본 연구는 2007년부터 2009년까지 서울지역에서 유통 중인 채소류 91종 18,069건에 대해 GC와 HPLC 및 GC-MSD를 이용한 다성분 동시분석법으로 잔류 농약을 분석하여 농약의 잔류실태를 파악하였다. 채소류 중 잔류농약 검출비율은 2007년 11.2%, 2008년 8.5%, 2009년 12.0%로 나타났으며, 잔류허용기준초과비율은 2007년 4.6%, 2008년 2.8%, 2009년 2.1%로 감소하는 경향을 나타내었다. 농약 잔류허용기준을 초과한 농약성분은 각각 2007년 43종, 2008년 30종, 2009년 36종이었으며, 이 중 2007년에는 azoxystrobin이 71회, 2008년에는 procymidone이 29회, 2009년에는 endosulfan이 24회로 가장 많았다. 3년 동안 연도별로 10건 이상 분석한 채소류의 시료수 대비 농약 잔류허용기준 초과비율은 겨자채가 가장 높게 나타났다. 검출빈도가 높은 농약성분에 대해 연도별 농약 잔류량을 비교한 결과 diazinon, endosulfan, paclobutrazol, procymidone 검출량이 통계적으로 유의한 차이가 있는 것으로 나타났다.
현재 우리나라 호박에 등록되어 사용하고 있는 살균제인 bifenthrin과 imidacloprid를 시설재배지에 살포한 후 생물학적 소실곡선식을 이용하여 수확 전 약제살포 후 경과일수별 잔류량을 예측하였다. 두 시험 농약의 검출한계는 $0.005\;mg;kg^{-1}$이었고, 분석법의 회수율은 bifenthrin와 imidacloprid에서 각각 100.87-104.31%, 79.71-92.54%이었다. 시험농약의 반감기는 기준량 처리구에서 bifenthrin과 imidacloprid에서 각각 1.8일, 1.5일 이었고, 배랑 처리구에서는 각각 2.9일, 2.5일 이었다. 시험농약의 약제 살포직후 농도는 잔류허용기준 미만이었으며, 수확예정일의 잔류량으로 산출한 시험농약의 ADI 대비 EDI의 비율은 기준량과 배량 처리구에서 모두 0.6% 미만으로 안전한 것으로 평가되었다.
입제농약(粒劑農藥)의 제제방법(製劑方法)에 따른 화학적(化學的) 특성(特性)과 병해충 방제효과를 비교(比較)하기 위하여 습식법(濕式法)과 피복법(被覆法)으로 제조(製造)한 probenazole + carbofuran(6%+3%)입제(粒劑)를 공시약제供試藥劑)로 하여 실내(室內) 및 포장시험(圃場試驗)을 실시(實施)하였던바 다음과 같은 결과(結果)를 얻었다. 1. 피복법(被覆法)에 의한 입제(粒劑)는 습식법(濕式法)에 의한 입제(粒劑)보다 주성분(主成分)의 경시안정성(經時安定性)이 양호(良好)하였으며 수중(水中) 주성분(主成分) 용출속도(溶出速度)도 완만(緩慢)하였다. 2. 약제처리초기(藥劑處理初期)의 추청(秋晴)벼 지상부중(地上部中) 농약잔류(農藥殘留) 농도(濃度)는 습동법(濕東法)에 의한 입제(粒劑)가 피복법(被覆法)에서 보다 높게 유지(維持)되었으나, 약제처리(藥劑處理) 8일후(日後)에는 반대(反對)의 경향(傾向)을 나타냈다. 3. 도열병(稻熱病)의 방제효과는 입제(粒劑)의 제제방법조간(製劑方法間)에 큰 차이(差異)가 없었으나, 벼멸구의 방제효과는 피복법(被覆法)에 의한 입제(粒劑)가 우수(優秀)하였다. 4. 피복법(被覆法)에 의한 probenazole+carbofuran 입제(粒劑)의 생산비(生産費)는 습식법(濕式法)의 경우(境遇)보다 약(約) 6%의 절감(節減) 효과가 있었다.
인삼 및 가공품 중 azoxystrobin의 잔류특성 및 가공계수를 산출하기 위하여 재배중인 4년근 수삼에 2년간 안전사용기준에 따라 시험농약을 살포한 후, 각각 4년근과 5년근을 수확하였다. 인삼은 (주)한국인삼공사의 공인된 방법에 따라 건삼과 홍삼을 제조한 후 건삼 및 홍삼의 물농축액과 알코올농축액을 제조하였다. 수삼과 가공품 중 시험농약의 검출한계는 각각 0.001과 0.002 mg/kg이었으며, 정량한계는 각각 0.003과 0.007 mg/kg이었다. 분석법의 회수율은 69.3-114.8%이었으며, 인삼 중 최대잔류량은 수삼 0.025, 가공품 0.118 mg/kg이었다. 4년근 수삼 중 시험농약의 잔류량을 기준으로 산출한 가공품의 가공계수는 1.85-3.17의 범위였으며, 5년근의 경우 2.48-5.84의 범위이었다.
본 연구는 매실 재배 중 사용되는 살균제인 azoxystrobin과 difenoconazole의 잔류특성을 알아보고 생산단계 잔류허용기준(Pre-Harvest Residue Limit, PHRL) 설정을 통하여 생산단계에서 합리적인 잔류농약 관리기준을 마련하기 위해 수행되었다. 먼저 두 살균제는 안전사용기준 농도로 희석하여 1회 살포와, 동일한 농도로 희석하여 7일 간격 3회 살포 구간으로 나누어 살포 후 0, 1, 2, 4, 6, 8, 10, 12, 14일에 시료를 채취하여 분석에 사용하였다. 매실 중 azoxystrobin과 difenoconazole은 QuEChERS 방법으로 추출하고 $NH_2$ SPE cartridge를 이용하여 정제한 후 HPLC/DAD와 GLC/ECD로 각각 분석하였다. Azoxystrobin과 difenoconazole의 정량분석한계(Method Quantitative Limit, MQL)는 0.03 mg $kg^{-1}$과 0.006 mg $kg^{-1}$으로 나타났다. Azoxystrobin의 회수율은 0.3 및 1.5 mg $kg^{-1}$ 수준에서 각각 $93.2{\pm}2.49%$, $85.5{\pm}1.97%$이었으며, difenoconazole의 회수율은 0.06 및 0.3 mg $kg^{-1}$ 수준에서 각각 $100.8{\pm}6.74%$, $87.6{\pm}9.92%$이었다. 매실에서 생물학적 반감기는 기준량 1회 처리와 기준량 7일 간격 3회 처리에서 azoxystrobin은 각각 5.9일과 5.2일, difenoconazole은 9.3일과 8.0일로 나타났다. 잔류회귀 감소식을 이용하여 생산단계 잔류허용기준을 설정한다면 수확 10일전 azoxystrobin은 5.32 mg $kg^{-1}$, difenoconazole은 1.64 mg $kg^{-1}$ 이하로 잔류할 때 수확 시 잔류농도가 잔류허용기준(Maximum Residue Limit, MRL) 이하로 잔류할 것으로 기대된다.
환경오염 우려 농약의 수계 유출 영향평가를 위한 기본 자료로서 하천수 중 농약의 잔류실태와 유출양상을 파악하기 위하여 금강, 만경강 및 동진강의 하천수 중 농약의 잔류 변화를 일 년간 추적 조사하였다. 내분비계장애 추정농약 및 8,90년대에 실시한 국내 하천수 대상 농약 잔류조사에서 검출된 바 있는 성분 등 환경 잔류문제로 관심의 대상이 되고 있는 농약성분 및 대사물을 분석대상으로 선정하였다. 금강 만경강 및 동진강 본류 및 지천 개소를 대상으로 2-11월까지 월 평균 1회, 농약 사용 성수기인 5-8월 사이에는 월2회씩 채취하였다. 분석결과 살균제 성분으로는 carbendazim과 hexaconazole 등 6종이 검출되었으며, 검출빈도는 0.3-50.9% 범위이었고 검출농도는 $0.1-4.7{\mu}g/L$ 수준이었다. 특히 도열병 약제인 isoprothiolane과 iprobenfos의 검출양상은 장소와 시기 면에서 매우 광범위하였으나 잔류 수준은 그리 높지 않았다. 살충제 성분으로는 endosulfan 등 16종이 검출되었으며 검출빈도는 0.3-32.5% 범위이었고 검출농도는 $0.01-2.8{\mu}g/L$ 수준이었다. 그 중 endosulfan은 28개 지점에서 검출되어 매우 광범위한 오염양상을 나타내었다. 따라서 isoprothiolane과 iprobenfos, endosulfan의 경우는 사용 시기를 경과하여서도 지속적으로 검출되므로 수계환경으로의 유입경로와 유입 후의 행적에 대한 추가적인 검토가 필요할 것으로 생각된다. 제초제 성분으로는 alachlor등 9종이 검출되었으며 검출빈도는 0.8-22.9% 범위이었고 검출농도는 $0.01-9.07{\mu}g/L$ 수준이었다. Molinat는 4개의 지천에서는 일시적으로 WHO의 권고지침 $7{\mu}g/L$을 상회하는 잔류농도를 나타내어 배출수로에서 부터 대하천에 이르기까지의 이동경로 단계별로 정밀한 농도변화 추적이 필요할 것으로 판단되었다. 대부분의 검출 농약이 수도용이었으며 검출시기가 농약의 사용시기와 대체적으로 일치하는 경향이었고 잔류수준은 대체적으로 낮은 편이었다.
영농지역에서 비점오염원인 농약의 살포가 수질환경에 미치는 영향과 유출량을 평가 하였다. 충북 괴산군 괴산읍 능촌리 일대 폐쇄권역에서 소수계내 물 중 잔류농약은 20종의 성분이 검출되었으며, 살균제 4종, 살충제 10종, 제초제 6종이었고, 검출범위는 0.008${\sim}$7.59 ppb 수준으로 배출수 기준보다 훨씬 못 미치는 수준이었다. 대하천 유입전 소수계 물 중 시기별 잔류농약 성분은 살균제가 5${\sim}$8월, 살충제는 7${\sim}$8월 및 제초제는 5${\sim}$7월에 주로 검출되었고, 밭에 사용하는 농약보다 수도용 농약이 검출 빈도가 높았다. 또한 강우강도가 높을 때는 밭토양의 토사 유출로 밭에 사용하는 농약이 상대적으로 높게 검출되었다. 작물 재배조건별 검출된 잔류농약성분은 고추밭 토양 6종, 과수원 토양 4종, 참깨밭 토양 3종 및 논토양 5종으로 총 13종이 검출되었으며, 검출 범위는 0.001${\sim}$0.109 ppm 수준이었다. 공주시 정암면 고성리 영농지역의 소수계내 물 중 농약잔류성분은 13종(살균제2, 살충제6, 제초제5)의 성분이 검출되었으며 검출범위는 0.01${\sim}$7.21ppb 수준으로 잠정 배출수 기준보다 못 미치는 수준이었다. 농약 종류별 검출양상은 살균제는 5${\sim}$8월, 살충제는 7${\sim}$8월, 제초제는 5${\sim}$6월에 주로 검출되었으며 강우시간별 물 중 농약잔류량은 강우시작 3${\sim}$5시간에 최고농도가 검출되었고 수도용 농약의 검출 빈도가 높았다.
국내 유망 수출 식품 중 잔류농약으로 인하여 수출 장애가 있는 식품을 대상으로 문제가 되는 농약에 대해 CAC 및 수출국의 농약잔류 허용기준 제안을 위한 작물잔류 시험을 수행하였다. 대상 작물은 수출용 단감이었고, difenoconazole과 thiamethoxam을 대상으로 시험을 수행하였다. Difenoconazole의 잔류량 범위는 0.2~0.56 mg/kg였고, thiamethoxam의 잔류량 범위는 0.08~0.28 mg/kg으로 두 약제 모두 수확 1일차 시료부터 MRL 농도 이하로 잔류량이 감소하였다. 따라서 안전사용기준에 따라 약제를 살포하고 수확한다면 국내에 설정된 MRL 기준을 충분히 만족시키는 것으로 확인되었다. Difenoconazole의 각 포장별 반감기는 각각 13.6, 19.4, 16.3일 이었고, thiamethoxam의 각 포장별 반감기는 각각 10.0, 15.3, 14.0일 이었다. Clothianidin의 잔류농도는 1개 지역에서 14, 28일 시료에서 검출되었으나, 농도는 0.03 mg/kg 이하였다.
토마토 중 fluquinconazole과 flusilazole의 온실 재배 및 가공과정 중 소실을 구명하기 위하여 온실에서 재배 중인 토마토에 시험농약(fluquinconazole+flusilazole 8.5(7+1.5)% 액상수화제)을 안전사용기준에 준하여 살포한 후 경시적인 잔류량 변화 시험을 위해서는 최종 약제 살포 당일, 1, 3, 5, 7일차에, 가공시험을 위해서는 최종 약제 살포 후 5일차에 시료를 채취하였으며, 가공과정 중 잔류량 변화를 시험하기 위하여 토마토를 퓨레와 주스로 가공하였다. 토마토와 가공품 중 fluquinconazole과 flusilazole의 정량한계는 모두 0.005 mg/kg이었으며, 회수율은 74.8-97.5%이었다. 온실조건에서 토마토 중 fluquinconazole과 flusilazole의 생물학적 반감기는 각각 5.2와 6.4일이었다. 가공에 따른 토마토 및 가공품 중 fluquinconazole과 flusilazole의 평균 잔류수준은 물로 세척 후는 각각 37.34와 79.53%, 끓인 후 여과액에는 각각 8.95와 28.75%, 퓨레에는 3.58과 14.66%, 주스에는 3.34와 13.52%이었다. 이 결과로 미루어 볼 때 토마토 중 fluquinconazole과 flusilazole은 주로 세척과 끓임에 의해 제거되는 것으로 판단되었다.
본 연구는 최근 증가하고 있는 시설 내 수출 파프리카 재배에서 급증하는 외래해충과 병해충의 방제를 위해 사용되고 있는 농약의 안전사용과 잔류 저감을 위한 연구의 일환으로 실시했다. 침투성 살균제인 boscalid와 pyraclostrobin의 주성분 함량이 각각 47%와 18.8% 인 단제와 두 약제의 주성분 농도가 13.6%와 6.8%가 혼합된 합제를 기준량 및 배량이 되게 살포하여 계절별(3월과 6월)로 수확 전 18일부터 1일전까지 생산단계 농약 잔류분석을 통해 생물학적 반감기를 구하고, 열매와 잎에서의 살포 후 농약의 분포 비를 구하였다. Boscalid와 pyraclostrobin의 3월과 6월 살포한 농약의 반감기는 정량 처리 시 합제에서 boscalid의 경우 5.0일과 17.3일, 단제 처리구에서는 19.8일과 16.3일로 나타났고, pyraclostrobin은 합제 처리구에서 13.9일과 13.1일 이었고, 단제 처리구에서는 14.4일과 20.1일 이었다. 6월 처리구는 3월에 비해서 전체적으로 잔류량 검출이 합제의 경우 다소 낮았지만 단제 처리구의 경우 3월의 반 정도로 낮게 검출되었다. 배량 처리구간에서는 농약의 잔류는 두 농약 공통으로 안전사용기간 내 MRL을 초과하여 검출되는 경우가 많았고 특히 3월 처리구간이 6월에 비해 전 처리 기간 내 잔류량 감소가 거의 없거나, 더욱 높게 검출되었다. 열매와 잎에서의 농약의 분배 비율을 조사한 결과 두 농약이 적게는 20배에서 높게는 200배 정도 잎에서 생산단계 전 기간 동안 10-40 ${\mu}g\;g^{-1}$ 수준으로 유지되었다. 이 같이 합제는 주성분 함량과 최종살포 농도가 단제에 비해 낮으므로 열매에서의 잔류 저감을 도모할 수 있었고, 잎에서의 두 살균제의 잔류 수준과 지속기간이 병 발생을 억제할 수 있을 것으로 예상된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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