Mg-Al LDH를 이용하여 수용액중 비소와의 반응특성을 규명하고 비소 제거제로서 활용가능성을 규명하기 위하여 비소의 흡착특성, 제거효율 및 제거기작에 대한 조사를 하였다. Mg-Al LDH는 소성(calcination)에 의한 탈수로 Mg oxide 형태를 나타내었고 비소를 흡착시킨 결과 반응 22시간 이후에 흡착평형에 도달하였으며 흡착량은 약 530 mmol/kg정도였다. 반응농도별 LDH의 등온흡착은 L-type의 흡착반응을 나타내었다. 소성된 Mg-Al LDH는 용액중에서 재수화(rehydration) 될 때 비소가 LDH의 구조의 복구과정(reconstruction)에서 이온교환 반응에 의해 층간삽입이 일어나는 것으로 나타났다. LDH에 대한 arsenate와 phosphate, arsenate와 sulfate의 경쟁흡착 결과 arsenate와 phosphate의 선택성은 비슷한 편이었고, arsenate는 sulfate에 비해 선택성이 우수하였다. 따라서 calcined Mg-Al LDH는 비교적 높은 비소 제거효율을 나타내므로 비소 제거제로서 사용 가능성이 매우 높은 것으로 판단된다.
토양과 토양용액의 경계면에서 토양내 흡착부위에 대해 경쟁적 이온이 존재할 때 카드늄의 흡착 현상을 연구하기 위하여, 토양의 Bt층으로부터 토양시료를 채취하여 토양의 물리화학적 특성을 분석하였다. 한편 Ethy-lone glycol monoethyl ether(EGME)와 질소가스를 가지고 각각의 토양의 특정표면적을 조사하였다. 토양층 내에서 토양입자와 반응성을 지닌 물질의 동태를 연구하는 일반적 지침으로, 물리화학적 특성이 완전히 다른 토양을 가지고 일반적인 등온흡착곡선을 취하였다. 단일 등온흡착곡선에서 보여 주었던 것처럼 물질간의 경쟁적흡착을 포함한 여러가지의 물리 화학적 요인들이 흡착에 영향을 미칠 것으로 추정된다. 한편 각각의 토양입자에 의한 카드늄 흡착의 정도는 사용된 토양과 용액의 회석 비율뿐만 아니라 각각의 토양의 표면적에 의존한다는 것을 알 수 있었다. 이러한 결과는 서로 다른 토양에서의 카드늄이 마그네시움과의 경쟁적 흡착에서도 적용되는 것을 알 수 있었다. 이러한 등온흡착곡선은 유해한 무기성분의 흡착과 동태 해석 뿐만 아니라 표준 배취흡착과정을 연구개발하는데 복합 요인으로 작용한다는 것을 증명하기 위한 예로서 사용할 수 있다.
Competition among anion species in solution for same sorption sites and soil surface can be of major significance in determining the effective mobility of any potentially adsorbing species. Major soil anion species include $OH^-$, $F^-$, $Cl^-$, $HCO_3{^-}$, $CO_3{^-}$, $NO_3{^-}$, $SO_4{^{2-}}$, and $PO_4{^{3-}}$. And some micro nutrients such as boron and molybdenum exist as $H_2BO_3{^-}$ and $MoO_4{^{2-}}$, as do some heavy metals such as chrome and arsenic as $CrO_4{^{2-}}$ and $HAsO_4{^{2-}}$. Pesticides such as 2,4,5-T and 2,4-D also exist as anions. Many anion species are retained by more complex mechanisms than the simple electrostatic attractions involved in most cation adsorption reactions. In binary system composed of two anions, the adsorption of one anion is influenced by the other anion due to the competition for the available and limited binding sites in soil constituents. The specifically adsorbed anions may compete more effectively for sorption sites than that of nonspecifically adsorbed anion. In this study, we aim to evaluate the mathematical models to determine the magnitude of concentration variations in adsorption due to competitive interactions between anions introduced to a system in binary mixtures.
Adsorption on goethite of individual component from a solution containing phosphate, sulfate, or copper ion was investigated. Competitive adsorption in the binary and ternary solution systems composed of phosphate, sulfate, and copper ions was also investigated. In competitive adsorption systems with phosphate and sulfate ions, the presence of phosphate ion reduced the adsorption of sulfate ion largely. On the other hand, the presence of sulfate ion caused only a small decrease in phosphate adsorption. This result suggests that phosphate ion is a stronger competitor for adsorption on goethite than sulfate ion, which is consistent with the higher affinity of phosphate for the surface compared to sulfate ion. Compared to the results from single-sorbate systems, adsorption of copper ion in the binary system of sulfate ion and copper ion was found to be enhanced in the presence of sulfate ion. Addition of sulfate ion to the binary system of copper ion and phosphate ion resulted in a small enhancement in copper sorption. This result implies that the presence of sulfate ion promotes adsorption of the ternary complex FeOHCuSO$_4$. The adsorption isotherms could be well described by the Langmuir adsorption equation.
In this experiment we investigated the influence of various anions including oxalic acid encountered as solution phase in soil on the adsorption and desorption of sulfate in Chungwon Bt soil. The effect of chloride and nitrate on the adsorption of sulfate was not significant, suggesting that sulfate was better able to compete for adsorption sites at concentrations studied, in contrast to the large reduction in the amount of chloride adsorbed in the presence of sulfate. The results of competition for sorption sites between sulfate and anion showed that the simultaneous presence of two anions in solution was effective in reduction of competing anion at a maximum value of adsorption, due to the similar adsorption mechanism for anion competition. Therefore, the variation in the buffer power of the acids will produce a change in the strength and amount of adsorption and the competitive ability.
여러종류의 화합물질들이 동시에 토양에 유출되었을 때 이들이 토양에 흡착하는 정도를 예측 함에는 Langmuir Competitive Model과 IAS(Ideal Adsorption Model) 등이 널리 사용되고 있 는데, 5개의 유기화합물질(Phenol, 2,4-Dichlorophenol, 2,4,6-Trichlorophenot Brucine, Thiourea)과 2종류의 토양을 이용한 흡착실험을 통해서 이 Model들의 예측도를 비교분석하였다. 흡착실험은 이 화합물질들이 독자적인 상태에서 그리고 혼합상태에서 각각 구분하여 실헙하였다. 일반적으로 IAS Model이 Langmuir Model보다 혼합상태에서 각 구성 화합물질들의 흡착을 더 정확히 예측하였다. Langmuir Model은 Phenol과 함께 섞여있는 다른물질의 농도가 높을 때 Phenol의 흡착을 낮게 예측하였다. 두가지 Model모두 Thiourea가 혼합상태에 있을때 흡착정도를 만족스럽게 예측하지 못했는데 Thiourea는 Aliphatic화합물이고 나머지 4개는 Aromatic화합물이다.
방사성 폐기물의 주요 성분 중 하나인 Cs의 자연에서 정출되는 제올라이트인 차바자이트(chabazite)에 대한 흡착 특성을 알아보기 위해 XRD, EPMA, EC, pH, ICP 분석방법을 이용하여 동정 및 화학성분 분석을 하였다. 그리고 추가적으로 양이온 교환능력을 확인하였고 시간과 농도에 따른 Cs 흡착 및 타 양이온($Li^+$, $Na^+$, $K^+$, $Rb^+$, $Sr^{2+}$)에 대한 경쟁흡착 실험을 실시하였다. 본 연구에 사용된 차바자이트의 화학식은 $Ca_{1.15}Na_{0.99}K_{1.20}Mg_{0.01}Ba_{0.16}Al_{4.79}Si_{7.21}O_{24}$였고 Si/Al 비율과 양이온 교환능력은 각각 1.50와 238.1 meq/100 g으로 측정되었다. 시간과 농도에 따른 Cs 흡착 등온 실험결과를 흡착 반응 속도 모델과 등온 흡착 모델에 적용해본 결과 각각 유사 2차 반응과 Freundlich 모델에 부합하였으므로 고체 표면에 흡착 물질이 2개 이상의 다중 흡착 층을 이루는 것을 알 수 있으며 모델로부터 유도되는 상수 값을 통해 차바자이트의 Cs 흡착 능력정도를 평가하였다. 경쟁 흡착 실험 결과 이온의 종류에 따라 이온 교환되어 차바자이트 내에 존재하는 Cs의 몰 분율에서 차이를 보였다. 각 양이온과 세슘과의 액체에서 고체 내로 흡착되는 경쟁 경향이 $Na^+$, $Li^+$, $Sr^{2+}$, $K^+$ 그리고 $Rb^+$ 순으로 선택성이 있었으며 이는 수화 직경의 순서와 유사한 양상을 보였다. Kielland 도시법을 이용하여 Cs과 타 양이온의 교환 평형관계를 도시해 보았을 때에는 $Sr^{2+}$가 가장 선택성이 높았으며 그 다음으로 $Na^+$, $Li^+$, $K^+$, $Rb^+$ 순으로 선택성이 나타났고 모든 타 양이온에 대하여 양의 값을 나타내었다. Kielland 도시법에서 나타나는 평형상수 값의 순서는 열역학 및 반응 속도론적인 의미를 내포하고 있으므로 수용액에서 공극 내로 들어가는 Cs은 $Sr^{2+}$과의 공존 시 선호도가 높다는 것을 알 수 있다. 이는 경쟁하고 있는 수화된 양이온 간의 직경 차이가 원인일 것으로 추측된다. 본 연구 결과는 차바자이트가 높은 Cs 친화력을 가지는 것을 보여줌으로써 방사성 물질로 오염된 물에서 Cs을 선택적으로 교환할 수 있음을 보여주고 있다.
고준위방사성폐기물 내에 핵분열 생성물로 존재하는 방사성 세슘의 이동은 화강암을 기반으로 하는 고준위방사성폐기물 처분장의 안전성 평가를 위한 중요한 고려 항목이다. 지하수의 수리화학적 특성과 모암을 이루는 광물과의 반응 특성은 처분장에서 방출된 세슘의 이동 속도를 결정하는데 있어서 중요한 요소이다. 알칼리 금속인 세슘은 지하수 내의 주요 양이온들과 수착 자리를 놓고 경쟁하는 것으로 알려져 왔고, 흑운모는 화강암의 핵종 수착 특성에 중요한 기여를 하는 구성광물로 알려져 왔다. 이 논문은 심부 처분장의 무산소 환경을 모사하기 위해 혐기성 챔버에서 전형적인 중생대 원주화강암에 대한 세슘 수착특성을 연구한 결과를 보고한다. 분쇄한 화강암에 대하여 전해질(NaCl, KCl, CaCl2) 용액과 합성지하수를 사용하여 세슘 초기농도(10-5, 5×10-6, 10-6, 5.0×10-7 M)를 달리하여 세슘 수착속도와 수착량을 측정하였다. 세슘 수착 실험 결과는 유사 2차 속도 모델(r2 = 0.99)과 프로인들리히(Freundlich) 등온선 모델(r2 = 0.99)로 잘 모사되었다. 특히 염화포타슘(KCl)은 모든 이온강도 및 세슘 초기농도에서 다른 전해질에 비해 가장 강력하게 세슘 수착을 제한하였다. 이는 포타슘 이온(K+)이 세슘의 가장 효과적인 경쟁 이온임을 지시하는 것으로 판단된다. 흑운모 함량에 따른 세슘 수착 실험 결과 흑운모의 세슘 수착 분배계수는 화강암 자체의 값보다 약 2배 이상 높았으며 선형관계를 나타냈다. 포타슘 이온은 주로 흑운모에 의해 공급되기 때문에, 이러한 결과는 처분심도 ~500 m 깊이에서 화강암체 내에 존재하는 흑운모가 세슘의 효율적인 수착재로 작용하지만 또한 지하수의 수리화학 조건에 따라 세슘의 수착을 저해하는 역할을 할 수 있음을 지시하며, 향후 이에 대한 상세한 후속 연구가 필요함을 보여준다.
점토 광물은 매립지 침출수로부터 유해한 오염물질을 제거하고 고정화시키기 위한 흡착제로서 많이 이용되어져왔다. 그러나 천연 점토나 천연 점토에 계면활성제를 흡착시킨 유기점토는 중금속과 유기오염물질을 동시에 효과적으로 제거시킬 수 없다. 따라서 본 연구에서는 중금속과 유기오염물질을 동시에 제거시키기 위해 천연 점토에 첨가할 계면활성제의 최적량을 결정하는 것을 목표로 하고 있다. 이를 위해 천연 점토로는 Na-벤토나이트를, 양이온 계면활성제로는 HDTMA를 사용하였고, 대표적인 오염물질로 납과 클로로벤젠을 선택하여 실험하였다. 실험 결과 클로로벤젠은 HDTMA를 점토에 많이 첨가할수록 많이 제거되었고, 반면에 납은 HDTMA의 첨가량이 증가할수록 그 제거율이 감소하였다. 또한 클로로벤젠은 초기농도보다는 오히려 첨가된 HDTMA의 양에 더 많은 영향을 받았으나, 납은 초기농도에 의해 훨씬 더 많은 영향을 받는 것을 관찰할 수 있었다. 납과 클로로벤젠의 상호 작용을 알아보기 위한 실험 결과에서 납은 클로로벤젠에 의해 영향을 받지 않았으며, 클로로벤젠의 경우에서도 마찬가지였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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