Proton conducting crosslinked membranes were prepared using polymer blends of polystyrene-b-poly(hydroxyethyl acrylate)-b-poly(styrene sulfonic acid) (PS-b-PHEA-b-PSSA) and poly(vinyl alcohol) (PVA). PS-b-PHEA-b-PSSA triblock copolymer at 28:21:51 wt% was synthesized sequentially using atom transfer radical polymerization (ATRP). FT-IR spectroscopy showed that after thermal ($120^{\circ}C$, 2 h) and chemical (sulfosuccinic acid, SA) treatments of the membranes, the middle PHEA block of the triblock copolymer was crosslinked with PVA through an esterification reaction between the -OH group of the membrane and the -COOH group of SA. The ion exchange capacity (IEC) decreased from 1.56 to 0.61 meq/g with increasing amount of PVA. Therefore, the proton conductivity at room temperature decreased from 0.044 to 0.018 S/cm. However, the introduction of PVA resulted in a decrease in water uptake from 87.0 to 44.3%, providing good mechanical properties applicable to the membrane electrode assembly (MEA) of fuel cells. Transmission electron microscopy (TEM) showed that the membrane was microphase-separated with a nanometer range with good connectivity of the $SO_3H$ ionic aggregates. The power density of a single $H_2/O_2$ fuel cell system using the membrane with 50 wt% PVA was $230\;mW/cm^2$ at $70^{\circ}C$ with a relative humidity of 100%. Thermogravimetric analysis (TGA) also showed a decrease in the thermal stability of the membranes with increasing PVA concentration.
The ion-exchange membrane, Nafion, remains as the benchmark for a majority of research and development in IPMC technology. In this research, we employed a novel ionomer named by sulfonated poly(styrene-ran-ethylene) (SPSE) that is crosslinked by UV irradiation. The sulfonic acid groups were stable during the UV irradiation crosslinking process. Water uptake, ion exchange capacity, and proton conductivity are characterized for both pure SPSE and crosslinked SPSE membrane. The bending responses of SPSE actuators under both direct current (DC) and alternating current (AC) excitations were investigated. The voltage-current behaviors of the actuators under AC excitations are also measured. Results showed the crosslinked SPSE actuators have better electromechanical performance than that of pure SPSE actuator with regard to tip displacement as a novel smart material.
Kim, Hae-Kyoung;Lee, Won-Mok;Park, Sam-Dae;Chang, Yoon-Ju;Jung, Jin-Chul;Chang, H.
한국고분자학회:학술대회논문집
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한국고분자학회 2006년도 IUPAC International Symposium on Advanced Polymers for Emerging Technologies
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pp.271-271
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2006
The present article describes a novel method of preparing the sulfonated polysulfone-based PEMs for DMFC, which are excellent in film quality, proton conductivity, methanol impermeability and mechanical properties. No depression in film quality or difficulty in film preparation is observed, even though sulfonated group of the PEMs are kept as high as 70 mol %. Allyl-terminated cooligo-PESs containing the organic sulfonate groups were solvent-cast into films and then thermally treated for cross-linking. Cross-linked sulfonated polysulfone-based PEMs gave unprecedented reduction of methanol cross-over and high ionic conductivity through in-situ thermal polymerization and cross-linking of telechelic sulfonated sulfone oligomers during a membrane preparation.
Trimethylammonium tetrafluoroborate (TriMA BF4), consisting of the smallest trialkylammonium ion, was investigated for use in electrochemical double-layer capacitors. Despite the presence of a proton in TriMA+, cycle life tests in acetonitrile (AN) and -butyrolactone (GBL) showed a good capacity retention with a 1.8 V cut-off voltage. The rate of electrolysis of TriMA BF4 in GBL was lower than that in AN because of the lower conductivity in GBL. As a consequence, the cells based on GBL achieved a higher capacitance and longer life than those with AN. TriMA BF4 had a higher conductivity and lower viscosity than the quaternary salt tetraethylammonium tetrafluoroborate in GBL, as well as higher ionic mobility, these factors resulted in a higher rate capability.
The water-like ionic liquids have been widely used to enable the proton conduction in ionic liquid based membranes at high temperature and anhydrous PEFCs. In this study, we synthesized various kinds of composite membranes based on hydrocarbon polymers having good thermal and mechanical stabilities at high temperatures and ionic liquids. The composite membrane consisting of hydrocarbon polymer and ionic liquid was characterized by thermogravimetric analyzer (TGA) and impedance spectroscopy. Consequently the non-aqueous composite membranes of a variety of hydrocarbon polymer and ionic liquids have good conductivity and thermal stability at high temperature conditions.
폴리스티렌-폴리히드록시에틸 아크릴레이트(PS-b-PHEA) 디블록 공중합체와 폴리비닐알콜(PVA)을 1 : 1 무게비로 블렌딩하여 수소 이온 전도성 가교형 고분자 전해질막을 개발하였다. 특히 술포석시닉산(SA)를 사용하여 디블록 공중합체의 PHEA 블록과 PVA와 가교반응을 시켰고, 이를 FT-IR 분광법을 이용하여 분석하였다. 이온교환능(IEC)은 SA 함량이 증가함에 따라 계속하여 증가하여 0.95 meq/g까지 도달하였고, 이는 전해질막에 이온 그룹수가 증가하기 때문이다. 하지만, 함수율은 SA 함량이 20 wt%까지는 증가하다 그 이상에서는 감소하였다. 또한 수소 이온 전도도도 SA 함량에 따라 증가하여 20 wt% SA농도에서 0.024 S/cm의 최대값을 나타내었다. 함수율과 수소이온전도도의 이러한 경향은 SA 함량이 증가함에 따라 이온 그룹의 수가 증가하는 효과와 가교가 증가하는 효과가 서로 경쟁적으로 일어나기 때문으로 생각된다.
본 연구에서는 PF6를 음이온으로 하며, 이미다졸리움 계열의 양이온을 변화시키면서 2종의 소수성을 띠는 이온성 액체 전해질을 합성하였다. 합성한 이온성 액체는 1-benzyl-3-butylimidazolium hexafluorophosphate [BzBIM]PF6와 1-pentyl-3-butylimidazolium hexafluorophosphate [PBIM]PF6이며 이들 각각의 구조는 푸에리에 변환 적외선 분광기와 핵자기공명 분광기를 이용하여 분석하였다. 이와 함께, 합성한 이온성 액체 전해질의 물리적(점도, 이온전도도, 열적 안정성) 및 전기화학적 특성을 조사하고 비교 분석하였다. 그 결과, [BzBIM]PF6의 경우 [PBIM]PF6와 다르게 이미다졸리움 양이온에 π-π 분자 간 결합이 강하게 존재하는 벤질링 기능기를 가지고 있어서 열적 및 전기화학적 특성에서 더 우세한 안정성을 보여주었다.
In this study, we synthesized a poly(pheneylene oxide) (PPO)-based organic/inorganic composite membrane having silicotungstic acid (STA) for the development of an anion exchange membrane with excellent ionic conductivity and physicochemical stability. The organic/inorganic composite membranes were prepared by introducing different STA contents (0 wt%, 10 wt%, 30 wt%, and 50 wt%) into the quaternizaed(Q)-PPO matrix. The prepared anion exchange membranes were subjected to structural analysis by proton neclear magnetic resonance and Fourier transform infrared, and thermal behavior of membranes was confirmed by thermogravimetric analysis. Among the prepared composite membranes, the ion conductivity of Q-PPO/STA-50 (40.5 mS cm-1) showed 1.46 times compared to that of the pristine membrane (27.6 mS cm-1). Therefore, these results demonstrated that organic/inorganic composite membranes are promising candidates for application of anion exchange membranes.
본 연구에서는 고분자전해질 연료전지(PEMFC)가 실제 구동되는 고전류밀도 범위까지 임피던스를 분석해 이온전도도에 대해 연구하였다. 가스확산층(GDL)유무가 임피던스에 미치는 영향을 수소투과도 측정에 의해 간접적으로 검토하였다. 저전류 범위(<$80mA/cm^2$)에서 상대습도(RH)가 60% 이상 높을 때는 고분자 막의 수분 함량이 충분해 막의 이온전도도가 전류 변화의 영향을 받지 않았다. 그러나 RH가 낮을 때는 전류밀도가 증가하면서 수분 생성에 의해 이온전도도가 증가했다. 고전류 영역($100{\sim}800mA/cm^2$)에서 HFR (High Frequency Resistance)로 구한 막의 이온전도도 실험값과 수치해석에 의해 구한 값을 비교하였다. RH 100%에서는 실험값과 모사한 값 모두 전류 변화에 영향을 받지 않고 일정한 이온전도도를 유지함을 보였다. RH 30~70%에서는 전류밀도 증가에 따라 이온전도도가 증가하다 일정해 지는 경향을 나타냈다.
In proton exchange membrane fuel cell, the heat is generated at the catalyst layer as result of exothermic electrochemical reaction. This heat increases temperature of gas diffusion layer and membrane whose conductivity is very sensitive to humidity, function of temperature. So it is very important to analysis heat transfer through fuel cell to maintain temperature at specified range. In this paper numerical simulation was done including reversible, irreversible, ionic resistance, water formation loss to source term of energy equation. Results show that irreversible and water formation loss contributes mainly to energy source term and as current density increases, all of energy source terms become increased and Nusselt number is increased as results of more heat generation. Particularly irreversible loss is found to be predominant among the all energy source and water formation at cathode channel influences the temperature distribution of fuel cell greatly.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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