실험실 규모의 반연속 흐름 2단 토양컬럼을 이용하여 사염화에틸렌(PCE)에서 에틸렌으로의 혐기성 환원 탈염소화 반응특성을 조사하였다. 국내의 TCE로 오염된 현장에서 토양을 채취하여 컬럼 반응조에 충진하고, lactate(전자공여체 그리고/혹은 탄소원으로서)와 PCE를 함유한 현장 지하수를 컬럼 반응조로 주입하였다. 운전초기 약 50일 경과기간 동안 유입 lactate와 PCE의 질량비는 620:1이었는데, 이때 PCE에서 cis-DCE로의 불완전한 환원성 탈염소화가 관찰되었다. 그러나 유입 lactate와 PCE의 질량비를 5,050:1로 증가시킨 두번째 운전기간동안 PCE에서 ethylene로의 완벽한 탈염소화를 관찰할 수 있었는데, 이는 초기 운전기간 동안의 적절한 전자공여체의 공급의 중요성을 보여 주었다. PCE에서 cis-DCE로의 탈염소화율은 $0.62{\sim}1.94\;{\mu}mol$ PCE/L pore volume/d이었고, cis-DCE에서 ethylene으로의 탈염소화율은 $2.76\;{\mu}mol$ cis-DCE/L pore volume/d으로 나타났다. 전체 시스템에서의 PCE에서 ethylene으로의 전환율은 $1.43\;{\mu}mol$ PCE/L pore volume/d이었다. 본 실험에서 PCE에서 cis-DCE로의 분해단계에서 수소의 농도는 $10{\sim}64\;mM$, 그리고 cis-DCE에서 에틸렌으로의 분해단계에서 수소의 농도는 $22{\sim}29\;mM$이었다. 본 연구에서의 이러한 긍정적인 실험 결과는 본 연구에서 조사된 TCE로 오염된 지하수의 현장 생물학적 복원을 위해 혐기성 환원 탈염소화 공정의 적용 가능성을 보여준다.
The effect of moisture content an the reductive dechlorination of polychlorinated biphenyls and population dynamics of dechlorinating microorganisms was investigated in sediments spiked with Aroclor 1248. In sediment slurry with an overlying water layer, dechlorination ensued after a 4-week lag period and reduced the average number of chlorines per biphenyl from 3.91 to 3.15 after 48 weeks. In the sediments of reduced moisture content, however, dechlorination occurred after a lag period of 12 weeks and decreased the average number of chlorines per biphenyl to only 3.62, and the dechlorination rate was also slower. When the population size of dechlorinators, methanogens, and sulfate-reducing bacteria was determined by the most probable number techniques, however, no difference was found between the slurry and the low-moisture sediments, except for methanogens. The growth of dechlorinating populations coincided with the end of the lag period and they then increased by 3 orders of magnitude in two conditions. Specific growth rate of dechlorinators showed little difference between the slurry and the low-moisture sediments; however, growth yield was high in the sediments of reduced moisture content. The reduction of sediment moisture decreased the dechlorination rate and extent of PCBs but did not inhibit the growth of PCB dechlorinators.
The combined effect of bioaugmentation of dechlorinating bacterial cultures and addition of iron powder (Fe$^{0}$ ) on reductive dechlorination of tetrachloroethylene (PCE) and other chlorinated ethylenes in a artificially contaminated soil slurry (60$\mu$mo1es PCE/kg soil) were tested. Two different anaerobic bacterial cultures, a pure bacterial culture of Desulfitobacterium sp. strain Y-51 capable of dechlorinating PCE to cis-1, 2-dechloroethylene (cis-DCE) and the other enrichment culture PE-1 capable of dechlorinating PCE completely to ethylene, were used for the bioaugmentation test. Both treatments introduced with the strain Y-51 and PE-1 culture (3mg dry cell weight/kg soil) showed conversion of PCE to cis-DCE within 40 days. The treatments added with Fe$^{0}$ (0.1 -1.0 %(w/w)) alone to the soil slurry resulted in extended PCE dechlorination to ethylene and ethane and the, dechlorination rate depended on the amount of Fe$^{0}$ added. The combined use of the bacterial cultures with Fe$^{0}$ (0.1-1.0%) showed the higher PCE dechlorination rate than the separated application and the pattern of PCE dechlorination and end-product formation was different from those of the separated application. These results suggested that the combined application of Fe$^{0}$ and the bactrial culture, specially the complete dechlorinating enrichment culture such as PE-1 culture, would be practically effective for remediation of PCE contaminated soil.
전자공여체로 벤조산염을 이용한 perchloroethene(PCE)의 환원성 탈염소화 과정에서 전자공여체의 첨가량 및 초기 미생물 식종량이 탈염소화에 미치는 영향을 평가하기 위하여 회분식 실험을 수행하였다. 벤조산염이 탈염소화를 위한 양론비 이하(전자공여체/수용체 비=0.5와 1)로 첨가된 경우 탈염소화 효율은 벤조산염 첨가량이 증가함에 따라 71%에서 94.3%로 증가하였으나, 탈염소화에 이용된 전자공여체의 분율은 92.7%에서 79.6%로 감소하였다. 메탄생성은 PCE와 trichloroethene(TCE)가 모두 cis-1,2-dichloroethene(cDCE)으로 전환된 후 문턱농도(threshold value, 10 nM) 이상으로 수소농도가 유지되는 동안 진행되었다. 벤조산염이 양론비 이상으로 첨가된 경우 탈염소화 완료 후 잔존하는 수소는 메탄생성량을 증가시켰다. 식종 미생물량의 증가는 지체기를 감소시켰지만 최대 탈염소화 속도는 벤조산염 분해 속도에 의해 결정되어 식종 미생물량에 큰 영향을 받지 않았다. 식종 미생물 농도가 높은 경우 초기 활발한 탈염소화로 인하여 메탄생성량은 감소하고, 탈염소화 효율은 증가하였다.
Recently, enhanced in situ bioremediation using slow substrate release techniques has been actively researched for managing TCE-contaminated groundwater. This study conducted a lab-scale batch reactor experiment to evaluate the feasibility of natural attenuation for TCE dechlorination using microsized corn-oil droplet (MOD) as an activator considering the following three factors: 1) TCE dechlorination in the presence or absence of MOD; 2) TCE dechlorination in the presence or absence of inactivator of native microbial activity; and 3) MOD concentration effects on TCE dechlorination. Batch reactors were constructed using site groundwater and soil in which Dehalococcoides bacteria were present. Without MOD, TCE was decomposed into dichloroethylene (DCE). However, other by-products of TCE dechlorination were not detected. With MOD, DCE, vinyl chloride (VC), and ethylene (ETH) were sequentially observed. This result confirmed that MOD effectively supplied electrons to complete dechlorination of TCE to ETH. However, when an excess of MOD was provided, it formed unfavorable conditions for anaerobic digestion because dechlorination reaction did not proceed while propionic acid was accumulated after DCE was generated. Therefore, if an appropriate amount of MOD is supplied, MOD can be effectively used as a natural reduction activator to promote biodegradation in an aquifer contaminated by TCE.
트리클로로에틸렌(trichloroethyele, TCE)는 지하 환경으로 누출되었을 경우 대표적인 고밀도 불용성 유체(dense non aqueous phase liquids, DNAPLs)를 형성하여 토양과 지하수를 오염시키며, 계면활성제를 이용한 SEAR(Surfactant-enhanced aquifer remediation) 공법으로 처리를 하여도 소량이 계면활성제와 함께 지하수에 존재한다. 본 연구에서는 SEAR공법으로 처리 후 잔존하는 TCE가 계면활성제와 함께 존재할 때, 영가철(zero valent iron, ZVI)로 이루어진 투수성 반응벽체(PRB)에서의 TCE 거동을 조사하였다. 특히 계면활성제의 독성과 반응속도의 영향을 고려하여 양이온과 비이온 혼합 계면활성제의 영향을 중점적으로 다루었다. 혼합 계면활성제를 사용할 경우 ZVI를 이용한 TCE의 분해는 계면활성제의 구조에 따라 상당히 다른 경향을 보였다. TCE의 제거율을 살펴보면 비이온 계면활성제의 친수성기인 polyoxyethylene(POE) 사슬이 짧을 경우 양이온 계면활성제와 상관없이 거의 일정하였고, 상대적으로 긴 POE사슬일 경우 양이온 계면활성제의 종류와 첨가량에 따라 차이가 발생하였다. 친수성기가 트리메틸암모늄 (trimethylammonium)인 양이온 계면활성제가 피리디늄(pyridinium)를 가지는 양이온 계면활성제보다 더 높은 TCE 제거율을 보였다. 이러한 연구결과는 SEAR 후처리를 위해 PRB 적용시 잔존하는 계면활성제의 영향을 살펴보았으며 실제 현장적용의 중요한 자료로 이용될 수 있을 것으로 사료된다.
To enhance the reductive dechlorination of polychlorinated biphenyls (PCBs) under anaerobic conditions, we examined the adjunctive effects of cobalt (Co) and nickel (Ni), which are the central metals of transition-metal cofactors of coenzyme F$\_$430/ and vitamin B$\_$12/, respectively, on the dechlorination of Aroclor 1248. After 32 weeks of incubation, the average numbers of chlorines per biphenyl in culture vials supplemented with 0.2, 0.5, and 1.0 mM of Co reduced from 3.88 to 3.39, 2.92, and 3.28, respectively. However, the numbers of chlorine after supplementing with Ni decreased from 3.88 to 3.43, regardless of the Ni concentrations. The observed congener distribution patterns of all vials with different conditions were similar to the pattern produced by the dechlorination process of H' after 21 weeks of incubation, and these patterns were unchanged up to week 32, except for vials supplemented with 0.5 and 1.0 mM of Co. In vials containing 0.5 mM of Co, meta-rich congeners, such as 25/ 25-,24/25-, and 25/23-chlorobiphenyls (CBPs), which were found as accumulated products of dechlorination in other conditions, were further dechlorinated, and 25/2-, 24/2-, and 2/2-CBPs were concomitantly increased after 32 weeks of incubation. In this case, the congener distribution was similar to the dechlorination pattern of process M. From these results, we suggested that the enrichment of cultures with Co might stimulate the growth of specific populations of meta-dechlorinators, and that populations might promote a change in the dechlorination process from H' to M, which is known to be less effective on the dechlorination of the more highly chlorinated congeners of PCBs.
Batch slurry experiments were conducted to develop cement/slag/Fe(II) system that could treat hazardous liquid wastes containing halogenated organic solvents. Portland cement in combination with Fe(II) was reported to reductively dechlorinate chlorinated organics in a modified solidification/stabilization process. TCE (trichloroethylene) was used a model halogenated organic solvent. The objectives of this study were to assess the feasibility of using cement and steel converter slag amended with Fe(II) as a low cost abiotic reductive dechlorination and to investigate the kinetics of TCE dechlorination over a wide range of TCE concentration. From the result of screening experiments, cement/slag/Fe(II) system was identified as a potentially effective system to treat halogenated organic solvent. Kinetic studies were carried out to further investigate degradation reaction of TCE NAPL (Non Aqueous Phase Liquids) in cement/slag/Fe(II) systems by using batch slurry reactors. Degradation rate of TCE solution in this system can be explained by pseudo-first-order rate law because the prediction with the rate law is in good agreement with the observed data.
The purpose of study is to examine the sensitivity of the rate of degradation to initial TCE concentration and iron concentration in the solution. The batch tests were executed to assess the degradation rate at varying initial conditions. First order rate constants($k_a$) were more rapid with the lower initial TCE concentration, Howere the correleation was not always linear between $k_a$ and initial TCE concentration. $k_a$ was proportionally increased as the increasing surface area. It implied that the effective reactive surface area acted as the limiting factor on the reductive dechlorination of TCE by iron.
A numerical model that describes the reductive dechlorination of tetrachloroethene(PCE) to ethene via cis-dichloroethene(CDCE) was developed. The model included two separated dehalogenator groups : one for PCE transformation to cDCE via TCE and the other for cDCE dehalogenation to ethene via VC, competitive inhibition between different chloroethene electron accepters, and competition for H$_2$ between dechlorination and methanogens. Model simulations suggest first, that PCE dechlorinators are better competitive with methanogens than cDCE dechlorinators. Second, not only the initial relative population size of dehalogenators and H$_2$-utilizing methanogens but also electron donor delivery strategies used greatly affects the degree of dehalogenation. As a result, all of factors in the above must be considered in order to achieve economical and successful bioremediation of contaminated soil and groundwater with chlorinated solvents.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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