This study examined the treatment characteristics of hard-to-degrade pollutants such as TCE which are found in organic solvent and cleaning wastewater by nZVI that have excellent oxidation and reduction characteristics. In addition, this study tried to find out the degradation characteristics of TCE by Fenton-like process, in which $H_2O_2$ is dosed additionally. In this study, different ratios of nZVI and $H_2O_2$, such as 1.0 mM : 0.5 mM, 1.0 mM : 1.0 mM, and 1.0 mM : 2.0 mM were used. When 1.0 mM of nZVI was dosed with 1.0 mM of $H_2O_2$, the removal efficiency of TOC was the highest and the first order rate constant was also the highest. When 1mM of nZVI was dosed with 0.5 mM of $H_2O_2$, the first order rate constant and removal efficiency were the lowest. The size of first order rate constant and removal efficiency was in the order of nZVI 1.0 mM : $H_2O_2$ 1.0 mM > nZVI 1.0 mM : $H_2O_2$ 2.0 mM > nZVI 1.0 mM : $H_2O_2$ 0.5 mM > $H_2O_2$ 1.0 mM > nZVI 1.0 mM. It is estimated that when 1.0 mM of nZVI is dosed with 1.0 mM of $H_2O_2$, $Fe^{2+}$ ion generated by nZVI and $H_2O_2$ react in the stoichiometric molar ratio of 1:1, thus the first order rate constant and removal efficiency are the highest. And when 1.0 mM of nZVI is dosed with 2.0 mM of $H_2O_2$, excessive $H_2O_2$ work as a scavenger of OH radicals and excessive $H_2O_2$ reduce $Fe^{3+}$ into $Fe^{2+}$. As for the removal efficiency of TOC in TCE by simultaneous dose and sequential dose of nZVI and $H_2O_2$, sequential dose showed higher first order reaction rate and removal efficiency than simultaneous dose. It is estimated that when nZVI is dosed 30 minutes in advance, pre-treatment occurs and nanoscale $Fe^0$ is oxidized to $Fe^{2+}$ and TCE is pre-reduced and becomes easier to degrade. When $H_2O_2$ is dosed at this time, OH radicals are generated and degrade TCE actively.
Emission of hazardous and volatile organic chemicals from solid waste landfill site was become to important issue because of environmental pollution and health risk by such chemicals. Laboratory batch and continuous experiments were conducted respectively to elucidate isothermal sorption behaviors and transport phenomena(by gas through unsaturated solid waste layer) in wet solid waste-gas system. Source separated and size reduced refuse(bulky waste) and incinerated ash were used after controlling water content, and trichloroethylene(TCE) was chosen among many such chemicals because of it's generality among those man-created pollutants. Isothermal TCE sorption equilibria wet solid waste-gas system can be described in linear equation and partition coefficient in this system can be estimated approximately by the simple equation derived from schematic structure of the system. Transport equation modified by instantaneous equilibrium sorption fraction and kinetic sorption rate(overall mass transfer capacity coefficient) simulated well the column experiment results.
본 연구는 지표면 부근의 함수율이 아주 작은 불포화대중 휘발성 유기화합물가스의 이동에서 토양흡착으로 인해 발생하는 지연현상을 수학적으로 정식화하였으며, 이의 적합성을 검토하기 위하여 모델토양으로 glass bead 또는 규사를 채운 칼럼실험을 수행하여 지연계수를 적용한 이론계산과 기존의 지연식을 적용하여 구한 계산결과와 비교하였다. 그 결과 불포화 다공대중에서의 TCE가스의 이동현상은 가스로 부터 토양으로의 흡착을 고려한 지연계수를 적용한 계산결과가 기존의 지연계수를 적용한 계산 결과보다 실험결과를 잘 재현함을 알 수 있었다.
The tetrachloroethylene (PCE) dehalogenase of Clostridium bifermentans DPH-1 (a halorespiring organism) was purified, cloned, and sequenced. This enzyme is a homodimer with a molecular mass of ca. 70 kDa and exhibits dehalogenation of dichloroethylene isomers along with PCE and trichloroethylene (TCE). Broad range of substrate specificity for chlorinated aliphatic compounds (PCE, TCE, cis-1,2-dichloroethylene, trans-1,2-dichloroethylene, 1,1-dichloroethylene, 1,2-dichloropropene, and 1,1,2-trichloroethane) for this enzyme was also observed. A mixture of propyl iodide and titanium citrate caused a light-reversible inhibition of enzymatic activity suggesting the involvement of a corrinoid cofactor. A partial sequence (81 bp) of the encoding gene for PCE dehalogenase was amplified and sequenced with degenerateprimers designed from the N-terminal sequence (27 amino acid residues). Southern analysis of C. bifermentans genomic DNA using the polymerase chain reaction product as a probe revealed restriction fragment bands. A 5.0 kb ClaI fragment, harboring the relevant gene (designated pceC) was cloned (pDEHAL5) and the complete nucleotide sequence of pceC was determined. The gene showed homology mainly with microbial membrane proteins and no homology with any known dehalogenase, suggesting a distinct PCE dehalogenase. So, C. bifermentans could play some important role in the initial breakdown of PCE and other chlorinated aliphatic compounds in sites contaminated with mixtures of halogenated substances.
본 연구에서는 세탁소에서 배출되는 휘발성유기화합물을 흡착처리하는 공정의 개발 가능성을 검토하였다. 휘발성 유기화합물을 흡착하는 재료로는 핏치계 활성탄소섬유를 선택하였고, 흡착제의 재생방법으로는 전기변동법을 사용하였다. 용제는 트리클로로에틸렌과 톨루엔을 대상으로 하였으며 활성탄소섬유와 용제의 종류에 따른 파과곡선과 흡착량을 비교 검토하였다. 흡착량을 증대시키기 위하여 다양한 방법으로 활성탄소섬유를 전처리하였다. 또한 흡착이 완료된 활성탄소섬유의 재생에 필요한 온도와 허용전압을 측정하였다. 그 결과 트리클로로에틸렌의 흡착에는 미세 기공이 잘 발달된 활성탄소섬유가 우수한 성능을 나타낸 반면 톨루엔의 경우에는 비표면적이 큰 흡착제가 우수한 성능을 보였다. 활성탄소섬유는 흡착제 무게의 41~54%에 해당하는 트리클로로에틸렌을 흡착하였으며 유입되는 휘발성유기화합물의 농도가 높아지면 완전흡착시간은 급격히 짧아지고 흡착량은 서서히 감소하여 낮은 농도의 휘발성유기화합물을 처리하는 것이 보다 유리한 것으로 나타났다. 활성탄소섬유 표면의 산소작용기를 조절한 결과, 진공열처리를 한 활성탄소섬유의 톨루엔 흡착성능이 가장 우수한 것으로 나타나, 톨루엔의 흡착은 빈자리 탄소(vacant carbon site)가 흡착점이라고 판단된다. 흡착된 용제는 $150^{\circ}C$에서 대부분 탈착되었다.
철을 이용한 반응벽체 (permeable reactive barrier, PRBs) 기술은 유기 화합물로 오염된 지하수를 환원적 반응에 의해 정화시키는 공법이다. 벽체의 매질로 주로 사용되는 영가 철은 반응이 진행됨에 따라 점차 2가 및 3가 철로 산화되어 제거능이 점차 저감된다. 자연계에 존재하거나 동정된 철 환원 박테리아는 산화된 Fe(III)를 Fe(II)로 환원시키는 능력을 가지고 있으며 이와 같이 환원된 Fe(II)는 반응 표면적을 넓히고 다시 할로겐 유기 화합물을 환원적으로 제거할 수 있도록 한다. 본 연구는 철 환원 박테리아로 순수균인 Shewanella algae BrY에 의한 산화철의 환원 경향을 aqueous phase와 solid phase로 나누어 관찰하고 환원된 철이 TCE 제거에 미치는 영향을 iron(II,III) oxide와 iron(III) oxide를 대상으로 하여 파악하는 것을 목표로 하였다. 박테리아는 배지 내에 존재하는 Fe(III)를 우선적으로 사용하여 Fe(II)로 환원시켰으며 선택성은 떨어지지만 입자상의 산화철 표면에 존재하는 Fe(III)도 환원시켰다. 또한 동량의 산화철이 존재할 때 iron(II,III) oxide에 비해 박테리아가 전자수용체로 사용할 수 있는 Fe(III)가 풍부한 iron(III) oxide의 환원이 더 잘 일어남을 알 수 있었고, 환원된 Fe(II)는 박테리아 또는 다른 철 산화물과 침전을 형성하였으며 TCE와의 반응속도 및 제거 능력을 향상시키는 것으로 판단된다.
순수한 아나타제 구조로 이루어진 DT51D $TiO_2$에 $CrO_x,\;FeO_x,\;MnO_x,\;LaO_x,\;CoO_x,\;NiO_x,\;CeO_x,\;CuO_x$와 같은 단일 산화물 촉매를 각각 5 wt.% 담지하여 모델반응으로 선택한 기상 TCE 제거반응을 수행하였으며, 이로부터 얻어진 결과를 바탕으로 $CrO_x/TiO_2$-based 복합 산화물 촉매상에서 TCE 산화반응을 연구함으로써 유해 중금속의 사용량을 최소화하기 위한 최적의 촉매 디자인 방법을 도출하고자 하였다. DT51D $TiO_2$에 담지된 여러 단일 금속 산화물들 중에서 기상 TCE 제거반응에 대하여 $CrO_x$가 가장 우수한 촉매활성을 보이는 것으로 나타났으며, 반응온도의 함수로 얻어진 TCE 제거반응의 활성은 $CrO_x$의 담지량에 의존하였다. 5 wt.% $CrO_x$-based 복합 산화물 촉매는 10 wt.% $CrO_x$만으로 이루어진 단일 산화물 촉매와 거의 동일한 수준의 TCE 제거반응 활성을 보였을 뿐만 아니라 이 복합 산화물 촉매들은 10 wt.% $CoO_x,\;MnO_x,\;FeO_x,\;NiO_x$ 등과 같은 단일 산화물 촉매들보다 높은 반응활성을 갖는 것으로 나타났다. 단일 산화물 촉매의 반응활성과 비교하였을 때 5 wt.% $CrO_x$-based 복합 산화물 촉매상에서 TCE 제거반응 동안에 얻어지는 반응활성의 증가 정도는 $420^{\circ}C$ 이하의 반응온도 기준으로 약 $10{\sim}80%$ 이상이었다. 따라서, CVOCs 제거반응을 위하여 널리 사용되고 있는 단일 $CrO_x/Al_2O_3$ 촉매보다는 $CrO_x$의 사용량을 최소화하면서도 우수한 반응활성을 얻을 수 있는 $CrO_x/TiO_2$-based복합 산화물 촉매가 보다 바람직하며 하나의 대안적인 촉매 디자인 방법으로 응용될 수 있을 것으로 생각된다.
Advanced oxidation processes(AOPs)는 강력한 산화제인 hydroxyl radical(${\cdot}OH$)를 생성하여 오염물질을 산화시키는 기법이다. 본 연구에서는 DNAPL인 trichloroethylene(TCE)과 tetrachloroethylene(PCE)의 수리학적 특성을 고려하여 우수한 고도산화처리기법($UV/Fe^{3+}$-chelating agent/$H_2O_2$기법, $UV/H_2O_2$기법)의 적용성 평가를 실시하였다. TCE, PCE 처리에 있어 가장 높은 분해효율을 보인 기법은 $UV/H_2O_2$기법으로 pH 6의 중성조건에서 TCE의 경우 150분 만에 99.92%의 TCE 분해를 나타내었고($[H_2O_2]$ = 147 mM, UV dose = 17.4 kwh/L), PCE의 경우 반응 2시간에 99.99%가 분해되었다($[H_2O_2]$ = 29.4 mM, UV dose = 52.2 kwh/L). 또한, $UV/Fe^{3+}$-chelating agent/$H_2O_2$기법을 적용하였을 경우, TCE는 90분 만에 99.9% (UV dose = 34.8 kwh/L, $[Fe^{3+}]$ = 0.1 mM, [Oxalate] = 0.6 mM, $[H_2O_2]$ = 147 mM) PCE는 반응시간 6시간 만에 99.81% (UV dose = 17.4 kwh/L, $[Fe^{3+}]$ = 0.1 mM, [Oxalate] = 0.6 mM, $[H_2O_2]$ = 29.4 mM)의 빠른 분해경향을 보였다. 이러한 결과는 기존의 고도산화처리기법 중 modified Fenton 반응에 UV를 적용함으로서 반응 중 $H_2O_2$의 재생산을 증가시킬 수 있음을 보여주고 있다. 또한, Fe(III) 이온의 Fe(II) 이온으로의 환원을 용이하게 하여 기존 Fenton 반응에 비해 처리시간의 단축 및 분해효율의 향상을 기대할 수 있을 것이다. 그리고, oxalate나 acetate같은 저분자 유기산 착제의 적용으로 pH의 안정성과 분해효율의 향상이 가능하고, 철이온 및 oxalate나 acetate와 같은 물질이 자연상에 존재함에 따라 보다 경제적이고 친환경적인 실용적 처리기법 도출이 가능할 것이다.
For determination of the genotoxicity of VOCs(Volatile Organic Compounds) in water, in vitro Comet assay was performed using 3T3 cells. The selected 5 VOCs; Trichloroethylene(TCE), Tetrachloroethylene(PCE), Carbontetrachloride (CteC), Dichloromethane(DCM) and Chlorofrom(Chl) and mixed solvent(Mix), are the test items for drinking water quality. Author analyzed the genotoxicity of these solvents through their tail length (TL) values. Mix, PCE, Chl, TCE in order had cytotoxicity at the highest concentration, and CCl₄ and DCM had no cytotoxic effect. TCE, CCl₄, Chl, PCE, Mix, DCM had genotoxicity, Chl, PCE, Mix had both cytotoxicity and genotoxicity simultaneously, Cytotoxic effect of mixed organic solvents, compared with that of single component, at each concentration, was influenced by the synergistic effect of the interaction of each organic component.
산화티탄의 광촉매 반응을 이용하여 휘발성 유기화합물(VOC)를 분해제거 하기 위하여 산화티탄을 glass bead에 sol-gel법으로 코팅하였다. 코팅막의 물성은 XRD, BET, SEM을 통해 분헉하였으며, 산화티탄이 galss bead를 채운 실험실규모의 광촉매 반응기를 이용 VOC중 벤젠 및 TCE 가스의 광촉매반응에 의한 분해효율에 대해 연구 컴토하였다. 반응기내의 잔류시간에 따른 가스농도 차이를 gas chromatography로 비교 분석하여 그 분해효율을 계산하였다. 이와 같은 정적인 상태의 실험결과, 400ppmv의 농도의 TCE인 경우 80%의 분해효율을 얻었으며, 50ppmv에서 300ppmv 농도의 벤젠인 경우 65%의 분해효율을 얻었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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