• 방사성폐기물학회지
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• 제8권2호
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• pp.99-105
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• 2010

본 연구에서는 전해환원공정에서 발생하는 폐용융염에서 LiCl을 재활용하기 위해 핵종제거 물질로 제올라이트를 사용할 때, 발생하는 폐제올라이트와 여기에 흡착된 유리염을 고감용으로 고화하는 경우의 고화체특성을 살폈다. 주종 핵종인 Cs의 침출속도는 붕규산유리보다는 석회유리로 고화한 경우, SAP과의 반응비와 유리의 첨가량을 변화시켜도 그 값은 1/10 정도로 낮았으며 그 범위는 0.1에서 $0.01g/m^2d$이었다. 한편으로 Sr의 침출속도는 유리의 종류와 첨가량변화에 크게 지배를 받지 않으며 Cs보다 훨씬 낮은 0.001에서 $0.0001g/m^2d$이었다. 그리고 압축강도는 유리의 함량이 증가할수록 감소하였고, 열팽창율은 어떤 온도에서도 유리를 30% 함유한 것이 가장 적게 나타났다. 한편으로 이 고화체들의 용융온도는 약 $1,100^{\circ}C$로서 유리의 함량이 증가하면 약간씩 높아졌다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제19권3호
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• pp.339-352
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• 2021

Legacy waste from the decommissioned A-1 nuclear power plant in the Slovak Republic is scheduled for immobilisation within a tailored alkali borosilicate glass formulation, as part of ongoing site cleanup. The aqueous durability and characterisation of a simulant glass wasteform for Chrompik III legacy waste, was investigated, including dissolution experiments up to 112 days (90℃, ASTM Type 1 water). The wasteform was an amorphous, light green glassy product, with no observed phase separation or crystalline inclusions. Aqueous leach testing revealed a suitably durable product over the timescale investigated, comparing positively to other simulant nuclear waste glasses and vitreous products tested under similar conditions. Iron and titanium rich precipitates were observed to form at the surface of monolithic samples during leaching, with the formation of an alkali deficient alteration layer behind these at later ages. Overall this glass appears to perform well, and in line with expectations for this chemistry, although longer-term testing would be required to predict overall durability. This work will contribute to developing confidence in the disposability of vitrified Chrompik legacy wastes.

• 방사성폐기물학회지
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• 제18권1호
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• pp.31-41
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• 2020

본 연구에서는 우라늄 폐촉매 처리 공정에서 발생하는 우라늄 함유 폐기물 대상으로 유리-세라믹 매질 구조의 대형 디스크 소결체 형태로 제작 시, 최종 제작된 소결체의 비등방향 수축 특성 및 변형율 변화를 연구하였다. 본 연구에서는 최대 직경 40 cm를 갖는 다양한 크기 원형 디스크 형태와 원형 디스크의 1/4 크기의 부채꼴 형 소결체를 제작하여 이들의 비등방성 수축 특성을 평가하였다. 60 MPa 압력하에서 만들어지는 성형체는 소결 시 성형체의 크기 및 형태에 관계없이 높은 등방성 수축하였다. 제조된 전체 소결체에 대한 비등방성율은 평균 1.6%이었고 이때 평균 부피 감용율은 37.4% 이었다. 이러한 결과로부터 국내에서 발생한 우라늄 폐촉매를 처리하기 위한 공정에서 발생하는 우라늄 함유 폐기물은 대형 디스크 형태의 유리-세라믹 매질 형태로 고형화함으로써 높은 안정성과 부피감용 효과를 가지며 200 L 드럼에 포장될 수 있음이 확인되었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제8권1호
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• pp.49-56
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• 2010

Pyroprocessing에 의한 사용후핵연료 처리 과정에서 방사성 희토류 염화물이 포함된 폐용융염이 발생된다. 이러한 폐 용융염 내에 존재하는 방사성 희토류 염화물을 산화물로 침전시켜 회수함으로서 용융염을 재생할 수 있다. 최종적으로 발생되는 방사성 희토류 산화물의 저장과 처분에 적합한 monolithic 고화체를 제조하기 위한 연구를 수행하였다. 본 연구에서는 고상 소결에 의해 붕규산 유리에 의한 고화체 제조, 희토류 산화물을 모나자이트로 합성한 후 붕규산 유리에 의한 고화체 제조를 수행하였다. 또한 zinc titanate 세라믹이 주요성분인 고화 매질(ZIT)을 개발하여 고화체를 제조하였으며 각각의 고화체에 대한 침출 및 물리화학적 특성을 비교 평가하였다. 고상 소결에 의해 제조된 ZIT 매질 고화체는 내 침출성이 크며 밀도가 크고 열전도도가 우수한 특성을 나타내었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제14권3호
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• pp.211-221
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• 2016

파이로 공정에서 발생되는 염폐기물은 휘발성이 높아 고온공정에 적용하기 어려우며, 폐기물내에 존재하는 염소로 인해, 전통적인 유리매질에 대한 상용성이 낮은 특성을 가지고 있어, 새로운 고화방법이 필요하다. KAERI에서는 탈염소화법을 이용하여 염소를 탈리하고, 일반적인 유리매질에 고화하는 연구방법을 제안하였다. 본 연구에서는 기존의 탈염소화법에 사용된 합성무기복합체(SAP, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)에 첨가물로서, $Fe_2O_3$ 및 $B_2O_3$를 부가하여 5성분계의 복합체를 제조하고, 조성에 따른 탈염소화반응 및 고화체의 특성을 조사하였다. 탈염소화 반응은 조성에 따른 생성물의 변화 경향은 크지 않았으며, 유사한 반응메커니즘으로 주어진 시간 내에 반응이 진행되는 것으로 나타났다. Si-rich phase와 P-rich phase를 화학적으로 연결시켜주는 $Al_2O_3$와 $B_2O_3$의 함량이 높은 경우에는 고화체내 상분리의 정도는 상대적으로 낮게 나타나며, 구성원소의 분포가 보다 균일한 형태를 보였다. PCT-A 침출시험법을 통한 조성에 따른 내구성의 평가결과, 기준조성을 벗어나는 경우에는 내침출성이 낮게 나타났으나, EA glass(Environmental Assessment glass)의 값보다는 우수한 것으로 확인되었다. 이상의 결과로 부터, 주어진 적정 Si와 P의 조성분율하에서, Al과 B의 함량변화는 고화체의 미세구조와 내침출성에 영향을 주는 것을 확인할 수 있었으며, 미세구조와 내침출성의 연관관계에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제5권3호
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• pp.171-177
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• 2007

본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 실리카 함유 무기물을 이용하여 폐용융염을 열적, 수화학적 안정한 화합물로 전환하는 방법을 제안하였다. 실리카 함유 무기물(SAP)은 일반적인 sol-gel process로 합성되었으며, $SiO_2,\;Al_2O_3$ 및 $P_2O_5$로 구성된다. 제조된 SAP을 $650-850^{\circ}C$에서 폐용융염과 반응시켜 각 금속염화물에 대한 반응특성 및 열안정성을 조사하고, PCT 침출시험법을 이용하여 수화학적 안정성을 평가하였다. LiCl은 $LixAlxSi1-_xO_{2-x}$와 $Li_3PO_4$로, CsCl는 CS-aluminosilicate와 $CS_2AlP_3O_{10}$로, $SrCl_2$는 $Sr5(PO_4)_3Cl$로, $CeCl_3$는 $CePO_4$로 전환되었다. 9시간 동안 반응시킨 후, 금속염화물의 전환율은 $90{\sim}99%$였으며, $1100^{\circ}C$까지 열감량은 1wt%이하로 TGA(Thermo Gravimetric Analysis)로 확인하였다. Cs 및 Sr의 침출속도는 $10^{-2}{\sim}10^{-4}g/m^2\;day$로 매우 높은 내침출특성을 나타내었다. 이상의 결과로부터, SAP으로 명명된 안정화제(stabilizer)는 금속염화물로 구성된 폐용융염에 대해 매우 효과적인 것으로 판단된다. SAP을 이용한 폐용융염의 고화처리방법은 후속적인 안정성의 검증과정을 통하여 폐용융염의 최종처분부피를 최소화할 수 있는 대안적인 고화방법으로 고려될 수 있을 것으로 기대 된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제10권1호
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• pp.27-36
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• 2012

금속염화물계 방사성 폐기물은 전해공정으로 이루어진 파이로프로세싱공정의 주요한 방사성 폐기물이다. 이와 같은 폐기물은 탄산염이나 질산염과 달리 고온에서 분해되지 않고 바로 휘발되며, 기존의 규산계 유리와 상용성이 낮아 처리가 쉽지 않다. 본 연구팀은 금속염화물계 폐기물을 고화처리하는 방법으로 탈염화처리법을 채택하였다. 본 연구에서는 그 후속적인 연구로서, 탈염화물질로 제안된 SAP ($SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)의 조성을 변화시켜 LiCl-KCl과의 반응성을 향상시키고 고화공정을 단순화시키고자 하였다. 기본물질계에 $Fe_2O_3$를 첨가할 경우 무게반응비 SAP/Salt를 3에서 2.25로 낮출수 있으며, Fe가 Al을 치환하는 몰분율이 0.1이상이 될 경우에는 오히려 반응성이 점진적으로 감소하는 것으로 확인되었다. 또한 M-SAP에 $B_2O_3$를 첨가할 경우에는 유리매질을 사용하지 않고 monolithic form을 제조할 수 있었다. 침출 시험결과 U-SAP 1071이 가장 높은 내구성을 보여주었으며, 1 g의 금속폐기물을 처리시 약 3~4 g의 고화체가 발생되며, 이는 기존의 고화처리법보다 약 $\frac{1}{3}{\sim}\frac{1}{4}$배정도 최종처분부피가 감소되는 효과를 얻을 수 있다. 이상의 실험결과로부터, 기존의 유리고화공정으로 처리가 어려운 휘발성 금속염화물계 폐기물을 단 하나의 물질을 이용하여 처리할 수 있음을 확인하였으며, 이러한 처리방법은 고화처리시 발생되는 부피를 최소화활 수 있는 대안적인 고화처리방법이 될 것으로 판단된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제16권1호
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• pp.49-58
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• 2018

본 연구는 고온 열분해를 통한 Cs, Sr 등 고방사성핵종의 고정화를 위하여 각각 Cs이 흡착된 CHA (K형 Chabazite zeolite)-Cs, CHA-PCFC (potassium cobalt ferrocyanide)-Cs 및 Sr이 흡착된 4A-Sr, BaA-Sr 등의 제올라이트 계에서 TGA 및 XRD에 의한 배소 온도 변화에 따른 상변환을 고찰하였다. CHA-Cs 제올라이트 계의 경우 $900^{\circ}C$ 까지는 CHA-Cs의 형태를 유지하고 있으며, $1,000^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite ($CsAlSi_2O_6$)로 재결정 되었다. 반면에 CHA-CFC-Cs 제올라이트 계는 $700^{\circ}C$ 까지는 CHA-PCFC-Cs 형태를 유지하고 있으나, $900{\sim}1,000^{\circ}C$ 사이에서 구조가 파괴되어 무정형으로 상변환된 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite로 재결정 되었다. 한편 4A-Sr 제올라이트 계의 경우 $700^{\circ}C$ 까지는 4A-Sr의 구조를 유지하고 있으며, $800^{\circ}C$에서 무정형으로 상변환 된 다음 $900^{\circ}C$에서는 Sr-feldspar ($SrAl_2Si_2O_8$, hexagonal)으로, $1,100^{\circ}C$에서 $SrAl_2Si_2O_8$ (triclinic)로 재결정 되었다. 그러나 BaA-Sr 제올라이트 계의 경우는 $500^{\circ}C$ 이하부터 구조가 파괴되기 시작하여 $500{\sim}900^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후, $1,100^{\circ}C$에서 Ba/Sr-feldspar ($Ba_{0.9}Sr_{0.1}Al_2Si_2O_8$ 및 $Ba_{0.5}Sr_{0.5}Al_2Si_2O_8$ 공존)로 재결정 되었다. 상기 제올라이트 계 모두 온도 증가에 따라 탈수/(분해)${\rightarrow}$ 무정형${\rightarrow}$ 재결정의 단계를 거쳐 광물상으로 재결정 되었으며, 고온 열분해 과정에서의 Cs 및 Sr의 휘발성, 침출성 등의 추가 연구가 요구되지만 각 제올라이트 계에 흡착된 Cs 및 Sr은 pollucite나 Sr-feldspar, Ba/Sr-feldspar 등으로 광물화 하여 Cs과 Sr을 배소체/(고화체) 내에 완전히 고정화 시킬 수 있을 것으로 보인다.

• Journal of Radiation Protection and Research
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• 제20권4호
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• pp.237-243
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• 1995

파라핀 왁스를 사용하여 건조된 농축폐액을 고화시킬 경우, 방사선적 가수분해에 의해 발생할 가능성이 있는 수소가스의 발생량을 추정하여 보았다 분석결과에 의하면, 코발트 60의 방사선 에너지에 의해 방사선적 가수분해가 주로 발생함을 알 수 있다. 200리터 드럼중 120 리터가 파라핀으로 채워졌다고 가정할 때 수소가스 발생은 초기에 $4.4{\times}10^2cm^3yr^1$이고 100년이 경과한 후는 $7.2cm^3yr^1$로 줄어든다. 수소에 의한 발화점을 25년이 경과한 후 도발할 가능성이 있으나, 폭발한계에는 1000년 이내에 도달할 가능성이 없다. 안전성 관련 주요 한계점에 도달하는 시기는 드럼내 파라핀 왁스의 채움 정도에 매우 민감하게 영향을 받는다 드럼내 공간의 감소시, 발화점에 도달 시간이 줄어듬을 알 수 있다.