Proceedings of the Korean Magnetic Resonance Society Conference
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2002.08a
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pp.72-72
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2002
In most traditional sorption study in environmental conditions, experimental sorption data have been measured and interpreted by empirical ways such as partition coefficient and sorption isotherms. A mechanistic understanding of heavy metal interactions with various minerals (metal oxides, clay minerals) in aqueous medium is required to describe the behavior of radioactive metal ions in the environment. Various spectroscopic methods provide direct or indirect information on sorption mechanisms involved. We applied EPR (Electron Paramagnetic Resonance) spectroscopy to investigate the nature of metal ion sorption at water/mineral interfaces using Cu(II) as a spin probe. The major sorbed species and their motional state was identified by their EPR spectra. They showed distinct signals due to their strength of binding, local structure and motional state. The EPR results together with macroscopic sorption data show that sorption involved at least three different mechanisms depending on chemical environments (1).
ZnGa2O4: Mn phosphors were prepared by a new chemical process, and their photoluminescence and electron paramagnetic resonance characteristics were investigated. The chemical method showed a low temperature formation of phosphors and a rod-type shape of particles. The strong ultraviolet emission was observed in the undoped ZnGa2O4 phosphor, while strong green emission in the Mn2+-activated ZnGa2O4 phosphor. The green emission intensity of the phosphor prepared by the chemical method was much stronger than that prepared by the conventional method. This difference with preparation methods was interpreted as due to the difference in the distribution of Mn2+ in the host lattice. From EPR results, it was explained that the line intensity of the undoped ZnGa2O4 is associated with the electrical conductivity of this material and the concentration quenching of green luminescence of ZnGa2O4: Mn at higher Mn2+ concentration is attributed to the coupling by exchange interaction between Mn2+ ions.
It is well kown that the side-jump effect, originated from the spin-orbit scatterring of the transport electrons at the site of spin-orbit scatterers, is the reason for the anomalus Hall resistivity which is proportional to the magnetization. Our recent magnetization study implied that abundant ferromagnetic Fe clusters made of for Fe ions dominate the temperature and field dependence of magnetization at high field and low temperature regime for a paramagnetic $Fe_{0.33}Zr_{0.67}$ alloy. We measured the Hall resistivity of this alloy and observed that the Hall resistivity followed the M-H cure at low temperature, and the Hall coefficients at moderate temperatures were proportional to the magnetic susceptibility. We explain the behavior of Hall resistivity with the change of field and temperature in terms of side-jump effect.
To understand the electronic structure of $[NiS_4]^-$ complex ions, two complexes with such $[NiS_4]^-$ core, $FcCH=CHPymCH_3[Ni(dmit)_2]$ (Pym = pyridinium, $dmit^{2-}$ = 2-thioxo-1,3-dithiole-4,5-dithiolate) and $FcCH=CHPymCH_3[Ni(dddt)_2]{\cdot}{\frac{1}{2}}H_2O$ ($dddt^{2-}=5,6-dihydro-1,4-dithiin-2,3-dithiolato$), were synthesized to be characterized by X-ray crystallography, single crystal electron paramagnetic resonance (EPR) and density functional theory (DFT) calculation. Powder EPR spectra show narrow g-anisotropy but the anisotropy is bigger in $[Ni(dmit)_2]^-$ than in $[Ni(dddt)_2]^-$, indicating bigger spin density in Ni(III) d-orbital of $[Ni(dmit)_2]^-$ than in $[Ni(dddt)_2]^-$, which is consistent to DFT results. EPR studies of the crystals of the complexes surprisingly suggest that the $g_y$-axis of $[Ni(dddt)_2]^-$ is approximately on or perpendicular to the $[NiS_4]^-$ plane while the $g_y$-axis of $[Ni(dmit)_2]^-$ is on the plane, though DFT study of the complexes of this study and previously reported $[NiS_4]^-$ complexes indicate that the $g_y$-axis is on the $[NiS_4]^-$ plane.
The magnetic and other physical characteristics of $Mn_xSi_{1-x}Te$ have been investigated by electron magnetic resonance (EMR), X-ray diffraction (XRD) and other experiments. $Mn_xSi_{1-x}Te$ is found to have corundum structure for manganese contents up to 10% and also to be ferromagnetic for temperatures below 80 K. While ferromagnetic resonance signal coexists with the usual paramagnetic resonance signal, invariance of the g-factor inferred from the electron paramagnetic resonance signals throughout all temperature ranges clearly confirms that the manganese ions are in the electronic 3d5 state. The temperature dependence of EMR line-width is the same as other diluted magnetic semiconductors. From the EMR signals relaxation times $T_2$ and $T_1$ of $Mn_xSi_{1-x}Te$ compounds are estimated to be about $4.4{\times}10^{-10}s$ and $9.3{\times}10^{-8}s$ respectively and are found to vary slightly with temperature or composition change. Exchange narrowing of the EMR line-width becomes dominant for the sample in which the substitution ratio, x = 30%. For one sample, in which x = 0.5%, spin glass-like behavior is indicated by EMR signals for temperatures lower than 60 K. This behavior may authentic for samples within a certain range of x.
In order to investigate the magnetic properties of Eu ions in the single crystal $MnF_2$, the temperature dependent magnetic susceptibilities of the antiferromagnetic $MnF_2$ and the single crystal $MnF_2$(1.5% $EuF_3$) with the rutile structures were measured in the temperature range from 4K to 300K. The detailed analysis of the measured susceptibilities showed that the magnetic susceptibility by the doping of the small amount $EuF_3$ in the antiferromagnetic single crystal $MnF_2$ follows the antiferromagnetic Curie-Weiss law with the negative paramagnetic Curie temperature similarly as in $MnF_2$. It was also found that Eu ion has +3 valence. This solves the long standing discrepancy on this problem.
The Mossbauer spectra of the $Ni_{1-x}Cd_xFeAlO_4$ system were investigated with the Cd content x at room temperature. The spectra of the samples exhibit various patterns as follows 1) superparmagnetic relaxation for 0$\leq$x$\leq$0.2, 2) ferrimagnetic sextet for 0.3$\leq$x$\leq$0.5, 3) ferromagnetic relaxation for x=0.6, 0.7, 4) paramagnetic doublet for 0.8$\leq$x$\leq$1, with the Cd content x. In the samples with x values from 0 to 0.2, the substituted $Cd^{2+}$ ions transfer the $Al^{3+}$ ions from A-site to B-site mainly. The superparamagnetic relaxation effect and the ferromagnetic relaxation effect are derived from the $Al^{3+}$, $Cd^{2+}$ respectively. The magnetic structure of the $Ni_{1-x}Cd_xFeAlO_4$ system was explained by the Yafet-Kittel model.
Proceedings of the Korean Magnetic Resonance Society Conference
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2002.08a
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pp.70-71
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2002
Exchange-coupled cluster of transition-metal ions are relevant to many different scientific areas, ranging from chemistry to solid-state physics, biology, material science and has been the subject of much research in recent years(1,2). Single crystal EPR spectroscopy works as a very effective tool for the measurement of J values for small exchange interactions. This makes EPR technique very suitable for detection of weak exchange coupling transmitted over long distances via extended atomic and melecular bridges. Large polyoxometallates (3) may provide ideal structural environments for the study of interactions between paramagnetic ions. The detailed nature of magnetic interaction (positive sign and magnitude of J~0.006 $cm^{-1}$ /) was clearly determined for di-copper(II) system by single crystal EPR spectroscopy (4). The single-triplet (S-T) transitions are forbidden by different symmetries of the wave functions. However, when the singlet ground state is mixed into triplet states, the S-T transitions can be allowed and observed as weak lines. These weak S-T lines are positioned symmetrically with respect to the main transitions in the distance equals to 2J from the center of the spectrum. This lines allow one to determine the J-value with very high accuracy when │J│ < hv 0.32 $cm^{-1}$ /. Unfortunately, the S-T transitions in the single crystal were detected by EPR method only in a few complexes until now. We have measured single-triplet transition lines for several magnetically coupled cluster systems and determined their J values accurately. The temperature dependency of J was studied by monitoring the changes in S-T.
JSTS:Journal of Semiconductor Technology and Science
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v.4
no.4
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pp.312-317
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2004
High dose ($3{\times}10^{16}cm^{-2}$) implantation of Fe or Ni ions into bulk, single-crystal ZnO substrates was carried out at substrate temperature of ${\sim}350^{\circ}C$ to avoid amorphization of the implanted region. The samples were subsequently annealed at $700^{\circ}C$ to repair some of the residual implant damage. X-Ray Diffraction did not show any evidence of secondary phase formation in the ZnO. The Ni implanted samples remained paramagnetic but the Fe-implanted ZnO showed evidence of ferromagnetism with an approximate Curie temperature of ${\sim}$240K. Preliminary X-Ray Photoelectron Spectroscopy measurements showed the Fe to be ill the 2+ oxidation state. The earrler density in the implanted region still appears to be too low to support carrier-meditated origin of the ferromagnetism and formation of bound magnetic polarons may be one potential explanation for the observed magnetic properties, No evidence of the Anomalous Hall Effect could be found in the Fe-implanted ZnO, but its transport properties were dominated by the conventional or ordinary Hall effect.
Current interest in the regioselective N-functionalization of tetraazacycloalkanes (cyclen and cyclam) stems mainly from their complexes with radioactive metals for applications in diagnostic ($^{64}Cu,\;^{111}In,\;^{67}Ga$) and therapeutic ($^{90}Y$) medicine, and with paramagnetic ions for magnetic resonance imaging ($Gd^{+3}$). Selective methods for the N-substitution of cyclen and cyclam is a crucial step in most syntheses of cyclen and cyclam-based radiometal complexes and bifunctional chelating agents. In addition, mixing different pendent groups to give hetero-substituted cyclen derivatives would be advantageous in many applications for fine-tuning the compound's physical properties. So far, numerous approaches for the regioselective N-substitution of tetraazacycloalkanes and more specifically cyclen and cyclam are reported. Unfortunately, none of them are general and every strategy has its own strong points and drawbacks. Herein, we categorize numerous regioselective N-alkylation methods into three strategies, such as 1) direct substitution of the macrocycle, 2) introductiou of the functional groups prior to cyclization, and 3) protection/iunclionallrationideproteclion. Our discussion is also split into the methods of mono- and tri-functionalization and di-functionalizataion based on number of substituents. At the end, we describe new trials for the new macrocycles which iorm more stable metal complexes with various radiometals, and briefly mention the commercially available tetraazacycloalkanes which are used for the biconjugation of biomolecules.
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