망간황화물이 NO의 선택적 촉매 환원에 미치는 영향을 반응성 및 속도론적평가와 TPR(Temperature Programmed Reduction), TGA분석을 통하여 고찰하였다. 망간산화물은 $200^{\circ}C$ 이하의 저온에서 우수한 질소산화물 전환을 보였으나, 망간황화물의 경우 황화정도에 따라 질소산화물 전환은 고온으로 전이하였다. 또한 질소산화물 전환율도 황화정도에 따라 감소하였다. TPR 실험결과 망간산화물들은 $160^{\circ}C$ 이하의 낮은 온도에서 환원이 시작되었으나 망간황화물은 $280^{\circ}C$ 이상의 온도에서 환원이 시작되었다. TPR 실험을 통한 환원 시작온도는 촉매의SCR 시작 온도와 관련이 있는 것으로 판단된다. 망간황화물의 활성화에너지는 다른 촉매에 비해 낮게 나타났으나 pre-exponential 상수 크기가 다른 촉매에 비해 1/1000배 만큼 작아 NO에 대한 활성이 낮게 나타났다. 천연망간광석은 함유된 다양한 금속산화물의 영향으로 순수한 망간산화물보다 낮은 온도에서 재생되었다.
미래의 유망 자원으로 주목받고 있는 망가니즈단괴는 태평양이나 인도양의 심해저뿐만 아니라 북극해에서도 여러 곳에서 발견되고 있다. 망가니즈단괴는 성장과정에 따라 외형, 내부조직, 화학조성 및 광물조성 등 여러 가지 특성이 달라진다. 망가니즈단괴의 성장과정에 따른 내부조직과 화학조성은 다양한 연구를 통해 비교적 잘 알려져 있으나, 정량적인 광물조성은 분명하게 밝혀진 바가 없다. 망가니즈단괴를 구성하는 산화망가니즈광물들은 입자가 매우 작고 결정도가 낮기 때문에, 정량적인 분석이 어려워 전체 시료에 대한 정성적인 결과만이 보고되고 있다. 이번 연구에서는 북극 동시베리아해 망가니즈단괴의 내부조직을 관찰하고, 조직에 따른 광물조성의 변화를 알아보았으며, X선회절분석 그래프의 피크 면적비를 이용하여 망가니즈단괴를 구성하는 3가지 주요한 산화망가니즈광물 즉, 토도로카이트, 부서라이트, 버네사이트의 반정량 분석을 시도하였다. 동시베리아해 망가니즈단괴는 버네사이트, 부서라이트, 토도로카이트 순으로 함량비가 감소하며, 내부조직과는 뚜렷한 연관성을 나타내지 않았다. 그러나 단괴 내부에서 표면으로 갈수록 토도로카이트의 함량이 감소하는 경향을 나타내는데, 그 이유는 초기 침전 이후의 재결정작용 또는 단괴 내외부의 성장 속도 차이에 의한 것으로 간주된다. 피크 면적비를 이용한 산화망가니즈광물의 반정량분석은 단괴 내부에서의 광물조성 차이를 비교하는데에 좋은 방법으로 여겨지므로, 앞으로 망가니즈단괴의 광물학적 연구에 있어 유용하게 이용될 수 있을 것으로 기대된다.
Manganese nodules were recovered within the deep subseafloor sediments (118.22 mbsf) at Site U1371 during International Ocean Discovery Program (IODP) expedition 329 from the South Pacific Gyre (SPG). Because most manganese nodules exist on the seabed surface, nodules present in deep sediments are uncommon. Therefore, the growth origin of manganese nodules was identified through mineralogical and geochemical analyses. The manganese nodule was divided into the concentric layer outside the manganese region and the inner part of the phosphatized region consisting of manganese oxide minerals and carbonate fluorapatite (CFA) minerals, respectively. The two-dimensional element distribution analysis of Mn, Co, Ni, Sr and Cu, Zn with low Mn/Fe ratio confirmed that manganese nodules were formed predominantly by a hydrogenetic process and a biogenic process in certain manganese layers. As a result, the manganese nodule was continuously precipitated in SPG environments of oligotrophic open paleoocean conditions and rapidly buried with siliceous ooze sediments when the SPG changed to a eutrophic environment. It has been confirmed that manganese nodules found within deep subseafloor sediments could be used as a new proxy for the reconstruction of paleooceanographic conditions.
This study evaluated the SO2 adsorption characteristics using a continous moving bed system. Natural manganese oxide (NMO) reaction condition such as L/D the starting time of the NMO feed, feed rate, and flow rate of simulated flue gas, and NMO size were tested. The results showed that optimum L/D was 1.0 in this moving bed system. The higher the feeding rate was the higher the SO2 removal efficiency was and the higher the flow rate of simulated flue gas was the shorter the time to reach the euqilibirum concentration was. The final SO2 con-centration when it reaches the equilibrium concentration was not affected by the starting time of the NMO feed.
북극해 망간단괴는 카라해, 바렌츠해 등에서 발견되었지만, 광물조성과 화학조성에 대해서는 정확하게 조사된 바가 없다. 이번 연구에서는 Arctic Expedition ARA07C 탐사를 통해 동시베리아 북부 해역에서 획득한 망간단괴에 대하여, 광물학적 및 지구화학적 특성을 파악하고, 이를 통하여 그 성인에 대하여 추정하였다. 망간단괴를 구성하는 주된 산화망간광물은 부서라이트, 버네사이트, 버나다이트 등이다. 망간단괴는 대체로 방사상대와 괴상대 조직을 나타내며, 층상대는 제한적으로 발달한다. 동시베리아해 망간단괴의 주요한 특징인 방사상대에는 주로 첨-구상조직이 발달한다. 동시베리아해 망간단괴는 태평양이나 인도양에서 산출되는 망간단괴에 비하여 Mn은 풍부하지만 Fe의 함량은 매우 부족하다. 단괴 외곽과 내부, 또는 미세조직에 따른 화학성분의 차이는 거의 없었다. 미세조직 간의 화학적 성분 차이가 거의 나타나지 않기 때문에 단괴는 성장하는 동안 하나의 성인을 가질 가능성이 크며, $Mn-Fe-(Cu+Ni+Co){\times}10$ 삼각도표에서 모두 속성기원을 지시한다. 북극해로 유입되는 대부분의 Mn은 강 또는 연안 침식에 의해 비롯되며, 이들 대부분이 북극해에 갇혀져 있기 때문에 동시베리아해 망간단괴에서 특징적으로 높은 Mn 함량을 나타내는 것으로 판단된다.
본 연구에서는 다환방형족화합물의 하나인 phenanthrene를 이용하여 천연망간산화물에 흡착/탈착되는 특성을 평가하였다. 토양, 퇴적물이나 수체에 다양한 오염물이 동시에 존재하는 경우를 고려하여 페놀계 오염물이 있는 경우, 다환 방형족화합물의 흡탈착에 미치는 영향을 조사하였다. 망간산화물에 의하여 4-클로로페놀은 효과적으로 산화되었으며 반응산물은 고분자화(휴믹화) 되는 경향을 나타내었다. 4-클로로페놀이 분해됨에 따라 망간산화물 표면에 흡착되는 phenanthrene의 양은 급격히 증가하였다. 또한, 4-클로로페놀이 존재하는 경우 흡착된 phenanthrene의 탈착에 대한 저항성은 4-클로로페놀 농도가 증가할수록 강하게 나타남으로써 고분자화된 4-클로로페놀 반응산물에 phenanthrene이 강하게 흡착되어 있다는 결과를 도출하였다. 결과적으로 망간산화물은 페놀계 오염물과 다환방향족화합물을 동시에 처리하는데 효과적으로 사용될 수 있음을 보여주었다.
유라시아 대륙 주변부 북극해의 천해에서도 태평양이나 인도양의 심해저에서와 같이 많은 망가니즈단괴가 발견되고 있지만, 이에 관한 자세한 연구는 많이 수행되고 있지 않다. 아라온호의 북극해 탐사를 통하여 동시베리아해에서 채취한 망가니즈단괴는 Mn/Fe 비가 매우 높아 Mn 자원으로서의 가능성이 매우 크다. 이번 연구에서는 북극 동시베리아해에서 산출되는 망가니즈단괴 중 약 7%를 차지하는 비구형 단괴를 외부형태에 따라 구분하고, 크기와 무게, 내부조직을 관찰하였으며, X선회절분석 그래프의 피크 면적비를 이용한 산화망가니즈광물의 반정량 분석과 지화학분석을 실시하여, 그 결과를 구형 단괴와 비교하였다. 비구형 망가니즈단괴는 외부형태에 따라 5가지로 구분되며, 타원체형, 판상형과 불규칙형이 대부분을 차지하며, 장경과 무게는 비례하는 경향이 있다. 비구형 단괴는 모두 핵을 가지며, 핵 성분은 이질 퇴적물이 주를 이룬다. 산화망 가니즈광물의 평균 함량은 버네사이트, 부서라이트, 토도로카이트 순으로 감소하며, 함량비는 외부형태, 내부조직이나 핵 성분과는 상관관계가 없지만, 단괴의 내부에서 외부로 갈수록 토도로카이트와 부서라이트는 감소하고, 버네사이트가 증가하는 경향이 있다. 북극해의 다른 천해는 물론 태평양이나 인도양의 심해저의 단괴에 비하여 Mn 함량이 많고, Mn/Fe 비가 높다. 비구형 단괴는 구형 단괴에 비하여 크기가 크고 무겁고, Mn 함량이 적고 Mn/Fe 비는 낮지만, 광물조성이나 내부조직에서는 큰 차이가 없다. 동시베리아해에서 채취된 모든 망간단괴는 Mn/Fe 비가 5 이상으로 높으므로 대부분 속성작용에 의하여 형성된 것으로 여겨진다.
층상구조를 갖는 망간산화물에서 결정성과 구조적 안정도 간의 관계에 대해 조사하였다. 좋은 결정성을 갖는 망간산화물은 고상합성법-이온교환법을 이용하여 합성하였으며, 나노결정 망간산화물은 실온에서의 Chimie-Douce 반응을 통해 얻어졌다. 마이크로 라만 분광과 X선 흡수분광 결과는 결정성에 상관없이 이들 화합물에 존재하는 망간이온이 공통적으로 층상구조의 팔면체 자리에 안정화되어 있음을 보여준다. 미분전하용량 분석 결과는 나노결정 화합물의 층상구조가 전기화학적 충방전 과정 동안 안정하다는 사실을 보여주며, 이와는 대조적으로 좋은 결정성을 갖는 층상구조 화합물의 경우 현저한 구조변화를 겪는다는 사실을 보여준다. 마이크로 라만 분광 결과는 이러한 구조전이가 층상 구조로부터 스핀넬 타입 구조로의 변화에 해당함을 보여준다. 위 실험 결과로부터 나노결정성이 층상구조의 안정도를 향상시킨다는 결론을 얻을 수 있었다.
Two oxidation states of chromium commonly occur in natural soil/water systems, Cr(III) and Cr(VI). The oxidized form, Cr(VI), exists as the chromate ion and is more mobile and toxic than Cr(III). Therefore oxidation of Cr(III) by various Mn-oxides in natural systems is a very important environmental concern. Organic substances can inhibit the Cr(III) oxidation by binding, Cr(III) strongly and also by dissolving Mn-oxides. Most of Cr(III) oxidation studies were carried out using in vitro systems without organic substances which exist in natural soil/water systems. In this study effect of organic acids - oxalate and pyruvate - on Cr(III) oxidation by $birnessite({\delta}-MnO_2)$ was examined. The two organic acids significantly inhibited Cr(III) oxidation by birnessite. Oxalate showed more significant inhibition than pyruvate. As solution pH was lowered in the range of 3.0 to 5.0, the Cr(III) oxidation was more strongly depressed. Addition of more organic acids reduced the Cr(III) oxidation mare extensively. Different inhibition effects by the organic acids could be due to their ability of reductive dissolution of Mn-oxides and/or Cr(III) binding. Organic acids dissolved Mn-oxide during the Cr(III) oxidation by the oxide, Dissolution by oxalic acid was much greater than that by pyruvate, and the dissolution was more extensive at lower pH. Inhibition of Cr(III) oxidation was parallel to the dissolution of Mn-oxide by organic acids. Although the effect of Cr(III) binding by organic acids on Cr(III) oxidation is not known yet, Mn-oxide dissolution by organic acids could be a main reason for the inhibition of Cr(III) oxidation by Mn-oxide in presence of organic acids. Thus oxidation of Cr(III) to Cr(VI) by various Mn-oxides in natural systems could be much less than the oxidation estimated by in vitro studies with only Cr(III) and Mn-oxides.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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