To remove tar and produce environment-friendly $H_2$, one of the promising routes is the sorption-enhanced steam reforming (SESR) process, in which the $CO_2$ sorbent is a key element. We prepared the $CO_2$ sorbents with $Ca_{12}Al_{14}O_{33}$ as carrier with various methods. Their characterizations were examined, and the sample prepared by solgel (SG) method showed the strongest CaO and $Ca_{12}Al_{14}O_{33}$ phases and the most excellent pore structure among all the samples. Then, a thermogravimetric experiment was conducted, and the results showed that the sample prepared by sol-gel (SG) method had the best $CO_2$ adsorption capacity and excellent long-term cyclic stability. Finally, the sorbent was used into the steam reforming experiments of tar. Under the action of the sorbent, the reforming reaction was enhanced in-situ, with the $H_2$ yield and concentration improved obviously, and especially, $H_2$ concentration can reach over 98.85%.
Through the industrial revolution that began in the 18th century, the amount of carbon dioxide in the atmosphere increased rapidly as humans used fossil energy such as coal and oil as fuel for steam engines and factory machines. The amount of carbon dioxide emitted while producing cement, the main material of concrete used in construction, is large enough to account for 5-8% of the world's carbon dioxide emissions. In this study, Non cement-based matrix were used to reduce carbon dioxide emissions from cement production. Red mud is an industrial by-product generated in the manufacturing process of aluminum hydroxide using bauxite, and more than 120 million tons are produced worldwide. In addition, red mud is a porous material that can be physically adsorbed, and causes a photocatalytic reaction of TiO2 to remove harmful substances such as nitrogen oxide formaldehyde in the air and chemically adsorbs ammonia and hydrogen sulfide. Therefore, this study aims to examine the physical properties of the matrix by mixing red mud, an industrial by-product with good adsorption performance, into the Non cement-based matrix.
선박용 경유(황 농도 약 230 ppmw)의 황화합물 제거를 위해 산화텅스텐($WO_x$)을 실리카로 이루어진 다공성 물질인 SBA-15에 담지한 산화 촉매를 제조하였으며 산화제로 과산화수소를 이용한 산화공정과 추출 용매로 아세토니트릴을 이용한 추출공정을 통해 촉매의 산화성능을 확인하였다. XRD 및 XRF, XPS 분석과 BET 이론을 통해 제조한 촉매의 물리적 특성에 대해 조사하였다. 담지된 $WO_x$는 삼산화텅스텐($WO_3$)으로 존재하였으며 실제 담지율이 약 10 wt% 부근일 때 단일층을 형성하는 것으로 판단된다. 제조한 촉매의 산화성능을 확인한 결과, 0.1 g의 13 wt% $WO_x$/SBA-15 촉매와 과산화수소(산소/황 몰 비=10)를 도입하여 $90^{\circ}C$에서 3시간 동안 반응이 이루어졌을 때 76.3%의 가장 높은 황 제거율을 나타냈다. 연속반응 비교 실험을 통해 1회의 산화반응으로 황 화합물의 산화가 충분히 일어났음을 확인하였다. 또한 5회의 추출공정을 통해 최대 94.4%의 황 제거율을 나타냈다.
새우양식장의 저질에서 암모니아, 황화수소가스와 같은 독성물질의 용출은 수질관리에서 매우 중요하다. 그러므로 이 연구에서는 칼럼에 저질을 주입하고 저질 개선제로 활성탄, 제올라이트, 패각 그리고 철 등을 주입하여 저질로부터 용출되는 독성물질을 중심으로 수질에 미치는 영행을 평가하였다. 암모니아 질소($NO_3$)는 제올라이트와 패각을 주입한 곳에서 효과적으로 제거되었다. 제올라이트는 암모늄이온($NH_4^+$)을 이온교환으로 제거된 것으로 판단되며, 패각은 pH의 상승을 방지하여 안정하게 pH를 유지시켜 암모니아가스($NO_3$)의 농도를 낮게 유지하는 것으로 나타났다. 황화수소와 COD는 활성탄을 주입한 곳에서 효과적으로 제거되었으며 황화수소는 패각에서도 부분적으로 제거가 일어난 것으로 나타났다. 인은 활성탄, 패각, 철에서 잘 제거되었다. 새우 양식장에서는 특히, 주간에 플랑크톤의 광합성에서 의해서 pH가 상승하게 되며 이것은 암모니아가스의 농도가 높게 된다. 그러나 패각의 주입은 pH의 상승을 방지하여 암모니아가스의 농도가 높게 된다. 그러나 패각의 주입은 pH의 상승을 방지하여 암모니아가스의 농도를 낮게 유지할 수 있다는 것을 나타내고 있다.
알칼리성 산업부산물의 혼합에 따른 연안 오염퇴적물의 성상 변화를 평가하기 위해 해수 교환을 고려한 mesocosm 실험을 수행하였다. 실험시작 1개월 후 실험구의 인산인 농도는 대조구 대비 간극수와 직상수에서 각각 19.0, 0.4 mg/L 낮게 검출되었다. 이는 GCA에서 용출된 칼슘이온과 인산인의 흡착반응을 통한 간극수 내의 인 고정 및 직상수로의 용출 억제에 따른 결과로 판단된다. 실험구의 간극수 내 황화수소 농도는 5.0 mg/L로 112.5 mg/L인 대조구에 비해 매우 낮게 나타났으며, 실험구 직상수의 DO 농도는 대조구에 비해 3.47 mg/L 높게 나타났다. 이상의 결과로부터 알칼리성 산업부산물인 GCA는 연안 오염퇴적물의 개선에 효과적인 재료임을 확인하였다.
중기공성 층상화합물의 촉매 담체를 제조하고, 메탄으로부터 수소를 제조하기 위한 활성도를 평가하기 위해서 고정층 상압 유통식 반응기를 사용하여 Ru(3)/SPK와 Ru(3)/SPM 촉매상에서 메탄의 부분산화반응를 수행하였다. 또한, BET, TEM, TPR를 사용하여 촉매 및 담체의 특성을 분석하였다. 촉매 담체인 실리카 지주 $H^+-kenyaite$(SPK) 와 $H^+-magadite$(SPM)의 BET 비 표면적은 각각 $760m^2/g$와 $810m^2/g$ 이었고, 평균기공크기는 각각 3.0 nm와 2.6 nm 이었다. $N_2$-흡착등온선은 히스테리시스가 잘 발달된 IV형이었으며, TEM으로 중기공성 층상화합물이 잘 만들어졌음을 확인할 수 있었다. Ru(3)/SPK와 Ru(3)/SPM 촉매는 973 K, $CH_4/O_2=2$, $1.25{\times}10^{-5}g-Cat.hr/ml$의 반응조건에서 각각 90%, 87%의 수소의 수율를 얻을 수 있었으며, 약 60시간 까지도 높은 수소 수율을 유지하였다. Ru(3)/SPK와 Ru(3)/SPM 촉매의 TPR 피크는 각각 453K와 413K의 근방에서 비슷한 환원도를 보여주었다. 이러한 분석자료로부터 SPK와 SPM은 산화반응의 촉매 담체로서 구비조건(비 표면적, 열안정성, 평균기공크기 등)를 갖추고 있음을 알 수 있었다.
본 연구에서는 광촉매담지 실리카담체 카트리지를 장착한 광촉매반응기시스템을 활용하여 악취 가스인 황화수소 및 휘발성유기화합물(VOC)인 에탄올 및 톨루엔이 함유된 폐가스처리를 수행하고, 그 연구결과를 상용 광촉매담지 부직포필터 카트리지를 장착한 광촉매반응기시스템을 활용한 연구결과와 비교 및 평가하였다. 광촉매담지 실리카담체 카트리지를 장착한 광촉매반응기시스템의 경우는 1단계 운전에서 에탄올 및 톨루엔의 제거율은 각각 80% 및 20% 값을 계속 유지하였으나, 에탄올의 제거율은 톨루엔과 다르게 점점 떨어져서 1단계 끝에는 제거율 40% 값을 보였다. 한편 황화수소의 제거율은 100%에서 90%로 감소하였다. 에탄올의 제거율은 2단계 운전에서 10% 값을 보여서 더욱 감소하였으나, 황화수소 및 톨루엔 제거효율은 처리대상 폐가스의 톨루엔 부하가 4배로 급격히 증가하였음에도 불구하고 제거효율이 각각 90% 및 20% 값을 그대로 유지하였다. 3단계 운전은 알루미늄 코팅된 반사막필름을 광촉매반응기에 사용한 결과로서, 에탄올 및 톨루엔의 제거율은 각각 약 5%가 증가한 15% 및 25%의 제거율을 보였다. 한편 광촉매담지 부직포필터 카트리지를 장착한 광촉매반응기시스템의 에탄올, 황화수소 및 톨루엔 제거율은 1단계 운전에서 각각 10%, 97% 및 100% 값을 유지하였다. 그러나 2단계 운전에서 에탄올, 황화수소 및 톨루엔 제거율은 각각 5%, 95% 및 2~3% 미만의 제거율을 보여서 에탄올과 황화수소는 제거율이 약간 저하되었으나 톨루엔의 경우에는 완전 제거에서 급락하였다. 또한 에탄올, 황화수소 및 톨루엔 모든 경우에서 반사막필름의 효과를 전혀 보지 못하였다. 따라서 상용 광촉매담지 부직포필터 카트리지를 장착한 광촉매반응기시스템에서 에탄올, 황화수소 및 톨루엔 제거는 부직포필터의 혐수성 VOC에 대한 흡착능에 주로 기인하였고, 광촉매 활성에 의한 제거는 광촉매담지 실리카담체 카트리지를 장착한 광촉매반응기시스템보다 훨씬 미미하였다.
현재 기후 온난화의 주요원인 이산화탄소의 배출은 전 세계적으로 문제가 되고 있다. 이에 따라, 기존에 존재하는 화력 발전소 및 철강 공장과 같은 다량의 이산화탄소를 발생시키는 공장에서는 이산화탄소의 격리와 저장 등의 기술이 필요해졌고, 현재 많은 공장에서 실제 분리가 일어나고 있다. 또한 이러한 직접적인 배출량 감소 말고도 간접적으로 이산화탄소의 배출을 줄일 수 있는 일산화탄소, 수소 등의 환원가스의 재사용에 대해서도 여러 방식으로 연구가 이루어지고 있다. 이에 따라, 대표적인 가스 분리공정 중 하나인 Pressure swing adsorption(PSA)나, 최근 몇몇 공장에서 실 사용이 이루어지고 있는 막 분리공정을 사용하여 이산화탄소, 일산화탄소 및 수소를 분리하는 많은 연구들이 수행되어 왔다. 또한, 이 두 종류의 공정을 합친 하이브리드 공정에 대한 연구도 존재했다. 하지만 분리 목표 가스가 두 가지 이상인 다성분 기체에 대하여 연속공정 모델을 만들고, 이 모델 전체에 대해 조업 최적화 및 경제성 평가를 다룬 연구는 진행되어 오지 않았다. 본 논문에서는 이산화탄소, 일산화탄소, 수소 및 다른 기체들을 포함한 다성분 기체를 대상으로 환원가스로 사용 가능한 일산화탄소, 수소와 분리 저장이 필요한 이산화탄소를 분리하는 PSA와 막 공정을 사용한 연속공정 모델을 개발하고, 이 모델을 사용하여 가능한 시나리오들을 생성한 뒤 조업 최적화를 진행해 경제성을 평가하였다. 그 결과, 수소 가스의 조성이 초기에 14% 정도일 경우 수소를 분리하는 것보다 연료로 사용해야 하며, $CO_2$와 CO의 조성이 30% 정도로 유사할 경우 $CO_2$를 먼저 분리하는 것이 유리하다는 결과를 얻을 수 있었다. 본 연구에서 진행한 결과를 통해 분리 대상 기체의 분리 경제성을 분석하여 가스 분리 여부 결정에 도움을 줄 수 있을 것이다.
중금속은 토양 내에서 비보존성 화학물질로 작용하므로 흡착에 의해 지연효과가 발생할 수 있고 흡착은 pH에 영향을 받는다고 보고된 바 있다. 그러므로 토양 및 지하수 오염을 예방하고 복구하기 위해서는 다양한 pH조건에서 중금속의 이동형태를 파악하는 것이 중요한 연구과제가 된다. 본 연구에서는 사질토양에서 pH에 따른 중금속의 이동특성을 연구하기 위하여 배치실험과 주상실험올 수행하였다. 배치실험의 경우 초기농도별로 11가지의 $ZnCl_2$ 40 mL 용액과 사질토양 10g을 교반기에서 72시간 반응시켜 평형상태에 도달하게 한 후 용액을 채취하여 Zn, Ca, Mg의 세 가지 양이온을 ICP-AES로 분석하였다. 주상실험은 3가지 pH조건 (7.7, 5.8, 4.1)에서 10 g/L의 KCl과 $ZnCl_2$를 추적자로 사용하여 순간주입 (pulse injection) 형태로 토양시료 상부에 투입한 후 Time Domain Reflectometry (TDR)를 사용하여 10 cm 깊이에서 잔존수농도를, EC-meter와 ICP분석을 통하여 20 cm 깊이의 하부 경계면에서 침출수농도를 분석하였다. 배치실험 결과, Zn은 Ca, Mg와 이온교환의 형태로 흡착이 발생하였고 등온 흡착방정식의 각 모델 (Linear, Freundlich, Langmuir)별로 최저 1.2에서 최고 614.1의 지연계수를 나타냈다. 주상실험에서도 모든 pH조건에서 Zn이온이 이온교환을 하여 흡착이 발생하였으나, 잔존수와 침출수 형태의 파과곡선 모두에서 Zn이용의 첨두농도 도달시간이 K이온과 일치하여 지연효과는 발생하지 않은 것으로 나타났다. 이는 정상류 상태로 부과한 낮은 배경농도의 용탈수내에 Zn보다 강한 이온교환능을 가지는 원소가 존재하지 않아 Zn의 탈착이 발생하지 않았기 때문이다. pH가 낮을수록 Zn는 용액내 수소이온 ($H^+$)의 증가로 치환능이 감소하여 첨두농도가 높게 나타났고, 상대적으로 치환되는 Ca, Mg의 양은 줄어들었다. 따라서 본 연구에 적용된 배치실험과 주상실험의 조건하에서는 Zn이온이 이온교환반응에 의한 흡착이 발생하였으나 지연효과는 발생하지 않았고 가장 낮은 pH에서 첨두농도가 최고 12.7배까지 증가하였다.
탄화온도별로 제조한 신갈나무(Quercus mongolica Fischer)목탄과 낙엽송(Larix leptoepis)수피탄에 의한 유해가스 흡착성능 평가를 하여 본 결과, 탄화온도가 증가하면 비표면적과 탄소함량이 증가하는 경향이 있으나, $600^{\circ}C$이상의 온도에서는 상승폭이 둔화하였다. 또한 신갈나무탄과 낙엽송수피탄에 의한 유해가스 제거율 차이는 뚜렷하지는 않았으나, 탄화온도는 가스흡착성능에 큰 영향을 주는 것으로 나타났다. 즉, $300^{\circ}C$에서 탄화한 저온 목질탄화물은 목탄 또는 수피탄의 종류에 관계없이 50% 이하의 매우 낮은 악취가스 및 VOC 물질 제거율을 나타낸 반면, $600^{\circ}C$이상의 고온 탄화물은 목질의 종류에 관계없이 악취물질인 트리메틸아민, 메틸메르캅탄, 황화수소의 제거율과 VOC물질인 벤젠, 톨루엔, 자일렌 제거율이 거의 100%를 나타낼 정도로 높았으며, 흡착 10분 이내에 흡착평형에 이를 정도로 빠른 흡착성을 나타내었다. 한편 아세틸렌이나 $SO_2$, $NO_2$ 가스 제거율은 고온탄화물이라도 흡착 4시간 후인 흡착평형이 이루어지더라도 40% 이하로 매우 낮아 가스 종류에 따라서 흡착거동에 차이가 있었다. 이와 같이 탄화온도와 가스 종류에 따라 흡착성능이 달라지는 것은 비표면적과 같은 물리적인 요인뿐만 아니라 목탄의 관능기 종류 및 양에 의한 화학적 변화가 영향을 미치는 것으로 판단되며, 화학적 요인에 대한 구명이 필요할 것으로 생각된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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