The ammonia decomposition reaction has been of increasing interest as a means of treating ammonia in flue gas in the presence of precious metal catalyst. Various catalysts, $Pt-Rh/Al_2O_3$, $Pt-Rh/TiO_2$, $Pt-Rh/ZrO_2$, $Pt-Pd/Al_2O_3$, $Pd-Rh/Al_2O_3$, $Pd-Rh/TiO_2$, $Pd-Rh/ZrO_2$, $Pt-Pd-Rh/Al_2O_3$, $Pd/Ga-Al_2O_3$, $Rh/Ga-Al_2O_3$, and Ru/Ga-$Al_2O_3$, were synthesized by using excess wet impregnation method. Using a homemade 1/4" reactor at $10,000{\sim}50,000hr^{-1}$ of space velocity in the presence of precious metal catalyst ammonia decomposition reactions were carried out to investigate the catalyst activity. The inlet ammonia concentration was maintained at 2,000 ppm, with an air balance. Both $T_{50}$ and $T_{90}$, defined as the temperatures where 50% and 90% of ammonia, respectively, are converted, decreased significantly when alumina-supported catalysts were applied. In terms of catalytic performance on the ammonia conversion in the presence of hydrogen sulfide, $Pt-Rh/Al_2O_3$ catalyst showed no effect on the poisoning caused by hydrogen sulfide. These results indicate that platinum-rhodium bimetallic catalyst is a useful catalyst for ammonia decomposition.
$Rh-Pt/Al_{2}O_{3}$ catalysts were used for the first time to study its reaction characteristics in the asymmetric hydrogenation of ethyl pyruvate. The catalysts were prepared either by impregnation of Rh on a commercial $Pt/Al_{2}O_{3}$ or by sequential impregnation of Rh followed by impregnation of Pt on $Al_{2}O_{3}$. Reaction rate and enantiomeric excess (ee%) were compared according to the preparation method, Rh contents, and the reduction temperature of the catalyst. The physical characteristics of the catalysts were analyzed using XRD and TEM. Bimetallic $Rh-Pt/Al_{2}O_{3}$ catalysts showed an improved reaction rate and optical purity (63.6 ee%) with increasing the reduction temperature. The variation of the Rh contents as well as the preparation method elicited a big difference on the reaction rate, while enantiomeric excess (ee%) was lower (56~60%) with all bimetallic catalysts than with monometallic $Pt/Al_{2}O_{3}$ catalyst.
Monometallic, bimetallic and trimetallic particles consisting of different weight compositions of Pt-Pd-Rh over pure alumina wash coats have been synthesized and their catalytic performance on methane conversion was studied from 150 to $600^{\circ}C$. Different catalyst formulations with variable Pt, Pd and Rh contents for bimetallic and trimetallic systems were tried and $Pt_{(1.5)}Rh_{(0.3)}/Al_2O_3$ and $Pt_{(1.0)}Pd_{(1.0)}Rh_{(0.3)}/Al_2O_3$ shows low $T_{50}$ and $T_{90}$ temperatures. Bimetallic and trimetallic particle synergism acts as three way catalysts and therefore, all the catalysts show 100% methane conversion. The effect of supports such as $ZrO_2$ and $TiO_2$ on methane combustion was investigated; from $T_{50}$ and $T_{90}$ results both $Al_2O_3$ and $ZrO_2$ are suitable supports for low temperature methane combustion.
The catalytic activity of precious metals(Rh, Pd, Pt) and nickel catalysts supported on ${\gamma}-Al_2O_3\;and\;CeO_2$ in the partial combustion of methane(PCM) to syngas was investigated based on the product distribution in a fixed bed now reactor under atmospheric condition and also on analysis results by SEM, XPS, TPD, BET, and XRD. The activity of the catalysts based on the syngas yield increased in the sequence $Rh(5)/CeO_2{\geq}Ni(5)/CeO_2>>Rh(5)/Al_2O_3>Pd(5)/Al_2O_3>Ni(5)/Al_2O_3$. Compared to the precious catalysts, the syngas yield and stability of the $Ni(5)/CeO_2$ catalyst were almost similar to $(5)/CeO_2$ catalyst, and superior to these of any other catalysts. The syngas yield of $Ni(5)/CeO_2$ catalyst was 90.66% at 1023 K. It could be suggested to be the redox cycle of the successive reaction and formation of active site, $Ni^{2-}$ and the lattice oxygen, $O^{2-}$ produced due to reduction of $Ce^{4-}$ to $Ce^{3-}$.
In this study, we investigated the structure and properties of a highly heat conductive metal-ceramic core-shell CoAl2O4@Al micro-composite for heterogeneous catalysts support. The CoAl2O4@Al was prepared by hydrothermal surface oxidation of Al metal powder, which resulted in the structure with a high heat conductive Al metal core encapsulated by a high surface area CoAl2O4 shell. For comparison, CoAl2O4 was also prepared by co-precipitation method and also utilized for a catalyst support. Rh catalysts supported on CoAl2O4@Al and CoAl2O4 were prepared by incipient wetness impregnation and characterized by N2 adsorption, X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), CO chemisorption, and temperature-programmed reduction (TPR). The properties of catalysts were investigated for glycerol steam reforming reaction for hydrogen production at 550 ℃. Rh/CoAl2O4@Al exhibited about 2.8 times higher glycerol conversion turnover frequency (TOF) than Rh/CoAl2O4 due to facilitated heat transport through the core-shell structure. The CoAl2O4@Al and CoAl2O4 also showed some catalytic activities due to a partial reduction of Co on the support, and a higher catalytic activity was also found on the CoAl2O4@Al core-shell than CoAl2O4. These catalysts, however, displayed deactivation on the reaction stream due to carbon deposition on the catalysts surface.
Jung, Yeon-Gyu;Lee, Dae Hyung;Kim, Yongmin;Lee, Jin Hee;Nam, Suk-Woo;Choi, Dae-Ki;Yoon, Chang Won
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제35권1호
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pp.231-235
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2014
Rh doped Ni and Co catalysts, Rh-M/$CeO_2$(20 wt %)-$Al_2O_3$ (0.2 wt % of Rh; M = Ni or Co, 20 wt %) were synthesized to produce hydrogen via autothermal reforming (ATR) of commercial gasoline at $700^{\circ}C$ under the conditions of a S/C ratio of 2.0, an O/C ratio of 0.84, and a gas hourly space velocity (GHSV) of $20,000h^{-1}$. The Rh-Ni/$CeO_2$(20 wt %)-$Al_2O_3$ catalyst (1) exhibited excellent activities, with $H_2$ and ($H_2$+CO) yields of 2.04 and 2.58 mol/mol C, respectively. In addition, this catalyst proved to be highly stable over 100 h without catalyst deactivation, as evidenced by energy dispersive spectroscopy (EDX) and elemental analyses. Compared to 1, Rh-Co/$CeO_2$(20 wt %)-$Al_2O_3$ catalyst (2) exhibited relatively low stability, and its activity decreased after 57 h. In line with this observation, elemental analyses confirmed that nearly no carbon species were formed at 1 while carbon deposits (10 wt %) were found at 2 following the reaction, which suggests that carbon coking is the main process for catalyst deactivation.
$N_2O$ decomposition characteristics of dual bed mixed metal oxide catalytic system was investigated. The partial oxidation of methane at first reactor of dual bed catalytic system was performed over Co-Rh-Al (1/0.2/1) catalyst under the optimized condition of $8,000h^{-1}$ GHSV, gas ratio ($CH_4:O_2=5:1$) at $500^{\circ}C$. In the dual bed system investigated herein, the second catalyst bed was employed for the $N_2O$ decomposition using product of partial oxidation of methane at first bed. An excellent $N_2O$ conversion activity even at lower temperature ($<250^{\circ}C$) was obtained with Co-Rh-Al (1/0.2/1) or Co-Rh-Zr-Al (1/0.2/0.3/1) catalyst by combining Co-Rh-Al (1/0.2/1) hydrotalcite catalyst for the partial oxidation of methane in a dual-bed system. The $N_2O$ conversion activity is drastically reduced in the presence of oxygen in second bed of a dual-bed system over Co-Rh-Al (1/0.2/1) catalyst at $300^{\circ}C$.
Two kinds of humidity sensor are made, one by anodizing pure aluminum and the other by evaporation Sn02 on the anodized pure alumia film, and their electrical characteristics are investigated in various humidity atmosphere. The change of surface resistance with humidity of $AI_2O_3/AI$ and $SnO_2-AI_2O_3/Al$ sensors are found to be $1.40 \times 10^{-2}\Omega$/RH and $1.56 \times 10^{-2}\Omega$/RH, respectively. The hysteresis phenomena associated with the irreversibility of surface resistance-humidity is less in $SnO_2-AI_2O_3/Al$ sensor than in $AI_2O_3/AI$. It is concluded that $SnO_2-AI_2O_3/Al$ film can be used as humidity sensor in room temperature region because temperature dependence of surface resistance of the film is found to be as $0.56 \times 10^{-2} \Omega /^{\circ}C$ in O~ $20^{\circ}C$ range, where as $2.50 \times 10^{-2} \Omega /^{\circ}C$ in 40-$50^{\circ}C$.
We have investigated the infrared absorption spectra for carbon monoxide chemisorbed on reduced and oxidized Rh/$SiO_2$ with and without potassium coating within the frequency range of 1800-2200 $cm^{-1}$ at various Rh concentrations, CO pressures, and temperatures. In case of no potassium coating, only two bands at 2070 and 1900 $cm^{-1}$ appeared for CO adsorbed on reduced Rh/$SiO_2$ while for oxidized Rh/$SiO_2$ four bands were found at 2100, 2070, 2040, and 1900 $cm^{-1}$. We have successfully tried to explain the differences between our observations and those by other investigators who used the Rh/$Al_2O_3$ system instead of Rh/$SiO_2$ on the basis of the suggestions by Yates et al. Accordingly, we propose that the surface OH groups are deeply involved in producing the $Rh^{+1}$ sites which are responsible for the gem-dicarbonyl species. On coating with potassium all the IR bands for three carbonyl species were found to suffer red shift, the magnitude of which increased with increasing Rh/CO ratio.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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