DME has received much attention because of its possible use as a fuel and a chemical feedstock. Chemical conversion of DME to olefin (DTO) over various SAPO-34 catalysts was carried out using a fixed bed reactor. Main products of the reaction were light olefins such as ethylene, propylene and butenes. The best reaction conditions for high life time of the catalyst and high selectivity of light olefins were a reaction temperature of $400^{\circ}C$ and a WHSV of $3.54h^{-1}$. In addition, it was found that the deactivation of a SAPO-34 catalyst can be significantly suppressed by the addition of $ZrO_2$ as a supporter.
In this study, catalyst was made through incipient wetness method using palladium (Pd) as noble metal, indium (In) as secondary metal, and montmorillonite (MK10) and Al pillared montmorillonite (Al-MK10) as supporters. The nitrate reduction rate of the catalysts was measured by batch experiments where H2 gas was used as reducing agent and formic acid as pH controller. Transmission electron microscopy (TEM) equipped with energy dispersive spectroscopy (EDS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were all used to determine the elemental distribution of Pd, In, Al, and Si on catalysts. It was observed that Al pillaring increased the Al/Si elemental composition ratio and point of zero charge of MK10, but decreased its BET specific surface area and pore volume. The nitrate reduction rate of Al-MK10 Pd/In was 2.0 ~ 2.5 times higher than that of MK10 Pd/In using artificial groundwater (GW) in ambient temperature and pressure. Nitrate reduction rates in GW were 1.2 ~ 1.7 times lower than those in distilled deionized water (DDW). Nitrate reduction rates in acidic conditions were higher than those in neutral condition in both GW and DDW. The amount of produced NH3-N over degraded NO3- at acid conditions was lower than that of neutral condition. Even though the leaching of Pd after reaction was measured in DDW it was not detected when both Al-MK10 Pd/In and MK10 Pd/In were used in GW. The modification of montmorillonite as a supporter significantly increased the reductive catalytic activities of nitrates. However, the ratio of producing ammonia by-products to degraded nitrates in ambient temperature and pressure was similar.
본 연구에서는 이산화탄소 개질반응에 대한 연구의 일환으로 HY-zeolite를 주요 담체로 하여 니켈촉매의 활성화 개선에 대한 연구를 수행하였다. 메탄과 이산화탄소의 전환율은 반응온도가 증가함에 따라 증가하였고, $700^{\circ}C$ 이상이 되었을 때 80% 이상의 전환율을 얻었고, 니켈의 담지량이 증가함에 따라 촉매의 활성이 증가하였으며, 13wt%에서 가정 높은 활성을 보였다. 담체에 대한 영향으로 HY-zeolite 외에 ${\gamma}-Al_2O_3$와 $SiO_2$에 니켈을 담지시켜 반응활성을 비교한 결과 메탄과 이산화탄소의 초기 전환율은 HY-zeolite에 담지된 니켈 촉매를 사용했을 때가 가장 높았으나, 시간이 지남에 따라 ${\gamma}-Al_2O_3$에 담지된 니켈 촉매보다 비활성화가 빨랐지만 24시간 반응 후에도 메탄의 전환율이 80% 이상을 나타내었다. 그리고 13wt%Ni/HY-zeolite 촉매의 성능 향상을 위하여 Mg, Mn, K, Ca을 조촉매로 첨가하여 반응활성을 조사한 결과 Mg을 첨가한 촉매가 높은 활성과 안정성을 나타내었고, Mg의 최적 첨가량이 5wt%임을 확인하였다.
본 연구에서는 탄소나노튜브를 담지체로 사용하여 연료전지용 백금(Pt) 촉매의 고분산, 고담지를 목적으로 하였다. 탄소나노튜브의 표면처리는 열적산화방식으로 전처리하였다. 25, 50, 90 및 $110^{\circ}C$에서 열처리를 하였을 경우, 온도변화에 따른 작용기의 영향을 FT-IR, XPS를 통해 분석하였다. XPS를 통해 전처리의 온도가 증가할수록 작용기의 농도가 증가하는 것을 확인 하였으며, TGA와 TEM을 통해 Pt의 담지량과 분산도 또한 증가한 것을 확인하였다. 산화과정에서 열적거동은 고담지 Pt 촉매의 제조와 밀접한 관련이 있으며, 본 연구에서 제조된 촉매의 고분산, 고담지에 적절한 합성 온도는 $90^{\circ}C$로 관찰되었으며 단위전지에서 가장 좋은 성능을 나타내었다.
촉매 연소용 촉매 담체인 $\gamma-Al_2O_3$ 분말의 열안정화에 미치는 La과 Si의 첨가 효과에 대하여 연구하였다. 첨가제의 첨가는 습식 impregnation방법으로 행하였고, 출발 물질은 $La(NO_3)_3{\cdot}6H_2O$와 $Si(OC_2H_5)_4$를 사용하였다. 열안정화 효과는 혼합분말을 고온에서 열처리 한 후 비표면적을 측정하여 고찰하였다. 첨가제로 첨가한 La과Si는 모두 순수한 $\gamma-Al_2O_3$분말에 비하여 소결을 억제함으로써 열 안정화 효과가 있음이 확인되었으며, 특히 Si 첨가한 경우에는 $\alpha-Al_2O_3$의 생성을 현저히 억제한다는 것을 확인하였다. 이들 첨가제에 의한 열안정화 효과는 첨가제에 의한 새로운 상의 생성과 표면 확산의 억제등이 주된 요인으로 판단되었다.
촉매연소용 촉매담체인 $\gamma$-$Al_2O_3$의 열안정화에 미치는 Ba의 첨가 효과에 대하여 연구하였다. Ba의 첨가는 $Ba(No_3)_3$.$6H_2O$를 $\gamma$-$Al_2O_3$ 분말에 wet impergnation시키는 방법으로 행하였다. Ba는 $\gamma$-$Al_2O_3$의 소결을 억제함으로써 $\gamma$-$Al_2O_3$의 열안정화에 효과적인 첨가제임을 확인하였으며 최적의 첨가량은 전체 열처리 조건에서 5 mol%임을 알 수 있었다. 이러한 Ba첨가에 의한 열안정화 효과는 이온반경이 큰 $Ba^{2+}$이온이 $\Al^{3+}$이온의 자리에 치환하여 $\Al^{3+}$이온의 표면 확산을 억제하는 효과에서 기인하는 것으로 사료된다.
A new plasma process, i.e., the combination of PIII&D and HIPIMS, was developed to implant non-gaseous ions into materials surface. HIPIMS is a special mode of operation of pulsed-DC magnetron sputtering, in which high pulsed DC power exceeding ~1 kW/$cm^2$ of its peak power density is applied to the magnetron sputtering target while the average power density remains manageable to the cooling capacity of the equipment by using a very small duty ratio of operation. Due to the high peak power density applied to the sputtering target, a large fraction of sputtered atoms is ionized. If the negative high voltage pulse applied to the sample stage in PIII&D system is synchronized with the pulsed plasma of sputtered target material by HIPIMS operation, the implantation of non-gaseous ions can be successfully accomplished. The new process has great advantage that thin film deposition and non-gaseous ion implantation along with in-situ film modification can be achieved in a single plasma chamber. Even broader application areas of PIII&D technology are believed to be envisaged by this newly developed process. In one application of non-gaseous plasma immersion ion implantation, Ge ions were implanted into SiO2 thin film at 60 keV to form Ge quantum dots embedded in SiO2 dielectric material. The crystalline Ge quantum dots were shown to be 5~10 nm in size and well dispersed in SiO2 matrix. In another application, Ag ions were implanted into SS-304 substrate to endow the anti-microbial property of the surface. Yet another bio-application was Mg ion implantation into Ti to improve its osteointegration property for bone implants. Catalyst is another promising application field of nongaseous plasma immersion ion implantation because ion implantation results in atomically dispersed catalytic agents with high surface to volume ratio. Pt ions were implanted into the surface of Al2O3 catalytic supporter and its H2 generation property was measured for DME reforming catalyst. In this talk, a newly developed, non-gaseous plasma immersion ion implantation technique and its applications would be shown and discussed.
전극 촉매 물질인 페롭스카이트 형 $La_{0.8}Sr_{0.2}CuO_3$ 분말을 시트릭산 합성법으로 제조하였다. 이렇게 제조한 $La_{0.8}Sr_{0.2}CuO_3$ 분말과 지지전도체로 탄소 및 소수성 결합제로 polytetrafluoroethylene(PTFE)를 혼합하여 다공성 전극을 제조하였다. 이산화탄소를 0.1, 0.5, 1.0M KOH 전해액에 용해하여 5, $10^{\circ}C$의 반응온도에서 -1.5~-2.5 V(vs. Ag/AgCl)의 인가전위로 전기화학 실험을 수행한 결과, 액상생성물은 온도와 상관없이 메탄올, 에탄올, 2-프로판올, 1,2-부탄올이 얻어진 반면 기상생성물로는 $5^{\circ}C$에서는 메탄, 에탄, 에틸렌이 $10^{\circ}C$에서는 메탄, 에탄, 프로판이 생성되었다. 전체 패러데이 효율의 관점에서 $CO_2$ 환원의 최적 인가전압은 기상의 경우 높은 값을(-2.0, -2.2 V) 보였고, 액상의 경우는 전해액 농도와 반응온도에 상관없이 낮은 전압(-1.5 V)임을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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