현재까지 개발되어 온 고체산화물 연료전지는 전해질로 사용되는 산소이온전도성 산화물의 저온에서의 낮은 전도도로 인해 그 사용영역이 제한되어 왔으며, 기판재료가 연료가스 확산층으로 사용되어야 한다는 점 때문에 저온작동을 위한 박막화 역시 명확한 한계를 가지고 있다. 이러한 문제점은 고도의 평활도를 갖는 균일한 나노기공성 기판재를 도입함으로써 해결될 수 있으며, 본 연구에서는 나노기공성 기판에 비정질 금속박막을 증착/산화하는 방안을 제시한다. 초박막형 성공정으로서, 산화 후 산소이온전도성 산화물을 구성하는 합금 타겟을 장착한 DC-magnetron sputter를 사용하여 $20{\sim}200nm$의 기공크기를 갖는 나노기공성 양극산화 알루미나 기판에 비정질 금속합금막을 형성하여 산화/열처리 과정을 거쳐 초박막 산화물 전해질의 제조공정을 실현하였다. 얻어진 박막의 가스투과특성, 입자/입계의 관찰, 상전이에 따른 결정구조/미세구조변화를 관찰하여 초박막 증착 및 전해질의 나노구조제어에 필요한 제반 기본물성데이터를 확보하였다.
나노구조를 갖는 물질들은 나노구조물이 갖는 고유의 체적 대비 높은 표면적 비와 양자 갇힘 효과에 기인하는 독특한 전기적, 광학적, 광전기적, 자기적 특성으로 인하여 많은 주목을 받아왔다. 열화학 기상 증착 공정은 나노 구조물의 성장과정에서 다양한 구조를 갖는 나노소재의 합성 능력 때문에 더욱 주목을 받아왔다. 본 연구에서는 두 영역 열화학 기상 증착법과 소스 물질 $TiO_2$ 파우더를 이용하여 VLS 공정으로 Si\$SiO_2$(300 nm)\Pt(5~40 nm) 기판 위에 실리콘 옥사이드 나노와이어를 성장시켰다. 성장된 실리콘 옥사이드 나노와이어의 형상과 결정학적 특성을 전계방출 주사전자현미경과 투과전자현미경으로 분석하였다. 분석결과, 성장된 실리콘 옥사이드 나노와이어의 형상인 지름과 길이는 촉매 박막의 두께에 의존하여 다른 모양을 나타내었다. 또한 성장된 실리콘 옥사이드 나노와이어는 비정질 상을 갖는 것으로 분석되었다.
본 논문은 원자층 증착법을 이용해 증착된 YSZ 박막을 산화 세륨계 전해질 기반 고체 산화물 연료전지의 연료극 중간층으로 적용한 결과를 보여준다. $500^{\circ}C$ 이상의 고온에서는 산화 세륨계 전해질의 전기전도도가 상승하여 이를 전해질로 사용한 고체 산화물 연료전지의 개회로 전압이 하강하고 성능이 저하된다. 원자층 증착법을 이용해 연료극 측 전해질 표면에 증착된 YSZ 박막은 얇은 두께(60 nm)에도 불구하고 산화 세륨계 전해질 표면을 완벽하게 도포함으로써, 전해질을 관통하는 전자의 흐름을 막아 개회로 전압을 최대 20%까지 상승시켰다. 이를 통해 $500^{\circ}C$에서의 최대 전력 밀도는 52%가 상승하였다.
For this paper, we investigated the area specific resistance (ASR) of commercially available ferritic stainless steels with different chemical compositions for use as solid oxide fuel cells (SOFC) interconnect. After 430h of oxidation, the STS446M alloy demonstrated excellent oxidation resistance and low ASR, of approximately 40 $m{\Omega}cm^2$, of the thermally grown oxide scale, compared to those of other stainless steels. The reason for the low ASR is that the contact resistance between the Pt paste and the oxide scale is reduced due to the plate-like shape of the $Cr_2O_3$(s). However, the acceptable ASR level is considered to be below 100 $m{\Omega}cm^2$ after 40,000 h of use. To further improve the electrical conductivity of the thermally grown oxide on stainless steels, the Co layer was deposited on the stainless steel by means of an electroless deposition method; it was then thermally oxidized to obtain the $Co_3O_4$ layer, which is a highly conductive layer. With the increase of the Co coating thickness, the ASR value decreased. For Co deposited STS444 with 2 ${\mu}m$hickness, the measured ASR at $800^{\circ}$ after 300 h oxidation is around 10 $m{\Omega}cm^2$, which is lower than that of the STS446M, which alloy has a lower ASR value than that of the non-coated STS. The reason for this improved high temperature conductivity seems to be that the Mn is efficiently diffused into the coating layer, which diffusion formed the highly conductive (Mn,Co)$_3O_4$ spinel phases and the thickness of the $Cr_2O_3$(S), which is the rate controlling layer of the electrical conductivity in the SOFC environment and is very thin
The $LaCrO_3$-dispersed Cr alloys for metallic interconnect of solid oxide fuel cell were prepared as a function of $LaCrO_3$ content in the range of 5 to 25 vol.% and were sintered at 1500$^{\circ}C$ under an Ar atmosphere with 5 vol.% $H_2$. The sintering and oxidation behaviors of these alloys were examined. The alloys indicated a good sinterability above 95% relative density at a given sintering condition, and their sintering densities is independent on $LaCrO_3$ content. The $LaCrO_3$ particles of the sintered alloys were concentrated on interfaces of Cr particles, and the size of the Cr particles increased with decreasing $LaCrO_3$ content, which is caused by inhibited grain growth of Cr particle by $LaCrO_3$ particle. The oxidation test showed all $LaCrO_3$-dispersed Cr alloys have good oxidation resistance as compared with pure Cr, which is attributed to presence of $LaCrO_3$ at the interface at which the oxidation reaction occurs rapidly. The Cr alloys with about 15 vol.% $LaCrO_3$ are very resistant to oxidation.
고체산화물연료전지는 세라믹 물질로 이루어지며, 세라믹 물질의 물성치는 작동조건에 따라 달라진다. 따라서, 높은 신뢰성을 가지는 시뮬레이션 모델을 개발하기 위해서는 세라믹 물질의 물성치를 정확하게 예측할 수 있어야한다. 본 논문에서는 고체산화물연료전지의 성능에 영향을 미치는 여러가지 물성치를 선택하고 그 물성치를 위한 시뮬레이션 모델이 개발되었다. 개회로전압을 위한 깁스에너지, 활성화손실을 위한 교환전류밀도, 저항손실을 위한 전기전도도가 계산되었다. 또한, 다공성 전극 내부의 물질전달 해석을 위해서 분자확산과 누센확산을 함께 고려하는 유효확산계수가 계산되었다. 이러한 계산과정 후에 물성치 모델과 전기화학반응 모델이 동시에 시뮬레이션 되었다. 해석코드의 검증을 위해서 전산해석 결과는 실험결과 및 Chan 등에 의해서 수행된 이전 연구결과와 비교되었다.
출력 규모가 다른 세가지 상용 가스터빈들을 바탕으로 고체산화물 연료전지/가스터빈 하이브리드 시스템을 구성하고 성능을 비교하였다. 각 가스터빈을 사용할 때 연료전지와 가스터빈의 출력 비중 및 효율을 비교, 분석하였고 연료전지 설계온도를 변화시키면서 출력 비중의 변화와 시스템 효율 변화를 분석하였다. 수십 kW 급 소형 가스터빈을 사용한 하이브리드 시스템에서는 연료전지 온도가 변하여도 효율은 거의 변화가 없었지만 MW 급 및 수백 MW 급 등 중,대형 가스터빈을 사용하는 경우에는 연료 전지 작동온도가 높아질수록 시스템 효율이 높아짐을 확인하였다. 또한 연료전지로 공급되는 공기량을 조절하여 연료전지 출력 비중을 변화시키는 것에 대해서도 해석하였다.
The redox behaviors of anode-supported flat tube for solid oxide fuel cell has been studied. The mass change of the extruded NiO/YSZ anode flat tube during redox cycling was examined by thermogravimetric analysis(TGA). The result of TGA was shown a rapidly mass change in the range of $455\;-\;670^{\circ}C$ and the reoxidation of the NiO/YSZ anode was almost completed at $750^{\circ}C$. The starting temperature of reoxidation and the maximum temperature of oxidation rate decreased with increasing the reoxidation cycle, which is attributed to the increased porosity caused by volume change. Bending strengths of the NiO/YSZ anode after redox cycling were 96 - 80 MPa and the bending strength decreased slightly with increasing the redox cycle. On the other hand, the bending strength of the NiO/YSZ anode with electrolyte showed 130 MPa after first redox cycling but decreased rapidly with increasing the redox cycle. From the results of the bending test and the microstructure observation, we conclude that the crack initiation of the electrolyte-coated NiO/YSZ anode was induced easily at interface of electrolyte/anode tube and propagated cross the electrolyte.
Solid oxide fuel cell(SOFC) is an electrochemical energy conversion system with high efficiency and low-emission of pollution. In order to reduce the operating temperature of SOFC system under $800^{\circ}C$, the thickness reduction of YSZ electrolyte to be as thin as possible, e.g., less than 10 ${\mu}m$ are considered with the microstructure control and optimum design of unit cell. Methods for reducing the thickness of YSZ electrolyte have been investigated in coin cell. Moreover, a large unit cell($8cm{\times}8cm$) for SOFC was fabricated using an anode-supported electrolyte assembly with a thinner electrolyte layer, which was prepared by a tape casting method with a co-sintering technique. we studied the design factors such as active layer, electrolyte thickness, cathode composition, etc,. by the coin type of unit cell ahead of the fabrication process of a large unit cell and also reviewed about the evaluation technique of a large size unit cell such as interconnect design, sealing materials and current collector and so forth. Electrochemical evaluations of the unit cells, including measurements such as power density and impedance, were performed and analyzed. Maximum power density and polarization impedance of coin cell were 0.34W/$cm^2$ and $0.45{\Omega}cm^2$ at $800^{\circ}C$, respectively. However, Maxium power density of a large unit cell($5cm{\times}5cm$) decreased to 0.21W/$cm^2$ at $800^{\circ}C$ due to the increase of ohmic resistance. However, It was found that the potential value of a large unit cell loaded by 0.22A/$cm^2$ showed 0.76V at 100hrs without the degradation of unit cell.
$La_{1-x}Sr_xMnO_3$(LSM,$0{\leq}x{\leq}0.5$) powders as the air electrode for solid oxide fuel cell were synthesized by a glycine-nitrate combustion process. The powders were then examined by X-ray diffraction(XRD) and scanning electron microscopy (SEM). The as-formed powders were composed of very fine ash particles linked together in chains. X-ray maps of the LSM powders milled for 1.5 h showed that the metallic elements are homogeneously distributed inside each grain and in the different grains. The powder XRD patterns of the LSM with x < 0.3 showed a rhombohedral phase; the phase changes to the cubic phase at higher compositions($x{\geq}0.3$) calcined in air at $1200^{\circ}C$ for 4 h. Also, the SEM micrographs showed that the average grain size decreases as Sr content increases. Composite air electrodes made of 50/50 vol% of the resulting LSM powders and yttria stabilized zirconia(YSZ) powders were prepared by colloidal deposition technique. The electrodes were studied by ac impedance spectroscopy in order to improve the performance of a solid oxide fuel cell(SOFC). Reproducible impedance spectra were confirmed using the improved cell, which consisted of LSM-YSZ/YSZ. The composite electrode of LSM and YSZ was found to yield a lower cathodic resistivity than that of the non-composite one. Also, the addition of YSZ to the $La_{1-x}Sr_xMnO_3$ ($0.1{\leq}x{\leq}0.2$) electrode led to a pronounced, large decrease in the cathodic resistivity of the LSM-YSZ composite electrodes.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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