In this study, Pd-Ni-Ag alloy hydrogen separation membranes were fabricated by Pd/Ag/Pd/Ni/Pd multi-layer sputter deposition on the modified MIM(Metal Injection Molding)-PSS(Porous Stainless Steel) support and followed heat treatment. Nickel, used as an alloying element in Pd alloy membranes, is inexpensive and stable material in a hydrogen isotope environment at high temperature up to 1123 K. Hydrogen perm-selectivity of Pd-Ni-Ag alloy membranes is affected not only by composition of membrane films but also by other factors such as surface properties of PSS support, microstructure of membrane films and inter-diffused impurities from PSS support. In order to clarify the effect of surface Ni composition on hydrogen perm-selectivity of Pd-Ni-Ag alloy membranes, the other effects were significantly minimized by the formation of dense and homogeneous Pd-Ni-Ag alloy membranes. Hydrogen permeation test showed that hydrogen permeability decreased from $7.6{\times}10^{-09}$ to $1.02{\times}10^{-09}mol/m{\cdot}s{\cdot}Pa^{0.5}$ as Ni composition increased from 0 to 16 wt% and the selectivity for $H_2/N_2$ was infinite.
The partial oxidation of methane is one of important processes for hydrogen production. As a membrane reactor, palladium-silver (Pd-Ag) alloy membrane prepared by electroless plating technique was employed for partial oxidation of methane. The experimental variables were reaction temperature, $O_2/CH_4$ mole ratio, $CH_4$ feed rate, and $N_2$ sweep gas flow rate. The methane conversions increased with the reaction temperatures in the range of 350 to $730^{\circ}C$. The highest methane conversion and CO selectivity were obtained at the condition of $O_2/CH_4$ mole ratio of 0.5 and $730^{\circ}C$ using commercially available nickel/alumina catalyst. The Pd-Ag membrane reactor showed higher methane conversions, 10~40% higher, compared to those in a traditional reactor.
The influence of co-existing gases on the hydrogen permeation without sweep gas was studied through a Pd-coated $V_{99.8}B_{0.2}$ alloy membrane. Membranes have been investigated in the pressure range 1.5-8.0 bar under pure hydrogen, hydrogen-carbon dioxide and hydrogen-carbon monoxide gas mixture without sweep gas at $400^{\circ}C$. Preliminary hydrogen permeation experiments without sweep gas have been confirmed that hydrogen flux was $40.7mL/min/cm^2$ for a Pd-coated $V_{99.8}B_{0.2}$ alloy membrane (thick : 0.5 mm) using pure hydrogen as the feed gas. In addition, hydrogen flux was $21.4mL/min/cm^2$ for $V_{99.8}B_{0.2}$ alloy membrane using $H_2/CO_2$ as the feed gas. The hydrogen permeation flux decreased with decrease of hydrogen partial pressure irrespective of pressure when $H_2/CO_2$and $H_2/CO$mixture applied as feed gas respectively and permeation fluxes were satisfied with Sievert's law in different feed conditions. It was found from XRD, SEM/EDX results after permeation test that the Pd-coated $V_{99.8}B_{0.2}$ alloy membrane had good stability and durability for various mixtures feeding condition.
Min Yeong Ko;Min Chang Shin;Xuelong Zhuang;Jae Yeon Hwang;Sung Woo Han;Si Eun Kim;Jung Hoon Park
Membrane Journal
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v.34
no.2
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pp.146-153
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2024
In this experiment, a Ti-based flat hydrogen separation membrane was designed and manufactured. In order to find a Ti-based hydrogen separation membrane of a new composition, the correlation between the physical-chemical properties and hydrogen permeability of various alloys was investigated. Based on this, two types of new alloy films (Ti14.2Zr66.4Ni12.6Cu6.8 (70 ㎛), Ti17.3Zr62.7Ni20 (80 ㎛)) was designed and manufactured. The manufactured flat hydrogen separation membrane was tested for hydrogen permeation using mixed gas (H2, N2) and sweep gas (Ar) at 300~500℃ and 1~4 bar. The Ti14.2Zr66.4Ni12.6Cu6.8 alloy film has a maximum flux of 16.35 mL/cm2 min at 500℃ and 4 bar, and the Ti17.3Zr62.7Ni20 alloy film has a maximum flux of 10.28 mL/cm2 min at 450℃ and 4 bar.
Ni-based amorphous alloy ribbon was prepared by a single-roller melt-spinning technique. Palladium coating was found to enhance significantly the absorption/desorption behavior of hydrogen in amorphous alloy. The hydrogen permeability of a Pd-coated $(Ni_{60}Nb_{40}){_{100-X}}$TaX(x=5, 10) amorphous alloy was examined in the temperature range of $623{\sim}773K$, comparable with those of $Pd_{60}-Cu_{40}$ alloys. The permeated hydrogen flux was increased with increasing the temperature and the difference of hydrogen pressure between the feed side and permeates side of the membrane. The Ni-based amorphous alloys were characterized by X-ray diffractometry(XRD) and differential scanning calorimetry(DSC). The morphology of surface and roughness was observed by using scanning electron microscopy(SEM) and atomic force microscopy(AFM).
Hydrogen as a high-quality and clean energy carrier has attracted renewed and ever-increasing attention around the world in recent years, mainly due to developments in fuel cells and environmental pressures including climate change issues. In this processes for hydrogen production from fossil fuels, separation and purification is a critical technology. $(Ni_{60}-Nb_{40})_{95}-Pd_5$ alloy ingots were prepared by arc-melting the mixture of pure metals in an Ar atmosphere. Melt-spun ribbons were produced by the single-roller melt-spinning technique in an Ar atmosphere. Amorphous structure and thermal behavior were characterized by XRD and DSC. The permeability of the $(Ni_{60}-Nb_{40})_{95}-Pd_5$ amorphous alloy membrane was characterized by hydrogen permeation experiments in the temperature range 623 to 773 K and pressure of 2 bars. The maximum hydrogen permeability was $3.54{\times}10^{-9}[mol{\cdot}m^{-1}s^{-1}{\cdot}pa^{-1/2}]$ at 773 K for the $(Ni_{60}-Nb_{40})_{95}-Pd_5$ amorphous alloy.
Park, Hee-Young;Jeon, Tae-Yeol;Lee, Kug-Seung;Yoo, Sung Jong;Sung, Young-Eun;Jang, Jong Hyun
Journal of Electrochemical Science and Technology
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v.7
no.4
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pp.269-276
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2016
Carbon-supported ordered Pt-Ti alloy nanoparticles were prepared as a durable and efficient oxygen reduction reaction (ORR) electrocatalyst for polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFCs) via wet chemical reduction of Pt and Ti precursors with heat treatment at $800^{\circ}C$. X-ray diffraction analysis confirmed that the prepared electrocatalysts with Ti precursor molar compositions of 40% (PtTi40) and 25% (PtTi25) had ordered $Pt_3Ti$ and $Pt_8Ti$ structures, respectively. Comparison of the ORR polarization before and after 1500 electrochemical cycles between 0.6 and 1.1 V showed little change in the ORR polarization curve of the electrocatalysts, demonstrating the high stability of the PtTi40 and PtTi25 alloys. Under the same conditions, commercial carbon-supported Pt nanoparticle electrocatalysts exhibited a negative potential shift (10 mV) in the ORR polarization curve after electrochemical cycling, indicating degradation of the ORR activity.
Nickel powder was coated with aluminum nitrate solution to increase the thermal stability of a porous nickel support and control the nickel content in the Pd-Cu-Ni ternary alloyed membrane. Raw nickel powder and alumina coated nickel powder were uniaxialy pressed by home made press with metal cylindrical mold. Though the used nickel powder prepared by pulsed wire evaporation (PWE) method has a good thermal stability, the porous nickel support was too much sintered and the pores of porous nickel support was plugged at high temperature (over $800^{\circ}C$) making it not suitable for the porous support of a palladium based composite membrane. In order to overcome this problem, the nickel powder was coated by alumina and alumina modified porous nickel support resists up to $1000^{\circ}C$ without pore destruction. Furthermore, the compositions of Pd-Cu-Ni ternary alloy membrane prepared by magnetron sputtering and Cu-reflow could be controlled by not only Cu-reflow temperature but also alumina coating amount. SEM analysis and mercury porosimeter analysis evidenced that the alumina coated on the surface of nickel powder interrupted nickel sintering.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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