Stabilization of Radioactive Molten Salt Waste by Using Silica-Based Inorganic Material

실리카 함유 무기매질에 의한 폐용융염의 안정화

This study suggested a new method to stabilize molten salt wastes generated from the pyre-process for the spent fuel treatment. Using conventional sol-gel process, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$ (SAP) inorganic material that is reactive to metal chlorides were prepared. In this paper, the reactivity of SAP with the metal chlorides at $650{\sim}850$, the thermal stability of reaction products and their leach-resistance under the PCT-A test method were investigated. Alkali metal chlorides were converted into metal aluminosilicate($LixAlxSi1-_xO_{2-x}$) and metal phosphate($Li_3PO_4\;and\;Cs_2AlP_3O_{10}$) While alkali earth and rare earth chlorides were changed into only metal phosphates ($Sr_5(PO_4)_3Cl\;and\;CePO_4$). The conversion rate was about $96{\sim}99%$ at a salt waste/SAP weight ratio of 0.5 and a weight loss up to $1100^{\circ}C$ measured by thermogravimetric analysis were below 1wt%. The leach rates of Cs and Sr under the PCT-A test condition were about $10^{-2}g/m^2\;day\;and\;10^{-4}g/m^2\;day$. From these results, it could be concluded that SAP can be considered as an effective stabilizer for metal chlorides and the method using SAP will give a chance to reduce the volume of salt wasteform for the final disposal through further researches.

본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 실리카 함유 무기물을 이용하여 폐용융염을 열적, 수화학적 안정한 화합물로 전환하는 방법을 제안하였다. 실리카 함유 무기물(SAP)은 일반적인 sol-gel process로 합성되었으며, $SiO_2,\;Al_2O_3$ 및 $P_2O_5$로 구성된다. 제조된 SAP을 $650-850^{\circ}C$에서 폐용융염과 반응시켜 각 금속염화물에 대한 반응특성 및 열안정성을 조사하고, PCT 침출시험법을 이용하여 수화학적 안정성을 평가하였다. LiCl은 $LixAlxSi1-_xO_{2-x}$와 $Li_3PO_4$로, CsCl는 CS-aluminosilicate와 $CS_2AlP_3O_{10}$로, $SrCl_2$는 $Sr5(PO_4)_3Cl$로, $CeCl_3$는 $CePO_4$로 전환되었다. 9시간 동안 반응시킨 후, 금속염화물의 전환율은 $90{\sim}99%$였으며, $1100^{\circ}C$까지 열감량은 1wt%이하로 TGA(Thermo Gravimetric Analysis)로 확인하였다. Cs 및 Sr의 침출속도는 $10^{-2}{\sim}10^{-4}g/m^2\;day$로 매우 높은 내침출특성을 나타내었다. 이상의 결과로부터, SAP으로 명명된 안정화제(stabilizer)는 금속염화물로 구성된 폐용융염에 대해 매우 효과적인 것으로 판단된다. SAP을 이용한 폐용융염의 고화처리방법은 후속적인 안정성의 검증과정을 통하여 폐용융염의 최종처분부피를 최소화할 수 있는 대안적인 고화방법으로 고려될 수 있을 것으로 기대 된다.