본 연구에서는 염료 물질 중 하나인 메틸렌 블루(methylene blue)를 수계 레독스 흐름 전지의 활물질로 처음으로 도입하였다. Methylene blue의 레독스 전위는 pH가 높아짐에 따라 음의 방향으로 이동하는 것을 확인할 수 있었다. 이 methylene blue를 음극 활물질로 활용하고, 양극 활물질로는 바나듐(vanadium) 을 활용하여 산 전해질을 기반으로 셀성능 평가를 진행하였다. Methylene $blue/V^{4+}$ 레독스 조합의 산 전해질에 대한 셀 전압은 0.45 V로 낮으며, Methylene blue의 물에 대한 용해도 또한 0.12 M로 굉장히 낮다. 이에 따라 0.0015 M의 낮은 농도로 단전지 셀 성능을 평가하였으며, Nafion 212 멤브레인을 사용하여 0~0.8 V 컷-오프 전압으로 $1mA/cm^2$ 전류밀도 하에서 4 cycle에서 충방전 효율 96.67%, 전압효율 88.83%, 에너지효율 85.87%, 방전 용량($0.0500Ah{\cdot}L^{-1}$)의 성능을 보였으며, 낮은 방전용량은 활물질의 낮은 농도에 의한 것이므로 활물질인 메틸렌 블루의 농도를 0.1 M로, 전류밀도는 $10mA/cm^2$로 더 높였을 때 4 cycle에서 CE 99%, VE 85%, EE 85%의 효율로 더 높은 방전 용량($3.8122Ah{\cdot}L^{-1}$)을 도출함을 확인할 수 있었다.
레독스흐름전지(redox flow battery, RFB)의 구성 부품 중 전극은 전해액의 확산층 역할을 함과 동시에 전자의 통로 역할을 담당하여 출력에 직접적인 영향을 미치는 주요 부품이다. 본 연구는 Fe2+/Fe3+와 V2+/V3+를 레독스 커플로 사용한 RFB 시스템에 chloric/sulfuric mixed acid 지지 전해액을 사용한 경우 전극 종류 및 활성화 정도에 따른 용량, 쿨롱 효율, 에너지 효율을 비교하여 최적의 전극 및 활성화 정도를 제시하였다. 실험에 사용된 5종의 탄소 전극을 사용한 단일셀 평가에서 모두 이론 용량에 근사한 값을 보여 신뢰성을 확보하였으며, 사용된 전극 중 GFD4EA는 상대적으로 우수한 에너지 효율 및 충방전 용량을 나타내었다. 활성화 온도에 따른 전기화학적 성능 고찰을 위하여 GFD4EA 전극을 공기 분위기 하에서 400, 450, 500, 600 및 700 ℃에서 열처리하여 활성화하였다. 질량 변화, 주사전자현미경(SEM) 및 XPS 분석을 통하여 활성화 전 후의 물성 변화를 관찰하였으며, 각각의 온도에서 활성화된 전극을 적용한 RFB 단일셀 평가를 실시하여 전기화학적 성능을 비교하였다.
Cobalt (cyclam) complex has been successfully immobilized onto SBA-15, and proven to be an active catalyst for the epoxidation of styrene with tert-butyl hydroperoxide as a terminal oxidant. The selectivity for styrene oxide was observed to be up to 66% with 40% styrene conversion after 12h reaction time. The reversible redox cycle between Co(III) and Co(II) couple which was supposed to play key role during the epoxidation reaction was supported by a cyclic voltametry analysis. The textural properties of the catalyst was characterized by XRD, N2 adsorption-desorption, and TEM analysis.
Dye-sensitized solar cells (DSSCs) have been receiving growing attentions as a potential alternative to order photovoltaic devices due to their high efficiency and low manufacturing cost. DSSCs are composed of a photosensitizing dye adsorbed on a mesoporous film of nanocrystalline $TiO_2$ as a photoelectrode, an electrolyte containing triiodide/iodide redox couple, and a platinized counter electrode. To improve photovoltaic properties of DSSCs, new dicationic salts based on ionic liquids were synthesized. Quite comparable efficiencies were obtained from electrolytes with new dicationic iodide salts. The best cell performance of 7.96% was obtained with dicationic salt of PBDMIDI.
Modification of n-Si electrodes coated by photogalvanostatically with polyaniline and polypyrrole in aqueous solutions considerably enhanced the stability and the spectral response of the photoelectrodes. A polypyrrole coated electrode incorporated with redox couple $Fe(CN)_{6}^{3-_6}$ / $Fe(CN)_{6}^{4-_6}$ yielded a photocurrent density of 400${\mu}A/cm^2$ for about 120 hours. Broad spectral responses over 300-850 nm were observed for both polymer coated electrodes of which polypyrrole coated one showed better current conversion efficiency.
본 연구에서는 Anthraquinone-2,7-disulfonic acid (2,7-AQDS)와 Tiron을 수계 레독스 흐름 전지 음극 및 양극 활물질로 사용하며 기존의 황산 전해질 대신 중성인 염화암모늄 ($NH_4Cl$)을 전해질로 도입하였다. 이렇게 전해질을 변경함으로써, 황산 전해질의 낮은 셀 전압(0.76 V)을 1.01 V까지 향상시킬수 있다. 성능 최적화를 위해 염화암모늄 전해질에 0.1 M로 활물질 농도를 맞춰 컷-오프 전압에 변화를 주며 완전지셀 성능을 평가하였다. 0.2~1.6 V 구간의 컷-오프 전압으로 $40mA/cm^2$ 하에서 20 사이클 동안 완전지셀을 테스트한 결과, 충전 동안 수소가 발생하였다. 이에 컷-오프 전압 조절로 충전 전압을 낮춰서 수소 발생을 제한하고자 0.2~1.2 V 구간으로 $40mA/cm^2$ 하에서 완전지셀 테스트를 진행하였다. 수소 발생은 없었으며, 전류 효율 99%, 방전 용량 3.3 Ah/L의 성능을 보였다.
Liquid crystal (LC; E7 and/or ML-0249)-embedded, poly(vinylidenefluoride-co-hexafluoropropylene) (PVdF-co-HFP)-based, polymer electrolytes were prepared for use in dye-sensitized solar cells (DSSCs). The electrolytes contained 1-methyl-3-propylimidazolium iodide (PMII), tetrabutylammonium iodide (TBAI), and iodine ($I_2$), which participate in the $I_3^-/I^-$ redox couple. The incorporation of photochemically stable PVdF-co-HFP in the DSSCs created a stable polymer electrolyte that resisted leakage and volatilization. DSSCs, with liquid crystal(LC)-embedded PVdF-co-HFP-based polymer electrolytes between the amphiphilic ruthenium dye N719 absorbed to the nanocrystalline $TiO_2$ photoanode and the Pt counter electrode, were fabricated. These DSSCs displayed enhanced redox couple reduction and reduced charge recombination in comparison to that fabricated from the conventional PVdF-co-HFP-based polymer electrolyte. The behavior of the polymer electrolyte was improved by the addition of optimized amounts of plasticizers, such as ethylene carbonate (EC) and propylene carbonate (PC). The significantly increased short-circuit current density ($J_{sc}$, $14.60\;mA/cm^2$) and open-circuit voltage ($V_{oc}$, 0.68 V) of these DSSCs led to a high power conversion efficiency (PCE) of 6.42% and a fill factor of 0.65 under a standard light intensity of $100\;mW/cm^2$ irradiation of AM 1.5 sunlight. A DSSC fabricated by using E7-embedded PVdF-co-HFP-based polymer electrolyte exhibited a maximum incident photon-to-current conversion efficiency (IPCE) of 50%.
A battery based on the lithium/elemental sulfur redox couple has the advantage of high theoretical specific capacity of 1,675 mAh/g-sulfur. However, Li/S battery has bad cyclic durability at room temperature due to sulfur active material loss resulting from lithium polysulfide dissolution. To improve the cycle life of Li/S battery, PEGDME (Poly(ethylene glycol) dimethyl ether) 500 containing 1M LiTFSI salt which has high viscosity was used as electrolyte to retard the polysulfide dissolution and nano-sized $Mg_{0.6}Ni_{0.4}O$ was added to sulfur cathode as additive to adsorb soluble polysulfide within sulfur cathode. From experimental results, the improvement of the capacity and cycle life of Li/S battery was observed( maximum discharge capacity : 1,185 mAh/g-sulfur, C50/C1 = 85 % ). Through the charge-discharge test, we knew that PEGDME 500 played a role of preventing incomplete charge-discharge $behavior^{1,2)$. And then, in sulfur dissolution analysis and rate capability test, we first confirmed that nano-sized $Mg_{0.6}Ni_{0.4}O$ had polysulfide adsorbing effect and catalytic effect of promoting the Li/S redox reaction. In addition, from BET surface area analysis, we also verified that it played the part of increasing the porosity of sulfur cathode.
Thin films of two kinds of Prussian Blue (PB)-modified, using iron(Ⅲ) complex instead of conventional FeCl3, were prepared on a gold substrate and these films were able to be electrochemically reduced in potassium nitrate solution. In case of PB-modified films prepared from Fe(Ⅲ)-ethylenediamine-N,N'-diacetic acid (FeEN3+)/K3Fe(CN)6 solution, the mid-peak potential was 0.156 V in 0.1 M KNO3 and it was found that potassium ion migrates into or out of the film during the electrolysis. These films were shown to be electrochromic. These films exhibited smaller peak separation than those formed from Fe(Ⅲ)-tartaric acid (FeTA3+)/K3Fe(CN)6 system. The diffusion coefficient of Fe(CN)63-/4- redox couple, evaluated using the fabricated Au rotating disc electrode(rde) previously reported, was in good agreement with the existing data. Two experimental procedures, including the voltammetry at relatively low scan rates and the rde study, have been used in order to characterize the electrode kinetics. The electrode kinetics of some redox couples (FeEN2+-FeEN3+ and FeTA2+-FeTA3+) on both PB-modified thin films and bare Au electrode were studied using a Au rde. In all cases the rate constants of electron transfer obtained with the PB-modified film electrodes were only slightly less than those obtained for the same reaction on bare Au disc electrodes. The conductivities, as determined from the slopes of the i-V curves for a ca. 1 mm sample for dried PB-modified potassium-rich and deficient bulk samples pressed between graphite electrodes, were 6.21 × 10-7 and 2.03 × 10-7(Ω·cm)-1, respectively.
중저온 (<$200^{\circ}C$) 폐열은 중요한 청정 에너지원이다. 폐열 활용 방안 중 가장 대표적인 것은 열전기술이나, 최근 전기화학 열전지가 열전소자의 대안으로 주목받고 있다. 전기화학 열전지의 기전력은 산화/환원 전극 전위의 온도 의존성에 의해 발생하며, 출력 특성은 전기화학 반응에 수반되는 동역학과 물질 이동 과전압에 의해 결정된다. 전기화학 열전지는 열전소자보다 비용 및 설계 유연성이 장점이지만, 열전소자에 비해 낮은 열-전기 변환 효율로 인해 응용 범위가 제한되어왔다. 하지만 최근 새로운 전해질과 전극을 적용하여 전기화학 열전지의 성능을 크게 향상할 수 있음이 보고되고 있다. 이 총설은 전기화학 열전지용 산화/환원쌍, 수계/비수계 전해질과 첨가제, 전극 물질 및 전지 설계 측면에서 최근 연구 동향을 소개한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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