This review focused carbon-free hydrogen productions from ammonia decomposition including inorganic membranes, catalysts and the presently studied reactor configurations. It also contains general information about hydrogen productions from hydrocarbons as hydrogen carriers. A Pd-based membrane (e.g. a porous ceramic or porous metallic support with a thin selective layer of Pd alloy) shows its efficiency to produce the high purity hydrogen. Ru-based catalysts consisted of Ru, support, and promoter are the efficient catalysts for ammonia decomposition. Packed bed membrane reactor (PBMR), Fluidized bed membrane reactor (FBMR), and membrane micro-reactor have been studied mainly for the optimization and the improvement of mass transfer limitation. Various types of reactors, which contain various combinations of hydrogen-selective membranes (i.e. Pd-based membranes) and catalysts (i.e. Ru-based catalysts) including catalytic membrane reactor, have been studied for carbon-free hydrogen production to achieve high ammonia conversion and high hydrogen flux and purity.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.14
no.1
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pp.17-23
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2003
$H_2$ permeation flux though a $100{\mu}m-thick$ Pd-Ru (6wt%) membrane was measured at various temperatures and pressures. The permeation flux followed the Sievert's law and thus the rate-limiting step of the hydrogen permeation was the bulk atomic diffusion step. The activation energy of the permeation flux was obtained at 17.9 kJ/mol and this value is consistent with those published previously. While no degradation of the permeation flux wasfound in the membrane exposed to the $O_2$ and $CO_2$ environments for 100 hours, the membrane exposed to $N_2$ environment for 100 hours showed the degradation in the $H_2$ permeation flux. The $H_2$ permeation was decreased as the exposure temperature to $N_2$, environment was increased. The $H_2$ permeation flux was fully recovered after the membrane was kept in the $H_2$ environment for certain time. The permeation flux degradation might be caused by the formation of metal nitride on the membrane surface.
This study aims to examine the influences of substrates/diffusion layers (DL) and oxygen reduction reaction catalysts ($M_{ORR}$) on the performance of $M_{ORR}/IrO_2$/DL-type bifunctional oxygen electrodes for use in polymer electrolyte membrane (PEM)-type unitized regenerative fuel cells (URFC). The $M_{ORR}/IrO_2$/DL electrodes were prepared via two sequential steps: anodic electrodeposition of $IrO_2$ on various DLs and fabrication of $M_{ORR}$ layers (Pt, Pd, and Pt-Ru) by spraying on $IrO_2/DL$. Experiments using different DLs, with Pt as the $M_{ORR}$, revealed that the roughness factor of the DL mainly determined the electrode performance for both water electrolyzer (WE) and fuel cell (FC) operations, while the contributions of porosity and substrate material were insignificant. When Pt-Ru was utilized as the $M_{ORR}$ instead of Pt, WE performance was enhanced and the electrode performance was assessed by analyzing round-trip efficiencies (${\varepsilon}_{RT}$) at current densities of 0.2 and $0.4A/cm^2$. As a result, using Pt-Ru instead of Pt alone provided better ${\varepsilon}_{RT}$ at both current densities, while Pd resulted in very low ${\varepsilon}_{RT}$. Improved efficiency was related to the additional catalytic action by Ru toward ORR during WE operation.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2013.02a
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pp.133-133
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2013
For both oxygen reduction (ORR) and hydrogen oxidation reactions (HOR) of proton electrolyte membrane fuel cells (PEMFCs), alloying Pt with another transition metal usually results in a higher activity relative to pure Pt, mainly due to electronic modification of Pt and bifunctional behaviour of alloy surface for ORR and HOR, respectively. However, activity and stability are closely related to the preparation of alloy nanoparticles. Preparation conditions of alloy nanoparticles have strong influence on surface composition, oxidation state, nanoparticle size, shape, and contamination, which result from a large difference in redox priority of metal precursors, intrinsic properties of metals, increasedreactivity of nanocrystallites, and interactions with constituents for the synthesis such as solvent, stabilizer, and reducing agent, etc. Carbon-supported Pt-Ni alloy nanoparticles were prepared by the borohydride reduction method in anhydrous solvent. Pt-Ru alloy nanoparticles supported on carbon black were also prepared by the similar synthetic method to that of Pt-Ni. Since electrocatalytic reactions are strongly dependent on the surface structure of metal catalysts, the atom-leveled design of the surface structure plays a significant role in a high catalytic activity and the utilization of electrocatalysts. Therefore, surface-modified electrocatalysts have attracted much attention due to their unique structure and new electronic and electrocatalytic properties. The carbon-supported Au and Pd nanoparticles were adapted as the substrate and the successive reduction process was used for depositing Pt and PtM (M=Ru, Pd, and Rh) bimetallic elements on the surface of Au and Pd nanoparticles. Distinct features of the overlayers for electrocatalytic activities including methanol oxidation, formic acid oxidation, and oxygen reduction were investigated.
It is necessary to fabricate uniformly dispersed nanoscale catalyst materials with high activity and long-term stability for polymer electrolyte membrane fuel cells with excellent electrochemical characteristics of the oxygen reduction reaction and hydrogen oxidation reaction. Platinum is known as the best noble metal catalyst for polymer electrolyte membrane fuel cells because of its excellent catalytic activity. However, given that Pt is expensive, considerable efforts have been made to reduce the amount of Pt loading for both anode and cathode catalysts. Meanwhile, the atomic layer deposition (ALD) method shows excellent uniformity and precise particle size controllability over the three-dimensional structure. The research progress on noble metal ALD, such as Pt, Ru, Pd, and various metal alloys, is presented in this review. ALD technology enables the development of polymer electrolyte membrane fuel cells with excellent reactivity and durability.
The prohibitively high cost of Pt catalyst might be the biggest barrier for the commercialization of proton exchange membrane fuel cells (PEMFC) of which wide application is expected. Worldwide research efforts for the development of alternative to Pt oxygen reduction reaction (ORR) catalyst are made recently. One of the important considerations in the catalyst development is durability issue as well as economic aspect. From this point of view, platinum group metals (PGM) except Pt can be a candidate for replacing Pt catalyst because the material properties and the catalytic activity of PGM are expected to be similar to Pt. In contrast to Ir, Rh and Os to which not so much attention has been paid as an ORR catalyst, Pd that is most similar to Pt in terms of material properties and catalytic activity and Ru that is in the form of chalcogenide have been studied intensively. Activity comparison between non-Pt and Pt oxygen reduction catalysts by half cell test using RDE (rotating disk electrode) or PEMFC MEA (membrane electrode assembly) operation indicates that Pd-based catalysts show the most similar activity to Pt. In this paper we analyze the composition of PGM ORR catalyst in literature to promote the development of non-Pt ORR catalyst.
Jang, Myeong Je;Won, Mi So;Lee, Kyu Hwan;Choi, Sung Mook
Journal of the Korean institute of surface engineering
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v.49
no.2
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pp.159-165
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2016
The hydrogen has been recognized as a clean, nonpolluting and unlimited energy source that can solve fossil fuel depletion and environmental pollution problems at the same time. Water electrolysis has been the most attractive technology in a way to produce hydrogen because it does not emit any pollutants compared to other method such as natural gas steam reforming and coal gasification etc. In order to improve efficiency and durability of the water electrolysis, comprehensive studies for highly active and stable electrocatalysts have been performed. The platinum group metal (PGM; Pt, Ru, Pd, Rh, etc.) electrocatalysts indicated a higher activity and stability compared with other transition metals in harsh condition such as acid solution. It is necessary to develop inexpensive non-noble metal catalysts such as transition metal oxides because the PGM catalysts is expensive materials with insufficient it's reserves. The optimization of operating parameter and the components is also important factor to develop an efficient water electrolysis cell. In this study, we optimized the operating parameter and components such as the type of AEM and density of gas diffusion layer (GDL) and the temperature/concentration of the electrolyte solution for the anion exchange membrane water electrolysis cell (AEMWEC) with the transition metal oxide alloy anode and cathode electrocatalysts. The maximum current density was $345.8mA/cm^2$ with parameter and component optimization.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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