기 분자가 pH 7 조건에서 석영 용해 속도에 미치는 영향을 조사하였다. 시간이 경과하며 석영과 박테리아 혼합 슬러리에서 용존 유기탄소(dissolved organic carbon; DOC) 함량이 증가하였으며 이는 박테리아 투입량과 대체적으로 비례하는 것으로 보아 박테리아 세포 붕괴의 결과인 것으로 판단되었다. 방사선을 조사하지 않은 박테리아를 투입하였을 경우, 시간이 경과하며 박테리아를 투입하지 않은 화학적 비교 슬러리에 비해 높은 함량의 규소가 용출되어 나왔다. DOC 함량과 용해되어 나온 규소 함량간에 나타난 좋은 상관관계는 규소 용출의 원인이 박테리아 세포 붕괴에 의해 방출된 DOC에서 비롯되었음을 나타낸다. 한편 방사선을 조사한 박테리아의 세포 붕괴 산물은 방사선을 조사하지 않은 경우에 비하여 단위 DOC 함량당 매우 높은 농도의 규소를 용출시켰다. 이 때 관찰되는 규소 용출은 방사선이 조사되었을 때 교란된 박테리아 내부의 유기 분자가 방사선을 조사하지 않은 박테리아에 비하여 석영을 보다 효과적으로 용해할 수 있는 유기 분자로 변화하였기 때문으로 판단된다. 이 결과는 고준위 방사성 폐기물 처 분장에서 누출된 핵종이 지표 생태계에 도달하는데 소요되는 시간을 예측할 때 처분장 주변 대수층 암석의 풍화 속도 촉진에 미치는 박테리아 세포 붕괴의 영향을 고려해야 함을 나타낸다.
Near-infrared (NIR) system was used to determine rapidly and simply indomethacin in buffer solution for a dissolution test of tablets and capsules. Indomethacin standards were prepared ranging from 10 to 50 ppm using the mixture of phosphate buffer (pH 7.2) and water (1 : 4). The near-infrared (NIR) transmittance spectra of indomethacin standard solutions were collected by using a quartz cell in 1 mm and 2 mm pathlength. Partial least square regression (PLSR) was explored to develop calibration models over the spectral range 1100∼1700 nm. The model using 1 mm quartz cell was better than that using 2 mm quartz cell. The PLSR models developed gave standard error of prediction (SEP) of 0.858 ppm. In order to validate the developed calibration model, routine analysis was performed using another standard solutions. The NIR routine analysis showed good correlation with actual values. Standard error of prediction (SEP) is 1.414 ppm for 7 indomethacin samples in routine analysis and its error was permeable in the regulation of Korean Pharmacopoeia (VII). These results show the potential use of the real time monitoring for indomethacin during a dissolution test.
A quartz crystal analyzer is utilized to monitor the corrosion process of an aluminum surface of a quartz crystal for marine sensor by sea water. A quartz crystal having 2000 $\AA$ of aluminum layer is installed in a specially designed cell and is in contact with sea water imitated electrolyte solution. While a constant potential is applied to the cell, the resonant frequency and resonant resistance are simultaneously measured using the quartz crystal analyzer. In addition, surface topographs are taken with an atomic force microscope(AFM) and the element analysis of the surface is conducted using an energy dispersive X-ray spectrometer(EDX). The simultaneous measurement of resonant frequency and resonant resistance during the corrosion process explains the change of surface structure caused by the corrosion. The variation of resonant frequency addresses the amount surface metal dissolution. As a conclusion, it is found that a simple measurement using the quartz crystal analyzer can replace the complex monitoring employing large equipments in the investigation of a corrosion process of sensor surface.
A quartz crystal analyzer is utilized to monitor the cmsion process of an aluminum surface of a quartz crystal by sea water. A quartz crystal having 2000${\AA}$ of aluminum layer is installed in a spedally designed cell and is in contact with an electrolyte solution. While a constant potential is applied to the cell, the resonant frequency and resonant resistance are simultaneously measured using the quartz crystal analyzer. In addition, surface topographs are taken with an atomic force microscope(AFM) and the element analysis of the surface is conducted using an energy dispersive X-ray spectrornetedEDX). The simultaneous measurement of resonant frequency and resonant resistance during the corrosion process explains the change of surface structure caused by the corrosion. The variation of resonant frequency addresses the amount surface metal dissolution. As a conclusion, it is found that a simple measurement using the quartz crystal analyzer can replace the complex monitoring employing large equipments in the investigation of a corrosion process of metal surface.
본 연구에서는 석영 나노 결정의 합성과 특성 분석을 진행하였다. 비정질 실리카 나노 입자 전구체가 용해된 용액을 섭씨 250도 온도와 자가 압력의 온건한 열수 반응 하에서 석영 나노 결정을 성공적으로 합성하였다. 합성된 나노 결정의 화학적 조성과 구조 분석을 시행하였다. 알파 석영의 특징적인 고결정질 상의 나노 구조를 가지는 석영 나노 결정의 평균 크기는 반응 시간에 따라 407.5 에서 826.2 nm까지 비교적 좁은 범위에서 조정될 수 있음을 발견하였다. 본 연구를 통해 발견된 석영 나노 입자는 광전자, 센서, 및 충전식 배터리 소자의 기술 응용에 매우 중요한 잠재적 용도가 있을 것으로 사료된다.
전기화학적 미소수정진동자저울은 전극표면에서 발생하는 나노그램 수준의 질량변화를 실시간 측정할 수 있는 장비이다. 역압전효과를 가진 수정진동자 양면에 형성된 금속전극에 교대로 전계를 가하면 진동자의 두께에 따라 특정 공진주파수를 나타낸다. 공진주파수는 전극표면에서 발생하는 질량변화에 반응하며, 전극표면의 금속이 용해될 때는 증가하고 석출될 때는 반대로 감소한다. 공진주파수와 질량변화의 상관관계는 Sauerbrey 식으로 나타내고 이를 이용하여 금속의 침출반응때 발생하는 질량변화를 실시간으로 측정할 수 있다. 특히 용해 후 침출액에서 침전, 휘발, 기타 화합물 형성 등 부반응으로 실험 후 발광분광분석이나 원자흡광분석 등이 용이하지 않은 금속의 침출 반응기구 및 속도 연구에 매우 효과적이다. 그러나 수정진동자의 공진주파수는 질량변화 외에도 용액의 점도, 수압, 온도, 스트레스, 그리고 표면거칠기 등에도 영향을 받으므로 실험 시 이들 영향에 대한 고려가 필요하다. 전기화학적 미소수정진동자저울의 응용 예로서 염소를 이용한 백금의 침출 시 용해속도를 실시간 측정하고 이로부터 활성화에너지를 구하는 일련의 과정을 소개하였다. 침출에 사용된 백금시료는 수정진동자 양면에 형성된 1000 Å두께의 백금전극 중 침출액에 노출된 한쪽 면을 활용하였으며, 전해생성된 염소를 염산 침출액에 주입하여 침출 시 용존 염소농도를 조절하였다. 실험결과로부터 염소에 의한 백금의 용해반응은 활성화에너지가 83.5 kJ/mol로 화학반응율속임을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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