Catalytic chlorination of chlorobenzene was studied in vapor phase using various solid-acid catalysts such as silica-alumina, alumina, zeolite and a modified clay prepared by impregnating bentonite with ferric chloride. The conversions of both chlorine gas and chlorobenzene showed high over silica-alumina, alumina and modified clay catalysts. However relatively large amounts of polychlorinated benzene derivatives were also observed. The active species of catalytic activity in chlorination of chlorobenzene in vapor phase were proved to be as Lewis acid sites by in-situ IR experiments. The strength of Lewis acid sites which were effective for the vapor-phase chlorination seemed to be having Hammett acidity Ho >-3.0. The selectivity to dichlorobenzenes was proved to be high over the zeolite catalyst due to their shape-selective properties. p-Dichlorobenzene or dichlorobenzene selectivities were improved more or less by changing the reaction conditions.
철 이온을 담지시킨 BEA 제올라이트에서 $N_2O$가 분해되는 반응을 조사하여 열처리 온도가 촉매의 활성에 미치는 영향을 고찰하였다. $N_2O$ 분해 반응 실험 결과, Fe/BEA 촉매에 대한 열처리 온도가 증가함에 따라 $N_2O$ 분해 활성이 현저히 줄어들었다. 열처리 온도의 증가에 따른 Fe/BEA 촉매의 입자모양 및 크기의 변화는 크지 않았지만, 열처리 온도 증가에 따라 비표면적이 크게 줄어들었다. 또한 열처리온도가 증가함에 따라 ${\beta}$ 구조의 결정성이 크게 낮아지는 것을 확인하였고, 열처리 온도가 높아질수록 SiO 구조는 증가하거나 크게 변화가 없는 반면, Fe가 골격구조와 결합된 구조는 감소하는 것으로 판단되었다. 이와 같은 결과로 열처리 온도의 증가에 따라 알루미늄과 Fe가 결합된 ${\beta}$ 구조가 붕괴되어 $N_2O$ 분해활성이 크게 저하되는 것으로 사료된다.
아산화질소(N2O)는 6대 온실가스 중 하나로 이산화탄소(CO2)의 310배에 해당하는 지구온난화지수(global warming potential, GWP)를 나타내어 N2O를 저감하는 것은 필수적이다. 선택적 촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR)은 대기오염 물질의 하나인 NOx의 제거를 위해 암모니아를 환원제로 사용하여 무해한 N2 및 H2O로 전환하는 기술로 높은 탈질효율을 나타낸다. 본 연구에서는 NH3-SCR반응에서 스팀 처리된 Fe-BEA 촉매가 활성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 Fe-BEA 촉매는 Fe를 이온교환하기 전, 고정층 반응기로 100 ℃에서 2 h 동안 스팀 처리 되었다. 제조된 촉매의 NH3-SCR반응 테스트는 고정층 반응기로 WHSV = 180 h-1, 370 ~ 400 ℃에서 수행되었다. 100 ℃에서 스팀 처리된 Fe-BEA(100) 촉매가 370 ~ 390℃에서 Fe-BEA 촉매보다 다소 높은 활성을 나타내었다. NH3-SCR 활성에 영향을 주는 원인을 파악하기 위하여 제조된 촉매는 BET, ICP, NH3-TPD, H2-TPR, 27Al MAS NMR을 통하여 특성분석 되었다. H2-TPR결과를 통해 Fe-BEA(100) 촉매가 Fe-BEA 촉매 보다 isolated Fe3+의 환원이 더 많이 일어난 것을 확인하였으며, 스팀 처리는 활성종인 isolated Fe3+의 양을 늘려주어 활성이 증가한 것으로 판단된다.
Experiments were carried out to investigate the characteristics of the hydrocarbon (HC) emissions and to reduce cold start hydrocarbons in gasoline engines. An HC adsorber was, used and it coated was by Pd/Rh catalyst with zeolite on a honeycomb monolith. The HCs were efficiently trapped at temperatures below $100^{\circ}C by physical adsorption. After adsorption, they were reduced gradually by the catalytic oxidation of Pd/Rh catalysts as the adsorber temperature increased above $100^{\circ}C. Increasing amounts of methane, ethylene and n-butane were emitted as the fuel-air mixture became richer and the engine speed decreased. As the temperature of adsorber increased, high-number carbons into low-number carbons. Thus, the C4 concentration decreased significantly during the first 30 seconds, and the C2 concentration increased continuously.
형상 선택성 ZSM-5 제올라이트 촉매상에서 메탄올로부터 $C_2-C_{10}4의 탄화수소 형성을 조사하였다. 메탄올로 부터 dimethylether를 거쳐 생성되는 $C_2-C_5$의 올레핀들이 ZSM-5의 강한 산점에서 고리화 반응등에 의하여 방향족 화합물이 많이 포함된 탄화수소화합물로 전환된다고 생각된다. 메탄올의 전환반응에 대한 ZSM-5 촉매의 높은 활성과 활성저하에 대한 안정성은 특유의 교차되는 세공관구조와 소수성에 기인하는 것으로 보인다.
극초음속 비행체의 비행 중에 발생되는 열 문제를 해결하기 위해 탑재된 연료의 분해반응 시 나타나는 흡열효과를 이용하는 냉각기술이 개발되고 있다. 본 연구에서는 HZSM-5를 촉매로 사용하여 n-dodecane 연료의 분해반응을 수행하였으며, 촉매 분해반응의 흡열효과를 극대화하고 코크생성을 억제하기 위해 촉매를 메탈폼에 코팅하였다. 반응기는 외경 1.27 cm의 스테인리스 스틸 흐름형 반응기를 사용하였다. HZSM-5를 메탈폼에 코팅한 촉매를 사용한 촉매 분해반응 결과 흡열량은 최대 2887 kJ/kg, 기상전환율은 34% 이었으며, 메탈폼의 코크생성량은 촉매를 코팅함에 따라 촉매를 코팅하지 않은 것에 비해 약 56% 감소하였다.
Park, Dal-Ryung;Park, Hyung-Sang;Oh, Young-Sam;Cho, Won-Ihl;Paek, Young-Soon;Pang, Hyo-Sun
에너지공학
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제6권1호
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pp.26-33
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1997
유기주형물질을 첨가하지 않고 순수하고 결정성이 좋은 구리이온이 교환된 Cu-ZSM5 제올라이트 촉매를 제조하여 NO 분해반응 실험에 사용하였다. 구리이온교환 정도의 증가에 따라 NO 분해 활성은 점차로 증가하였고 100% 이상으로 구리이온교환 시에도 지속적으로 증가하였다. 산소의 존재하에서 NO의 분해 활성은 $O_2$양이 증가할수록 저하되었고, NO, $O_2$TPD실험 결과 NO의 분해 활성점과 $O_2$의 흡착점은 같은 것으로 판명되었다. 또한 50$0^{\circ}C$에서 전처리 후에도 촉매 표면의 $O_2$는 완전히 탈착되지 않았으며, 50$0^{\circ}C$에서 수소 처리를 하였을 경우 반응 활성이 초기에 상당량 향상되는 현상으로 보아 촉매 표면에 흡착된 산소가 NO의 분해반응 활성을 저하시키는 요인이 된다는 것을 알 수 있었다.
변형된 ZSM-5 제올라이트 촉매에서 톨루엔의 n-프로필알코올에 대한 산촉매 반응이 조사되었고, 이알킬벤젠 이성질체들의 100$^{\circ}C$에서의 흡착 실험이 수행되었다. 4-프로필암모늄이온, 알루민산나트륨, 콜로이달실리카 등으로부터 수열반응에 의하여 ZSM-5가 합성되었으며, H-, K-, Sr-, P-Mg-HZSM-5, H-Y 및 H-모더나이트 등이 전통적인 방법에 의하여 만들어졌다. HZSM-5에서 톨루엔의 n-프로필알코올에 의한 주반응생성물은 크실렌, 프로필톨루엔 뿐만 아니라 에틸톨루엔을 포함하며, P-Mg-HZSM-5에서는 이알킬벤젠 이성질체중 높은 파라 선택성이 얻어졌다. 다양한 p-이성질체들의 확산계수는 1 ${times}$ 10$^{-10}$ cm$^2$/sec로 일정했으며 o-이성질체보다 m-이성질체가 10배 이상 느리게 나타났다. 이들 반응 및 흡착특성이 제올라이트의 세공구조에 의한 형상 선택성, 제올라이트의 산성도 등의 관점에서 해석되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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