Little information on HUmic-Like Substances (HULIS) in ambient particulate matter has been reported yet in Korea. HULIS makes up a significant fraction of the water-soluble organic mass in the atmospheric aerosols and influence their water uptake properties. In this study 24-hr $PM_{2.5}$ samples were collected between December 2013 and October 2014 at an urban site in Gwangju and analyzed for organic carbon (OC), elemental carbon (EC), water-soluble OC (WSOC), HULIS, and ionic species, to investigate possible sources and formation processes of HULIS. HULIS was separated using solid phase extraction method and quantified by total organic carbon analyzer. During the study period, HULIS concentration ranged from 0.19 to $5.65{\mu}gC/m^3$ with an average of $1.83{\pm}1.22{\mu}gC/m^3$, accounting for on average 45% of the WSOC (12~ 73%), with higher in cold season than in warm season. Strong correlation of WSOC with HULIS ($R^2=0.91$) indicates their similar chemical characteristics. On the basis of the relationships between HULIS and a variety of chemical species (EC, $K^+$, $NO_3{^-}$, $SO_4{^{2-}}$, and oxalate), it was postulated that HULIS observed during summer and winter were likely attributed to secondary formation and primary emissions from biomass burning (BB) and traffics. Stronger correlation of HULIS with $K^+$, which is a BB tracer, in winter ($R^2=0.81$) than in summer ($R^2=0.66$), suggests more significant contribution of BB emissions in winter to the observed HULIS. It is interesting to note that BB emissions may also have an influence on the HULIS in summer, but further study using levoglucosan that is a unique organic marker of BB emissions is required during summer. Higher correlation between HULIS and oxalate, which is mainly formed through cloud processing and/or photochemical oxidation processes, was found in the summer ($R^2=0.76$) than in the winter ($R^2=0.63$), reflecting a high fraction of secondary organic aerosol in the summer.
In this study, hourly measurements of $PM_{2.5}$ and its major chemical constituents such as organic and elemental carbon (OC and EC), and ionic species were made between January 15 and February 10, 2018 at the air pollution intensive monitering station in Gwangju. In addition, 24-hr integrated $PM_{2.5}$ samples were collected at the same site and analyzed for OC, EC, water-soluble OC (WSOC), humic-like substance (HULIS), and ionic species. Over the whole study period, the organic aerosols (=$1.6{\times}OC$) and $NO_3{^-}$ concentrations contributed 26.6% and 21.0% to $PM_{2.5}$, respectively. OC and EC concentrations were mainly attributed to traffic emissions with some contribution from biomass burning emissions. Moreover, strong correlations of OC with WSOC, HULIS, and $NO_3{^-}$ suggest that some of the organic aerosols were likely formed through atmospheric oxidation processes of hydrocarbon compounds from traffic emissions. For the period between January 18 and 22 when $PM_{2.5}$ pollution episode occurred, concentrations of three secondary ionic species ($=SO{_4}^{2-}+NO_3{^-}+NH_4{^+}$) and organic matter contributed on average 50.8 and 20.1% of $PM_{2.5}$, respectively, with the highest contribution from $NO_3{^-}$. Synoptic charts, air mass backward trajectories, and local meteorological conditions supported that high $PM_{2.5}$ pollution was resulted from long-range transport of haze particles lingering over northeastern China, accumulation of local emissions, and local production of secondary aerosols. During the $PM_{2.5}$ pollution episode, enhanced $SO{_4}^{2-}$ was more due to the long-range transport of aerosol particles from China rather than local secondary production from $SO_2$. Increasing rate in $NO_3{^-}$ was substantially greater than $NO_2$ and $SO{_4}^{2-}$ increasing rates, suggesting that the increased concentration of $NO_3{^-}$ during the pollution episode was attributed to enhanced formation of local $NO_3{^-}$ through heterogenous reactions of $NO_2$, rather than impact by long-range transportation from China.
Occupational nanomaterial exposure is an important issue in the manufacture of such products. People are also exposed to various nanoparticles in their living environments. In this study, we investigated nanoparticle formation during the reaction of ozone and volatile organic compounds (VOCs) emitted from a commercial air freshener, one of many widely used consumer products, in a $1-m^3$ reaction chamber. The air freshener contained various VOCs, particularly terpenes. A petri dish containing 0.5 mL of the air freshener specimen was placed in the bottom of the chamber, and ozone was continuously injected into the center of the chamber at a flow rate of 4 L/min with an ozone concentration of either 50, 100 or 200 ppb. Each test was conducted over a period of about 4 h. The higher ozone concentrations produced larger secondary nanoparticles at a faster rate. The amount of ozone reacted was highly correlated with the amount of aerosol formation. Ratios of reacted ozone concentration and of formed particle mass concentration for the three injected ozone concentrations of 50, 100 and 200 ppb were similar to one other; 4.6 : 1.9 : 1.0 and 4.7 : 2.2 : 1.0 for ozone and aerosol mass, respectively.
A severe haze event occurred in October 2015 in Gwangju, Korea. In this study, the driving chemical species and the formation mechanisms of $PM_{2.5}$ pollution were investigated to better understand the haze event. Hourly concentrations of $PM_{2.5}$, organic and elemental carbon, water-soluble ions, and elemental constituents were measured at the air quality intensive monitoring station in Gwangju. The haze event occurred was attributed to a significant contribution (72.3%) of secondary inorganic species concentration to the $PM_{2.5}$, along with the contribution of organic aerosols that were strongly attributed to traffic emissions over the study site. MODIS images, weather charts, and air mass backward trajectories supported the significant impact of long-range transportation (LTP) of aerosol particles from northeastern China on haze formation over Gwangju in October 2015. The driving factor for the haze formation was stagnant atmospheric flows around the Korean peninsula, and high relative humidity (RH) promoted the haze formation at the site. Under the high RH conditions, $SO{_4}^{2-}$ and $NO_3{^-}$ were mainly produced through the heterogenous aqueous-phase reactions of $SO_2$ and $NO_2$, respectively. Moreover, hourly $O_3$ concentration during the study period was highly elevated, with hourly peaks ranging from 79 to 95ppb, suggesting that photochemical reaction was a possible formation process of secondary aerosols. Over the $PM_{2.5}$ pollution, behavior and formation of secondary ionic species varied with the difference in the impact of LTP. Prior to October 19 when the influence of LTP was low, increasing rate in $NO_3{^-}$ was greater than that in $NO_2$, but both $SO_2$ and $SO{_4}^{2-}$ had similar increasing rates. While, after October 20 when the impact of haze by LTP was significant, $SO{_4}^{2-}$ and $NO_3{^-}$ concentrations increased significantly more than their gaseous precursors, but with greater increasing rate of $NO_3{^-}$. These results suggest the enhanced secondary transformation of $SO_2$ and $NO_2$ during the haze event. Overall, the result from the study suggests that control of anthropogenic combustion sources including vehicle emissions is needed to reduce the high levels of nitrogen oxide and $NO_3{^-}$ and the high $PM_{2.5}$ pollution occurred over fall season in Gwangju.
Real-time and quantitative measurement of the chemical composition in ambient aerosols represents one of the most challenging problems in the field of atmospheric chemistry. In the present study, time resolved application by Aerosol-into-Mist System (AIMS) following by total organic carbon analyzer (TOC) has been developed. The unique aspect of the combination of these two techniques is to provide quantifiable water soluble organic carbon (WSOC) information of particle-phase organic compounds on timescales of minutes. We also demonstrated that the application of the AIMS method is not limited to water-soluble organic carbon but inorganic ion compounds. By correlating the volume concentrations by optical particle sizer (OPS), water soluble organic carbon can be highly related to the secondary organic products. AIMS-TOC method can be potentially applied to probe the formation and evolution mechanism of a variety of SOA behaviors in ambient air.
To characterize organic and elemental carbon (OC and EC), and water-soluble organic carbon (WSOC) contents, daily $PM_{2.5}$ measurements were performed in August 2006 (summer) and Jan $11{\sim}Feb$ 12 2007 (winter) at an urban site of Gwangju. Daily size-segregated aerosol samples were also collected for WSOC analysis. No clear seasonal variations in EC and WSOC concentrations were observed, while seasonal differences in OC concentration, and OC/EC and WSOC/EC ratios were shown. The WSOC/OC ratio showed higher value in summer (0.56) than in winter (0.40), reflecting the greater enhancement of secondary WSOC formation at the site in summer. Secondary WSOC concentrations estimated using EC tracer method were in the range $0.0{\sim}2.1\;{\mu}g/m^3$ (average $0.42\;{\mu}g/m^3$) and $0.0{\sim}1.1\;{\mu}g/m^3\;(0.24\;{\mu}g/m^3)$, respectively, accounting for $0{\sim}51.6%$ (average 16.8%) and $0{\sim}52.5%$ (average 13.1 %) of the measured WSOC concentrations in summer and winter. Sometimes higher WSOC/OC ratio in winter than that in summer could be attributed to two reasons. One is that the stable atmospheric condition often appears in winter, and the prolonged residence time would strengthen atmospheric oxidation of volatile organic compounds. The other is that decrease of ambient temperature in winter would enhance the condensation of volatile secondary WSOC on pre-existing aerosols. In summertime, atmospheric aerosols and WSOC concentrations showed bimodal size distributions, peaking at the size ranges $0.32{\sim}0.56\;{\mu}m$ (condensation mode) and $3.2{\sim}5.6\;{\mu}m$ (coarse mode), respectively. During the wintertime, atmospheric aerosols showed a bimodal character, while WSOC concentrations showed a unimodal pattern. Size distributions of atmospheric aerosols and WSOC with a peak in the size range $0.32{\sim}0.56\;{\mu}m$ were observed for most of the measurement periods. On January 17, however, atmospheric aerosols and WOSC exhibited size distributions with modal peaks in the size range $1.0{\sim}1.8\;{\mu}m$, suggesting that the aerosol particles collected on that day could be expected to be more aged, i.e, longer residence time, than the aerosols at other sampling periods.
Characteristics and advantages of the thermal desorption-comprehensive two dimensional gas chromatography-time of flight mass spectrometry (TD-GCxGC-TOFMS) were discussed and the organic compound's analysis result was shown for the ambient $PM_{2.5}$ sample collected in Seoul, Korea. Over 10,000 individual organic compounds were separated from about $70{\mu}g$ of aerosols in a single procedure with no sample pre-treatment. Among them, around 300 compounds were identified and classified based on the mass fragmentation patterns and GCxGC retention times. Several aliphatic compounds groups such as alkanes, alkenes, cycloalkanes, alkanoic acids, and alkan-2-ones were identified as well as 72 PAH compounds including alkyl substituted compounds and 8 hopanes. In Seoul aerosol, numerous oxidized aromatic compounds including major components of secondary organic aerosols were observed. The inventory of organic compounds in $PM_{2.5}$ of Seoul, Korea suggested that organic aerosol were constituted by the compounds of primary source emission as well as the formation of secondary organic aerosols.
In this study, we have analyzed relationship between the measured Water Soluble Organic Carbon (WSOC) concentrations and the estimated aerosol water content of $PM_{10}$ (particulate matter with an aerodynamic diameter of less than or equal to $10{\mu}m$) for the period between September 2006 and August 2007 at Seoul, Korea. Water content of $PM_{10}$ was estimated by using a gas/particle equilibrium model, Simulating composition of Atmospheric Particles at Equilibrium 2 (SCAPE2). The WSOC concentrations showed low correlation with Elemental Carbon (EC), but Water Insoluble Organic Carbon (WISOC) were highly correlated with EC. It seemed that hydrophilic groups were produced by secondary formation rather than primary formation. As with the previous studies, WSOC showed good correlation with secondary ions ($NO_3{^-}$, $SO_4{^{2-}}$, $NH_4{^+}$), especially WSOC was highly correlated with $NO_3{^-}$ that is a secondary ion formed by photochemical oxidation from more local sources than $SO_4{^{2-}}$. No apparent correlation between the measured WSOC and estimated water content was observed. However, WSOC showed good correlation with estimated water content when it was assumed that relative humidity was higher than the deliquescence relative humidity of the system. In conclusion, WSOC is correlated with water content by hygroscopic ions and it is expected that nitrate play an important role among the water content and WSOC.
본 연구에서는 오리멀젼(orimulsion)을 연소하는 발전소에서 배출되는 가시백연의 가시도 증가를 확인하고, 그 원인을 파악하고자 하였다. 오리멀젼을 연료로 사용하는 발전소에서는 미세 먼지입자와 황화합물이 포함된 연기를 발생한다. 발전소 공정데이터를 바탕으로 미세 먼지입자의 영향에 대해서는 모니터링을 통한 로그정규분포로 배출입자의 입도분포를 대입하였고, 황화합물 에어로졸 2차 입자의 주성분$(NH_4)_2SO_4$의 생성 화학방정식을 고려하였다. 연기에 의한 가시도를 정량적으로 평가하고자 미국의 EPA에서 개발된 대표적 시정모델인 PLUVUE-II 모델을 응용하였다. PLUVUE-II 모델이 단파장에만 모사되는 문제를 개선하여 가시광선 전 영역에서 계산이 가능하도록 하여 가시도에 따른 최대 연기거리를 광학적 방법으로 계산하였다. 모델링 결과로써 미세입자의 분포와 황화합물의 농도에 따른 최대 연기거리의 변화를 평가하였다. 연구 결과로 오리멀젼의 연소로 발생된 가시백연이 미세입자와 황화합물의 2차 입자에 의해 유발될 수 있음을 확인하였으며, 이러한 가시백연의 저감을 위해서는 미세입자의 크기와 황 화합물의 배출에 대한 제어가 필요하다고 판단된다.
Daily PM2.5 was collected during summer period in 2020 in Gwangju to investigate its chemical and light absorption properties. In addition, real-time light absorption coefficients were observed using a dual-spot 7-wavelength aethalometer. During the study period, SO42- was the most important contributor to PM2.5, accounting for on average 33% (10-64%) of PM2.5. The chemical form of SO42- was appeared to be combination of 70% (NH4)2SO4 and 30% NH4HSO4. Concentration-weighted trajectory (CWT) analysis indicated that SO42- particles were dominated by local pollution, rather than regional transport from China. A combination of aethalometer-based and water-extracted brown carbon (BrC) absorption indicated that light absorption of BrC due to aerosol particles was 1.6 times higher than that due to water-soluble BrC, but the opposite result was found in absorption Ångström exponent (AAE) values. Lower AAE value by aerosol BrC particles was due to the light absorption of aerosol BrC by both water-soluble and insoluble organic aerosols. The BrC light absorption was also influenced by both primary sources (e.g., traffic and biomass burning emissions) and secondary organic aerosol formation. Finally the ATR-FTIR analysis confirmed the presence of NH4+, C-H groups, SO42-, and HSO42-. The presence of HSO42- supports the result of the estimated composition ratio of inorganic sulfate ((NH4)2SO4) and bisulfate (NH4HSO4).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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